Quantum sensors for high-pressure superconductivity Lorsqu'une pression statique élevée est appliquée à un matériau, l'arrangement de ses atomes et électrons peut changer radicalement pour permettre une densité plus élevée, ce qui conduit à la création de nouvelles phases ou à la modification des propriétés électroniques et magnétiques des solides. Des pressions de dizaines de kilobars (gigapascals), voire de mégabars, peuvent être atteintes en laboratoire à l'aide de Cellules à Enclumes de Diamant (CED), limitant cependant les échantillons à des tailles infimes. Des études récentes ont affirmé avoir découvert des matériaux, les super-hydrures, étant supraconducteurs jusqu'à des températures proches de la température ambiante dans des conditions de pression extrêmes. Toutefois, la réalisation de mesures fiables des caractéristiques de la supraconductivité sur ces échantillons synthétisés à haute pression est remarquablement difficile, ce qui conduit parfois à des résultats controversés. Dans cette thèse, nous avons choisi de poursuivre le développement d'une nouvelle méthode de magnétométrie optique à haute pression basée sur l'adaptation d'une technologie quantique mature aux CED : les centres NV du diamant. Nous créons des ensembles de ces centres colorés dans la pointe d'une enclume de diamant, les utilisant comme sondes magnétiques quantiques locales par le biais de leurs propriétés de photoluminescence dépendante du spin. Nous montrons que les centres NV peuvent être utilisés pour cartographier spatialement l'effet Meissner en présence d'un cuprate supraconducteur à haute pression, et mesurons l'évolution de la température critique de l'échantillon avec la pression jusqu'à 31 GPa. Nous étudions ensuite systématiquement les capacités de détection magnétique à haute pression des centres NV, identifiant les contraintes non-hydrostatiques dans l'enclume comme une limitation au-dessus de 40 à 50 GPa. Enfin, nous proposons une stratégie de micro-structuration de l'enclume qui lève cette limite et démontre une magnétométrie à centres NV efficace au moins jusqu'à 130 GPa, ouvrant la voie à une future résolution de la controverse sur les super-hydrures par ce nouveau diagnostic.
Quantum sensors for high-pressure superconductivity Lorsqu'une pression statique élevée est appliquée à un matériau, l'arrangement de ses atomes et électrons peut changer radicalement pour permettre une densité plus élevée, ce qui conduit à la création de nouvelles phases ou à la modification des propriétés électroniques et magnétiques des solides. Des pressions de dizaines de kilobars (gigapascals), voire de mégabars, peuvent être atteintes en laboratoire à l'aide de Cellules à Enclumes de Diamant (CED), limitant cependant les échantillons à des tailles infimes. Des études récentes ont affirmé avoir découvert des matériaux, les super-hydrures, étant supraconducteurs jusqu'à des températures proches de la température ambiante dans des conditions de pression extrêmes. Toutefois, la réalisation de mesures fiables des caractéristiques de la supraconductivité sur ces échantillons synthétisés à haute pression est remarquablement difficile, ce qui conduit parfois à des résultats controversés. Dans cette thèse, nous avons choisi de poursuivre le développement d'une nouvelle méthode de magnétométrie optique à haute pression basée sur l'adaptation d'une technologie quantique mature aux CED : les centres NV du diamant. Nous créons des ensembles de ces centres colorés dans la pointe d'une enclume de diamant, les utilisant comme sondes magnétiques quantiques locales par le biais de leurs propriétés de photoluminescence dépendante du spin. Nous montrons que les centres NV peuvent être utilisés pour cartographier spatialement l'effet Meissner en présence d'un cuprate supraconducteur à haute pression, et mesurons l'évolution de la température critique de l'échantillon avec la pression jusqu'à 31 GPa. Nous étudions ensuite systématiquement les capacités de détection magnétique à haute pression des centres NV, identifiant les contraintes non-hydrostatiques dans l'enclume comme une limitation au-dessus de 40 à 50 GPa. Enfin, nous proposons une stratégie de micro-structuration de l'enclume qui lève cette limite et démontre une magnétométrie à centres NV efficace au moins jusqu'à 130 GPa, ouvrant la voie à une future résolution de la controverse sur les super-hydrures par ce nouveau diagnostic.
