Résonance magnétique avec des champs micro-ondes quantiques Dans une expérience classique de résonance paramagnétique électronique (RPE), le couplage entre les spins et leur environnement électromagnétique est faible, limitant considérablement la sensibilité de la mesure. Grâce à l’utilisation combinée d'un amplificateur paramétrique Josephson et de micro-résonateurs supraconductuers de hauts facteurs de qualité refroidis à quelques millikelvins, ce travail rapporte la conception et la mise en œuvre d’un spectromètre RPE dont la sensibilité de détection est limitée par les fluctuations quantiques du champ électromagnétique au lieu d’un bruit d’origine thermique ou technique. Des mesures de RPE pulsée sur un ensemble de doneurs Bismuth dans le silicium permettent de démontrer une sensibilité de 1700 spins détectés par écho de Hahn avec un signal-sur-bruit unitaire. La sensibilité est encore améliorée en générant un état de vide comprimé dans le guide d'onde de détection, ce qui réduit les fluctuations quantiques au-delà de la limite quantique. Les hauts facteurs de qualité et le petit volume de mode du résonateur supraconducteur développés pour une sensibilité accrue accroit également le couplage spin-résonateur jusqu'au point où les fluctuations quantiques ont un effet dramatique sur la dynamique des spins. En effet, l’émission spontanée de photons dans le résonateur micro-onde est considérablement renforcée par l'effet Purcell, ce qui en fait le mécanisme de relaxation de spin dominant. Le taux de relaxation est augmenté de trois ordres de grandeur lorsque les spins sont accordés à résonance, démontrant que la relaxation de spin peut-être contrôlée sur demande. Nos résultats fournissent une méthode nouvelle et universelle pour initialiser des systèmes de spin dans leur état fondamental, avec des applications en résonance magnétique et en information quantique.
Résonance magnétique avec des champs micro-ondes quantiques Dans une expérience classique de résonance paramagnétique électronique (RPE), le couplage entre les spins et leur environnement électromagnétique est faible, limitant considérablement la sensibilité de la mesure. Grâce à l’utilisation combinée d'un amplificateur paramétrique Josephson et de micro-résonateurs supraconductuers de hauts facteurs de qualité refroidis à quelques millikelvins, ce travail rapporte la conception et la mise en œuvre d’un spectromètre RPE dont la sensibilité de détection est limitée par les fluctuations quantiques du champ électromagnétique au lieu d’un bruit d’origine thermique ou technique. Des mesures de RPE pulsée sur un ensemble de doneurs Bismuth dans le silicium permettent de démontrer une sensibilité de 1700 spins détectés par écho de Hahn avec un signal-sur-bruit unitaire. La sensibilité est encore améliorée en générant un état de vide comprimé dans le guide d'onde de détection, ce qui réduit les fluctuations quantiques au-delà de la limite quantique. Les hauts facteurs de qualité et le petit volume de mode du résonateur supraconducteur développés pour une sensibilité accrue accroit également le couplage spin-résonateur jusqu'au point où les fluctuations quantiques ont un effet dramatique sur la dynamique des spins. En effet, l’émission spontanée de photons dans le résonateur micro-onde est considérablement renforcée par l'effet Purcell, ce qui en fait le mécanisme de relaxation de spin dominant. Le taux de relaxation est augmenté de trois ordres de grandeur lorsque les spins sont accordés à résonance, démontrant que la relaxation de spin peut-être contrôlée sur demande. Nos résultats fournissent une méthode nouvelle et universelle pour initialiser des systèmes de spin dans leur état fondamental, avec des applications en résonance magnétique et en information quantique.
