Caractérisation de spins et de défauts diélectriques d'une cohérence de l'ordre de la microseconde avec des circuits supraconducteurs La détection d'ensembles de dipôles électriques et magnétiques est un outil fondamental en physique, chimie et biologie. Dans cette thèse, nous combinons des circuits supraconducteurs micro-ondes à faibles pertes avec des techniques spectroscopiques avancées pour sonder des échantillons paramagnétiques et des défauts diélectriques à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans ce régime, la polarisation entière, les amplificateurs à la limite quantique et les résonateurs supraconducteurs à largeur de raie étroite permettent d'augmenter considérablement la sensibilité. Ces capacités permettent même d'étudier des défauts diélectriques individuels au sein même des matériaux des circuits. Dans le contexte de la résonance de spin électronique (ESR), les plateformes hybrides spin-supraconductrices ont déjà atteint la détection de spin unique et des volumes d'échantillons inférieurs au picolitre. Dans une première expérience, nous avons observé pour la première fois l'émission d'échos de Hahn provenant de défauts diélectriques dans un amplificateur paramétrique à onde progressive de Josephson, un amplificateur quantique largement utilisé. Ces échos, émis pour des puissances d'impulsions de contrôle proches du seuil de saturation de l'amplificateur, peuvent dégrader les performances du dispositif. À l'aide de séquences d'impulsions standard, nous avons caractérisé leur dynamique, ce qui nous a permis d'estimer la densité des défauts dans les couches diélectriques du dispositif et de quantifier leur impact sur le fonctionnement de l'amplificateur.Dans une deuxième expérience, nous avons relevé le défi d'étendre la détection ESR de haute sensibilité à des ensembles de spins arbitraires, qui peuvent être très désordonnés et présenter des temps de cohérence courts. Alors que les résonateurs supraconducteurs à facteur de qualité élevé offrent une sensibilité exceptionnelle, leurs longs temps de décroissance empêchent l'étude des spins à déphasage rapide. Pour surmonter ce problème, nous avons développé un résonateur à accord dynamique basé sur l'inductance cinétique du nitrure de niobium-titane (NbTiN), un alliage supraconducteur résistant aux champs magnétiques. À l'aide d'impulsions de courant continu rapides, nous avons accordé la largeur de raie du résonateur à l'échelle de la microseconde tout en préservant ses performances ESR. Nous avons évalué le spectromètre en effectuant une spectroscopie résolue en temps sur un échantillon de 20 picolitres d'α,γ-bisdiphénylène-β-phénylallyle à des températures de l'ordre du millikelvin, obtenant une sensibilité inférieure d'un seul ordre de grandeur à celle des expériences de pointe sur des ensembles hautement cohérents.Nos résultats établissent une plateforme ESR polyvalente fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin, avec des applications potentielles allant de la caractérisation des matériaux à la détection d'électrons non appariés dans des cellules biologiques individuelles.
Caractérisation de spins et de défauts diélectriques d'une cohérence de l'ordre de la microseconde avec des circuits supraconducteurs La détection d'ensembles de dipôles électriques et magnétiques est un outil fondamental en physique, chimie et biologie. Dans cette thèse, nous combinons des circuits supraconducteurs micro-ondes à faibles pertes avec des techniques spectroscopiques avancées pour sonder des échantillons paramagnétiques et des défauts diélectriques à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans ce régime, la polarisation entière, les amplificateurs à la limite quantique et les résonateurs supraconducteurs à largeur de raie étroite permettent d'augmenter considérablement la sensibilité. Ces capacités permettent même d'étudier des défauts diélectriques individuels au sein même des matériaux des circuits. Dans le contexte de la résonance de spin électronique (ESR), les plateformes hybrides spin-supraconductrices ont déjà atteint la détection de spin unique et des volumes d'échantillons inférieurs au picolitre. Dans une première expérience, nous avons observé pour la première fois l'émission d'échos de Hahn provenant de défauts diélectriques dans un amplificateur paramétrique à onde progressive de Josephson, un amplificateur quantique largement utilisé. Ces échos, émis pour des puissances d'impulsions de contrôle proches du seuil de saturation de l'amplificateur, peuvent dégrader les performances du dispositif. À l'aide de séquences d'impulsions standard, nous avons caractérisé leur dynamique, ce qui nous a permis d'estimer la densité des défauts dans les couches diélectriques du dispositif et de quantifier leur impact sur le fonctionnement de l'amplificateur.Dans une deuxième expérience, nous avons relevé le défi d'étendre la détection ESR de haute sensibilité à des ensembles de spins arbitraires, qui peuvent être très désordonnés et présenter des temps de cohérence courts. Alors que les résonateurs supraconducteurs à facteur de qualité élevé offrent une sensibilité exceptionnelle, leurs longs temps de décroissance empêchent l'étude des spins à déphasage rapide. Pour surmonter ce problème, nous avons développé un résonateur à accord dynamique basé sur l'inductance cinétique du nitrure de niobium-titane (NbTiN), un alliage supraconducteur résistant aux champs magnétiques. À l'aide d'impulsions de courant continu rapides, nous avons accordé la largeur de raie du résonateur à l'échelle de la microseconde tout en préservant ses performances ESR. Nous avons évalué le spectromètre en effectuant une spectroscopie résolue en temps sur un échantillon de 20 picolitres d'α,γ-bisdiphénylène-β-phénylallyle à des températures de l'ordre du millikelvin, obtenant une sensibilité inférieure d'un seul ordre de grandeur à celle des expériences de pointe sur des ensembles hautement cohérents.Nos résultats établissent une plateforme ESR polyvalente fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin, avec des applications potentielles allant de la caractérisation des matériaux à la détection d'électrons non appariés dans des cellules biologiques individuelles.