Caractérisation de spins et de défauts diélectriques d'une cohérence de l'ordre de la microseconde avec des circuits supraconducteurs La détection d'ensembles de dipôles électriques et magnétiques est un outil fondamental en physique, chimie et biologie. Dans cette thèse, nous combinons des circuits supraconducteurs micro-ondes à faibles pertes avec des techniques spectroscopiques avancées pour sonder des échantillons paramagnétiques et des défauts diélectriques à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans ce régime, la polarisation entière, les amplificateurs à la limite quantique et les résonateurs supraconducteurs à largeur de raie étroite permettent d'augmenter considérablement la sensibilité. Ces capacités permettent même d'étudier des défauts diélectriques individuels au sein même des matériaux des circuits. Dans le contexte de la résonance de spin électronique (ESR), les plateformes hybrides spin-supraconductrices ont déjà atteint la détection de spin unique et des volumes d'échantillons inférieurs au picolitre. Dans une première expérience, nous avons observé pour la première fois l'émission d'échos de Hahn provenant de défauts diélectriques dans un amplificateur paramétrique à onde progressive de Josephson, un amplificateur quantique largement utilisé. Ces échos, émis pour des puissances d'impulsions de contrôle proches du seuil de saturation de l'amplificateur, peuvent dégrader les performances du dispositif. À l'aide de séquences d'impulsions standard, nous avons caractérisé leur dynamique, ce qui nous a permis d'estimer la densité des défauts dans les couches diélectriques du dispositif et de quantifier leur impact sur le fonctionnement de l'amplificateur.Dans une deuxième expérience, nous avons relevé le défi d'étendre la détection ESR de haute sensibilité à des ensembles de spins arbitraires, qui peuvent être très désordonnés et présenter des temps de cohérence courts. Alors que les résonateurs supraconducteurs à facteur de qualité élevé offrent une sensibilité exceptionnelle, leurs longs temps de décroissance empêchent l'étude des spins à déphasage rapide. Pour surmonter ce problème, nous avons développé un résonateur à accord dynamique basé sur l'inductance cinétique du nitrure de niobium-titane (NbTiN), un alliage supraconducteur résistant aux champs magnétiques. À l'aide d'impulsions de courant continu rapides, nous avons accordé la largeur de raie du résonateur à l'échelle de la microseconde tout en préservant ses performances ESR. Nous avons évalué le spectromètre en effectuant une spectroscopie résolue en temps sur un échantillon de 20 picolitres d'α,γ-bisdiphénylène-β-phénylallyle à des températures de l'ordre du millikelvin, obtenant une sensibilité inférieure d'un seul ordre de grandeur à celle des expériences de pointe sur des ensembles hautement cohérents.Nos résultats établissent une plateforme ESR polyvalente fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin, avec des applications potentielles allant de la caractérisation des matériaux à la détection d'électrons non appariés dans des cellules biologiques individuelles.
L'information quantique repose sur un traitement de l'information, non plus de manière classique, mais de manière quantique, afin d'augmenter l'efficacité de certains algorithmes informatiques. Un tel objectif nécessite de construire des registres quantiques fondés, par exemple, sur l'assemblage cohérent d'un grand nombre de systèmes quantiques individuels qui jouent alors le rôle de bits d'information quantiques. Dans ce contexte, le centre coloré NV du diamant fait l’objet de nombreuses recherches car il est l’un des rares systèmes pouvant être utilisé comme bit quantique à l’état solide et à température ambiante. Cette thèse étudie les interactions du spin électronique du centre NV avec des spins nucléaires présents dans la matrice de diamant, dans le but de créer des registres quantiques hybrides dans le diamant. Dans un premier temps, nous expliquerons comment le spin électronique du centre NV peut être utilisé pour détecter des spins nucléaires disséminés dans le diamant. Puis, le centre NV sera exploité comme bit quantique auxiliaire pour initialiser l'état de ces spins nucléaires, soit en tirant profit d'un anti-croisement de niveaux, soit en implémentant une mesure projective. Enfin, nous analyserons les origines des limitations des temps de cohérence des centres NV dans les échantillons de diamant ultrapurs, provenant de l'interaction avec un bain de spins nucléaires environnant. Outre leur intérêt en information quantique, l’étude et le contrôle des spins dans le diamant ouvrent la voie à la réalisation de nano-capteurs ultrasensibles, dont les applications couvrent des domaines très variés de la physique moderne.