Adressage de spins électroniques individuels par un résonateur micro-onde supraconducteur Les spins uniques dans les solides sont de bons candidats pour la mise en œuvre de bits quantiques pour le traitement de l'information quantique grâce à leurs longs temps de cohérence. Cependant, en tant qu'objets quantiques individuels à l'échelle atomique, ils sont difficiles à traiter et à enchevêtrer les uns avec les autres. Ce travail de thèse explore deux approches distinctes mais liées pour manipuler et détecter des spins uniques ; toutes deux utilisent des circuits quantiques hybrides fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans la première approche, la résonance paramagnétique électronique (RPE) de spins individuels est démontrée en détectant leur fluorescence : un compteur de photons micro-onde détecte le photon émis par un spin excité. Les spins utilisés sont des ions paramagnétiques d'erbium dans un cristal de scheelite, et sont couplés magnétiquement à un résonateur planaire supraconducteur de facteur de qualité élevé. Ils sont détectés individuellement avec un rapport signal/bruit de 1,9 en une seconde. Le signal de fluorescence présente de l'antibunching (dégroupement), prouvant ainsi qu'il provient d'émetteurs individuels. Des temps de cohérence allant jusqu'à 3 ms sont mesurés, limités par le temps de vie radiatif du spin. Cette expérience de contrôle quantique d'un spin unique ouvre également la voie à de nouvelles applications de RPE, notamment pour la caractérisation d'objets microscopiques. Dans la seconde approche, la détection des spins est basée sur l'exploitation du degré de liberté de charge des spins de trous et de leur forte interaction spin-orbite intrinsèque. Nous démontrons une nouvelle plateforme compacte composée de boîtes quantiques définis électrostatiquement dans l'AsGa, et pré-remplis de spins de trous par illumination dans le domaine optique ; les spins sont couplés électriquement à un résonateur supraconducteur pour sonder leurs états de charge et de spin. En utilisant ce résonateur en régime de lecture dispersive, nous montrons que des sauts de charge unique dans les boîtes quantiques peuvent être détectées après l'illumination. Il s'agit d'une étape cruciale dans l'étude du spin d'un trou unique dans un semi-conducteur. Dans l'ensemble, les deux méthodes présentées dans cette thèse ouvrent de nouvelles voies pour le développement des capteurs quantiques et du traitement quantique de l'information.
Caractérisation de spins et de défauts diélectriques d'une cohérence de l'ordre de la microseconde avec des circuits supraconducteurs La détection d'ensembles de dipôles électriques et magnétiques est un outil fondamental en physique, chimie et biologie. Dans cette thèse, nous combinons des circuits supraconducteurs micro-ondes à faibles pertes avec des techniques spectroscopiques avancées pour sonder des échantillons paramagnétiques et des défauts diélectriques à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans ce régime, la polarisation entière, les amplificateurs à la limite quantique et les résonateurs supraconducteurs à largeur de raie étroite permettent d'augmenter considérablement la sensibilité. Ces capacités permettent même d'étudier des défauts diélectriques individuels au sein même des matériaux des circuits. Dans le contexte de la résonance de spin électronique (ESR), les plateformes hybrides spin-supraconductrices ont déjà atteint la détection de spin unique et des volumes d'échantillons inférieurs au picolitre. Dans une première expérience, nous avons observé pour la première fois l'émission d'échos de Hahn provenant de défauts diélectriques dans un amplificateur paramétrique à onde progressive de Josephson, un amplificateur quantique largement utilisé. Ces échos, émis pour des puissances d'impulsions de contrôle proches du seuil de saturation de l'amplificateur, peuvent dégrader les performances du dispositif. À l'aide de séquences d'impulsions standard, nous avons caractérisé leur dynamique, ce qui nous a permis d'estimer la densité des défauts dans les couches diélectriques du dispositif et de quantifier leur impact sur le fonctionnement de l'amplificateur.Dans une deuxième expérience, nous avons relevé le défi d'étendre la détection ESR de haute sensibilité à des ensembles de spins arbitraires, qui peuvent être très désordonnés et présenter des temps de cohérence courts. Alors que les résonateurs supraconducteurs à facteur de qualité élevé offrent une sensibilité exceptionnelle, leurs longs temps de décroissance empêchent l'étude des spins à déphasage rapide. Pour surmonter ce problème, nous avons développé un résonateur à accord dynamique basé sur l'inductance cinétique du nitrure de niobium-titane (NbTiN), un alliage supraconducteur résistant aux champs magnétiques. À l'aide d'impulsions de courant continu rapides, nous avons accordé la largeur de raie du résonateur à l'échelle de la microseconde tout en préservant ses performances ESR. Nous avons évalué le spectromètre en effectuant une spectroscopie résolue en temps sur un échantillon de 20 picolitres d'α,γ-bisdiphénylène-β-phénylallyle à des températures de l'ordre du millikelvin, obtenant une sensibilité inférieure d'un seul ordre de grandeur à celle des expériences de pointe sur des ensembles hautement cohérents.Nos résultats établissent une plateforme ESR polyvalente fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin, avec des applications potentielles allant de la caractérisation des matériaux à la détection d'électrons non appariés dans des cellules biologiques individuelles.