Résonance magnétique avec des champs micro-ondes quantiques Dans une expérience classique de résonance paramagnétique électronique (RPE), le couplage entre les spins et leur environnement électromagnétique est faible, limitant considérablement la sensibilité de la mesure. Grâce à l’utilisation combinée d'un amplificateur paramétrique Josephson et de micro-résonateurs supraconductuers de hauts facteurs de qualité refroidis à quelques millikelvins, ce travail rapporte la conception et la mise en œuvre d’un spectromètre RPE dont la sensibilité de détection est limitée par les fluctuations quantiques du champ électromagnétique au lieu d’un bruit d’origine thermique ou technique. Des mesures de RPE pulsée sur un ensemble de doneurs Bismuth dans le silicium permettent de démontrer une sensibilité de 1700 spins détectés par écho de Hahn avec un signal-sur-bruit unitaire. La sensibilité est encore améliorée en générant un état de vide comprimé dans le guide d'onde de détection, ce qui réduit les fluctuations quantiques au-delà de la limite quantique. Les hauts facteurs de qualité et le petit volume de mode du résonateur supraconducteur développés pour une sensibilité accrue accroit également le couplage spin-résonateur jusqu'au point où les fluctuations quantiques ont un effet dramatique sur la dynamique des spins. En effet, l’émission spontanée de photons dans le résonateur micro-onde est considérablement renforcée par l'effet Purcell, ce qui en fait le mécanisme de relaxation de spin dominant. Le taux de relaxation est augmenté de trois ordres de grandeur lorsque les spins sont accordés à résonance, démontrant que la relaxation de spin peut-être contrôlée sur demande. Nos résultats fournissent une méthode nouvelle et universelle pour initialiser des systèmes de spin dans leur état fondamental, avec des applications en résonance magnétique et en information quantique.
Adressage de spins électroniques individuels par un résonateur micro-onde supraconducteur Les spins uniques dans les solides sont de bons candidats pour la mise en œuvre de bits quantiques pour le traitement de l'information quantique grâce à leurs longs temps de cohérence. Cependant, en tant qu'objets quantiques individuels à l'échelle atomique, ils sont difficiles à traiter et à enchevêtrer les uns avec les autres. Ce travail de thèse explore deux approches distinctes mais liées pour manipuler et détecter des spins uniques ; toutes deux utilisent des circuits quantiques hybrides fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans la première approche, la résonance paramagnétique électronique (RPE) de spins individuels est démontrée en détectant leur fluorescence : un compteur de photons micro-onde détecte le photon émis par un spin excité. Les spins utilisés sont des ions paramagnétiques d'erbium dans un cristal de scheelite, et sont couplés magnétiquement à un résonateur planaire supraconducteur de facteur de qualité élevé. Ils sont détectés individuellement avec un rapport signal/bruit de 1,9 en une seconde. Le signal de fluorescence présente de l'antibunching (dégroupement), prouvant ainsi qu'il provient d'émetteurs individuels. Des temps de cohérence allant jusqu'à 3 ms sont mesurés, limités par le temps de vie radiatif du spin. Cette expérience de contrôle quantique d'un spin unique ouvre également la voie à de nouvelles applications de RPE, notamment pour la caractérisation d'objets microscopiques. Dans la seconde approche, la détection des spins est basée sur l'exploitation du degré de liberté de charge des spins de trous et de leur forte interaction spin-orbite intrinsèque. Nous démontrons une nouvelle plateforme compacte composée de boîtes quantiques définis électrostatiquement dans l'AsGa, et pré-remplis de spins de trous par illumination dans le domaine optique ; les spins sont couplés électriquement à un résonateur supraconducteur pour sonder leurs états de charge et de spin. En utilisant ce résonateur en régime de lecture dispersive, nous montrons que des sauts de charge unique dans les boîtes quantiques peuvent être détectées après l'illumination. Il s'agit d'une étape cruciale dans l'étude du spin d'un trou unique dans un semi-conducteur. Dans l'ensemble, les deux méthodes présentées dans cette thèse ouvrent de nouvelles voies pour le développement des capteurs quantiques et du traitement quantique de l'information.