A l’heure des mégadonnées, du traitement et de l’échange d’informations de masse, le développement de nouvelles technologies liées à l’information est un défi important de notre société. Pour répondre à ce besoin grandissant, le monde de l’infiniment petit régi par les lois de la physique quantique offre d’importantes possibilités de développement technologique. Cette thèse s’inscrit dans le contexte de l’émergence des nouvelles technologies quantiques basées sur l’utilisation d’atomes artificiels. Nous nous sommes particulièrement intéressés aux possibilités offertes par les spins nucléaires uniques dans le diamant. Le début de ce mémoire de thèse vise à introduire les propriétés du défaut NV du diamant dont le spin électronique peut être utilisé pour détecter les spins nucléaires présents dans la matrice de diamant. Le caractère anisotrope de l’interaction hyperfine entre le spin électronique du centre NV et les spins nucléaires de 13C sera exploité pour initialiser l’état de ces spins nucléaires en tirant profit d’un anti-croisement de niveau. La structure particulière des niveaux d’énergie de ce système de spins à l’anti-croisement de niveaux nous permettra de revisiter le phénomène de piégeage cohérent de population avec un spin nucléaire unique à température ambiante. Enfin, en vue des applications technologiques de ce système, nous présenterons la mise en place d’une expérience de détection micro-onde du spin électronique associé au défaut NV permettant de s’affranchir de l’illumination optique qui représente la source principale de décohérence de l’état quantique des spins nucléaires. Les résultats obtenus dans cette thèse, relatifs au contrôle des systèmes de spins dans le diamant, s’inscrivent dans la perspective de développement des systèmes quantiques hybrides. Ainsi, l’association des longs temps de cohérence des spins nucléaires aux performances de calcul des bits quantiques supraconducteurs est une voie prometteuse de développement des technologies quantiques de l’information.
A l’heure des mégadonnées, du traitement et de l’échange d’informations de masse, le développement de nouvelles technologies liées à l’information est un défi important de notre société. Pour répondre à ce besoin grandissant, le monde de l’infiniment petit régi par les lois de la physique quantique offre d’importantes possibilités de développement technologique. Cette thèse s’inscrit dans le contexte de l’émergence des nouvelles technologies quantiques basées sur l’utilisation d’atomes artificiels. Nous nous sommes particulièrement intéressés aux possibilités offertes par les spins nucléaires uniques dans le diamant. Le début de ce mémoire de thèse vise à introduire les propriétés du défaut NV du diamant dont le spin électronique peut être utilisé pour détecter les spins nucléaires présents dans la matrice de diamant. Le caractère anisotrope de l’interaction hyperfine entre le spin électronique du centre NV et les spins nucléaires de 13C sera exploité pour initialiser l’état de ces spins nucléaires en tirant profit d’un anti-croisement de niveau. La structure particulière des niveaux d’énergie de ce système de spins à l’anti-croisement de niveaux nous permettra de revisiter le phénomène de piégeage cohérent de population avec un spin nucléaire unique à température ambiante. Enfin, en vue des applications technologiques de ce système, nous présenterons la mise en place d’une expérience de détection micro-onde du spin électronique associé au défaut NV permettant de s’affranchir de l’illumination optique qui représente la source principale de décohérence de l’état quantique des spins nucléaires. Les résultats obtenus dans cette thèse, relatifs au contrôle des systèmes de spins dans le diamant, s’inscrivent dans la perspective de développement des systèmes quantiques hybrides. Ainsi, l’association des longs temps de cohérence des spins nucléaires aux performances de calcul des bits quantiques supraconducteurs est une voie prometteuse de développement des technologies quantiques de l’information.