Les circuits supraconducteurs quantiques sont à la base des qubits supraconducteurs en informatique quantique et d'une grande quantité d'autres technologies quantiques. La performance de ces circuits est principalement limitée par les pertes diélectriques causées par la présence de défauts aux interfaces des matériaux. La nécessité d'une haute résistance au champ magnétique pour certaines applications implique l'utilisation de supraconducteurs désordonnés contenant plus de défauts. L'objectif de ce projet est l'amélioration des performances des circuits supraconducteurs quantiques utilisant des matériaux désordonnés. Pour ce faire, des résonateurs micro-ondes lambda/4 supraconducteurs en guide d'ondes coplanaire (CPW) sont conçus et fabriqués en nitrure de niobium (NbN). Leur performance est quantifiée par la mesure de leur facteur de qualité interne (Q_i) à température cryogénique dans un réfrigérateur à dilution. L'impact de la géométrie sur le facteur de qualité est étudié en variant la recette de gravure, la profondeur de surgravure ainsi que les dimensions du CPW. Ces résultats sont comparés à des simulations électrostatiques par éléments finis utilisant COMSOL Multiphysics. La résistance au champ magnétique est évaluée par des mesures cryogéniques sous champ magnétique parallèle. Le NbN utilisé pour la fabrication des résonateurs possède un champ critique supérieur B_(c2, perp) ~ 66 T. Les résonateurs conçus et mesurés dans le cadre de cette étude ont montré un facteur de qualité interne maximal de 6x10^5 dans le régime du photon unique. Il a été conclu qu'une gravure isotrope et une grande surgravure augmentent le facteur de qualité interne. L'élargissement des dimensions du CPW contribue également à l'augmentation du Q_i. Les mesures de résonateurs sous champ magnétique parallèle ont montré une diminution du facteur de qualité interne, qui demeure supérieur à 1x10^4 à 1 T.
Développement de la spectroscopie par résonance de spin électronique pour les échantillons picolitre à l'aide de circuits supraconducteurs La résonance de spin électronique (RSE) est une méthode de spectroscopie qui permet d'identifier et de caractériser les espèces paramagnétiques. Elle repose généralement sur la détection du rayonnement micro-onde absorbé ou émis par des spins inséré dans un résonateur micro-ondes accordé à leur fréquence de précession de Larmor. En raison du faible couplage entre le spin et le champ micro-onde, la spectroscopie RSE conventionnelle a une faible sensibilité. Des expériences récentes ont démontré que les circuits quantiques supraconducteurs ont le potentiel d'améliorer la sensibilité de la détection des spins jusqu'à la détection d'un seul spin, notamment en utilisant un résonateur à petit volume de mode et à facteur de qualité élevé. Cependant, ces démonstrations ont été réalisées dans des conditions très restrictives, en utilisant des systèmes de spin cristallins bien connus. Pour sonder des échantillons chimiques ou biologiques, les spectromètres à circuits quantiques doivent être adaptés pour être robustes aux pertes. Celles-ci ont typiquement deux origines : les pertes diélectriques introduites par les échantillons, le plus souvent aqueux, et les pertes provenant du champ magnétique statique nécessaire pour accorder les spins électroniques à la fréquence du résonateur. Ce doctorat s’est focalisé sur la mise en œuvre d'un résonateur qui atteindrait une sensibilité RSE proche de l’état de l’art tout en étant robuste aux pertes diélectriques et aux champs magnétiques intenses. En utilisant des films de NbTiN déposés sur du saphir, il est démontré que les résonateurs micro-ondes ont des facteurs de qualité supérieurs à Q=105 dans le champ magnétique, même lorsque des échantillons avec des pertes diélectriques supérieures à tan d > 0,05 sont introduits. Les pertes intrinsèques du résonateur s’avèrent néanmoins dépendre du champ magnétique, avec notamment des raies apparaissant à des champs magnétiques spécifiques démontrant un couplage à des systèmes de spins parasites. Au cours de la thèse, des techniques de nanofabrication atténuant la contribution de ces contaminants ont été mises au point, telles que la gravure par masque dur et le recuit post-fabrication, menant à l’élimination de toutes les raies sauf une. Enfin, le spectromètre a été testé sur une espèce de référence, le BDPA (α,γ-Bisdiphenylene-β-phenylallyl), un marqueur RSE fréquemment utilisé.