Méthodes théoriques pour le rôle des corrélations dans la supraconductivité à haute température critique Cette thèse comprend deux projets distincts. Nous avons développé et testé un modèle d’intelligence artificielle pour résoudre des problèmes de prolongement analytique bosonique, c’est-à-dire pour générer la conductivité optique correcte à partir de la fonction de corrélation courant-courant. Des travaux récents ont démontré que les réseaux neuronaux peuvent surpasser les méthodes d’entropie maximale pour le prolongement analytique des fonctions de Green de Matsubara bruitées en physique des systèmes à plusieurs corps, tant en termes de précision que de coût de calcul. Ici, nous généralisons cette approche aux fonctions de réponse de la conductivité. Une combinaison de distributions Bêta est proposée comme moyen de générer des ensembles d’entraînement qui évitent les limitations associées aux paysages plats monotones, car elles offrent un ensemble large de spectres d’entraînement qualitativement différents. Nous constatons que les réseaux neuronaux sont particulièrement efficaces pour prédire la conductivité DC, une quantité notoirement difficile à prédire pour les méthodes d’entropie maximale. Nous précisons la procédure pour utiliser le modèle de manière indépendante de la température, ce qui signifie qu’un réseau neuronal entraîné à une température spécifique pourrait être utilisé à différentes températures via une routine de redimensionnement. Enfin, nous proposons une définition générale de la confiance à associer à la prédiction du profil de la conductivité optique, un élément manquant crucial dans le domaine du prolongement analytique par IA, et fournissons quelques perspectives sur son applicabilité. Le second projet se concentre sur les supraconducteurs à haute température à base de cuprates. Des travaux expérimentaux récents ont montré une forte anti-corrélation entre le paramètre d’ordre supraconducteur et ce que l’on appelle le gap de transfert de charge. Cela implique à la fois les orbitales de l’oxygène et du cuivre, et provient de la forte corrélation électronique typique de ces matériaux. En particulier, une mesure directe de ces observables et de leur anti-corrélation a été obtenue par des expériences de microscopie à effet tunnel (STM). En tirant parti de la modulation naturelle de la position de l’oxygène apical à la surface du BSCCO bi-couche, qui module également ces observables dans l’espace, l’anti-corrélation a pu être validée à différents sites du même matériau. En utilisant une méthode avancée de la théorie du champ moyen dynamique (DMFT) appliquée au modèle d’Emery-Hubbard inhomogène, qui prend en compte à la fois les orbitales du cuivre et de l’oxygène des plans de cuprates, nous sommes capables de simuler la situation expérimentale. En utilisant une méthode d’extrapolation par pseudo-inversion, nous pouvons montrer que l’anti-corrélation est présente et forte dans ce modèle, bien que la variation spatiale importante rapportée dans les expériences n’apparaisse pas. Cela appelle à une réévaluation critique de l’interprétation des résultats expérimentaux dans notre modélisation. Enfin, nous discutons de ces résultats en prolongement avec la température critique de transition, le paramètre d’ordre supraconducteur et le gap de transfert de charge de différents composés de cuprates connus.
Ce travail porte sur la fabrication et la mesure de détecteurs quantiques supraconducteurs. Pour nano-structurer ces dispositifs, nous utilisons une technique de lithographie en champ proche : l'anodisation locale sous la pointe d'un microscope à force atomique (AFM). Nous appliquons cette technique à des films ultra-minces (2-10 nm) à base de niobium (Nb, NbN) épitaxiés sur des substrats de saphir. La résolution ultime que nous obtenons est de 10nm. Elle nous permet de réaliser des nanofils cristallins dont la section est nanométrique (100nm2) et homogène sur de grandes distances ( 40µm). Nous caractérisons en amont la qualité cristalline des films et mesurons leurs propriétés électriques jusqu'aux plus basses températures. Ces expertises sont menées en parallèle, sur des films d'épaisseur variable et nous permettent l'analyse de la transition supraconducteur-isolant dans les films ultra-minces en fonction du désordre mesuré dans les couches. Nous déterminons les régimes dissipatifs des nanofils supraconducteurs à très basses températures. Dans le régime de point chaud, nous montrons que les nanofils permettent la détection rapide d'un photon unique. Les détecteurs sont sensibles au photon unique dans le visible et à deux photons dans l'infrarouge. Ces détecteurs supraconducteurs ont une résolution temporelle inégalée par les détecteurs semiconducteurs. Ils peuvent être utilisés comme des compteurs de photons et être utiles à l'implémentation d'une cryptographie classique et quantique pour la transmission d'information sécurisée.