Quantum sensors for high-pressure superconductivity Lorsqu'une pression statique élevée est appliquée à un matériau, l'arrangement de ses atomes et électrons peut changer radicalement pour permettre une densité plus élevée, ce qui conduit à la création de nouvelles phases ou à la modification des propriétés électroniques et magnétiques des solides. Des pressions de dizaines de kilobars (gigapascals), voire de mégabars, peuvent être atteintes en laboratoire à l'aide de Cellules à Enclumes de Diamant (CED), limitant cependant les échantillons à des tailles infimes. Des études récentes ont affirmé avoir découvert des matériaux, les super-hydrures, étant supraconducteurs jusqu'à des températures proches de la température ambiante dans des conditions de pression extrêmes. Toutefois, la réalisation de mesures fiables des caractéristiques de la supraconductivité sur ces échantillons synthétisés à haute pression est remarquablement difficile, ce qui conduit parfois à des résultats controversés. Dans cette thèse, nous avons choisi de poursuivre le développement d'une nouvelle méthode de magnétométrie optique à haute pression basée sur l'adaptation d'une technologie quantique mature aux CED : les centres NV du diamant. Nous créons des ensembles de ces centres colorés dans la pointe d'une enclume de diamant, les utilisant comme sondes magnétiques quantiques locales par le biais de leurs propriétés de photoluminescence dépendante du spin. Nous montrons que les centres NV peuvent être utilisés pour cartographier spatialement l'effet Meissner en présence d'un cuprate supraconducteur à haute pression, et mesurons l'évolution de la température critique de l'échantillon avec la pression jusqu'à 31 GPa. Nous étudions ensuite systématiquement les capacités de détection magnétique à haute pression des centres NV, identifiant les contraintes non-hydrostatiques dans l'enclume comme une limitation au-dessus de 40 à 50 GPa. Enfin, nous proposons une stratégie de micro-structuration de l'enclume qui lève cette limite et démontre une magnétométrie à centres NV efficace au moins jusqu'à 130 GPa, ouvrant la voie à une future résolution de la controverse sur les super-hydrures par ce nouveau diagnostic.
Développement d'une mémoire quantique à base de spins pour les qubits supraconducteurs Cette thèse porte sur la réalisation d'un processeur quantique hybride, dans lequel les degrés de liberté collectifs d'un ensemble de spins sont utilisés comme une mémoire quantique multimode pour les qubits supraconducteurs. Nous concevons un protocole capable de stocker et de récupérer à la demande les états d'un grand nombre de qubits dans un ensemble de spin et nous démontrons les briques de bases des opérations mémoires avec des centres NV dans le diamant. Le protocole repose sur le couplage des spins à un résonateur à fréquence et facteur de qualité accordable. Les états quantiques sont écrits par absorption résonante d'un photon micro-ondes dans l'ensemble de spins, et lus par application d'une séquence d'impulsions aux spins. L'étape d'écriture du protocole est démontrée dans une première expérience dans laquelle sont intégrés sur la même puce un qubit supraconducteur, un résonateur à fréquence accordable, et l'ensemble de spins. Les états du qubit sont stockés dans les spins via le résonateur. Après le stockage, l'état quantique collectif qui en résulte est rapidement déphasé en raison de l'élargissement inhomogène de l'ensemble et une séquence de refocalisation doit être appliquée sur les spins pour déclencher la réémission collective comme un écho de l'état quantique initialement absorbé. Dans une seconde expérience, nous démontrons une brique de base importante de cette opération de lecture, qui consiste à récupérer de multiples impulsions micro-ondes classiques au niveau du photon unique en utilisant des techniques d’écho de Hahn. Enfin, le repompage optique des spins est implémenté afin de réinitialiser la mémoire entre deux séquences successives.