Les émetteurs quantiques capables de fonctionner à haute-fidélité et à haut débit sont la pierre angulaire des technologies quantiques photoniques, qui exigent une précision croissante dans la manipulation de qubits uniques. Les émetteurs capables d'héberger un spin sont particulièrement intéressants pour les réseaux de communication quantique et l'informatique quantique, car ils exploitent la ressource clé que constitue l'intrication spin-photon. Dans ce contexte, les boîtes quantiques (BQ) semiconductrices auto-assemblées sont devenues des candidats prometteurs pour les interfaces spin-photon en raison de leurs propriétés optiques exceptionnelles. Néanmoins, les temps de cohérence courts du spin limitent fortement le potentiel de cette plateforme. De meilleures stratégies pour atténuer les fluctuations de l'environnement et découpler le spin de celles-ci sont nécessaires pour améliorer ses performances. À cet égard, la spectroscopie du bruit de spin (SNS) est devenue une technique clé pour obtenir des informations sur l'environnement du spin dans les systèmes atomiques et à l'état solide via la mesure de signaux polarimétriques tels que la rotation de la polarisation de Faraday. Cependant, le faible signal d'un seul spin a limité la plupart des applications de la SNS aux ensembles de spins. Dans ce manuscrit, nous présentons une nouvelle technique SNS basée sur la mesure de spins uniques via la détection de photons uniques. Nous démontrons des mesures de bruit de spin dans le régime ultrarapide au-dessus du niveau des 10 GHz, dépassant les limites traditionnelles de bande passante avec une sensibilité sans précédent.Notre approche repose sur l'interaction spin-photon renforcée par la cavité, augmentant de plusieurs ordres de grandeur les signaux polarimétriques à partir d'un seul spin. Des rotations de polarisation, dépendantes du spin, des photons réfléchis par l'interface sont observées jusqu'à π, ce qui permet de cartographier les fluctuations de spin en fluctuations de polarisation et de détecter optiquement les mécanismes de bruit de spin. De manière cruciale, le signal SNS correspond aux photons uniques. Par conséquent, les corrélations peuvent être directement calculées entre les événements de détection de photons uniques, plutôt qu'extraites des mesures d'intensité moyenne, ce qui améliore considérablement la largeur de bande de détection. En fin de compte, la résolution temporelle n'est limitée que par la gigue temporelle des détecteurs de photons uniques.Dans ce manuscrit, nous présentons cette nouvelle approche SNS pour l'étude des mécanismes de bruit des spins d'électrons et de trous dans une BQ. Nous mesurons des signaux allant de quelques MHz à des dizaines de GHz corrélant des événements de détection de photons uniques. Parallèlement, nous développons les outils théoriques permettant d'identifier et de caractériser les principaux mécanismes de décohérence des spins dans ce système. Les fonctions de corrélation mesurées sont comparées à des simulations qui calculent la matrice de densité du système conditionnelle à la détection d'un photon. Les signaux SNS correspondent bien au modèle numérique, décrivant une dynamique de spin non triviale qui ne peut être reproduite par des ajustements phénoménologiques lorentziens des spectres de bruit de spin. En fin de compte, cette technique vise à sonder les mécanismes de bruit des systèmes de spin, non limités aux BQs, afin de développer des stratégies d'atténuation plus efficaces et des séquences de découplage qui améliorent leurs performances. Ce travail est également le point de départ d'études fondamentales portant sur la rétroaction quantique induite sur des spins uniques par la détection de photons.
Un nœud quantique supraconducteur pour la détection quantique Le progrès en physique va de pair avec l'amélioration de la précision des mesures. Le principe d'incertitude d'Heisenberg met une limite sur le niveau minimal de bruit de la mesure mais les appareils de mesure classiques sont généralement incapables de s'approcher de cette limite fondamentale. Dans cette thèse, nous présentons trois expériences qui vont au-delà de la limite classique. Ces trois expériences sont réalisées en utilisant un même circuit supraconducteur appelé nœud quantique. Les premiers chapitres de cette thèse présentent le principe d'incertitude, les outils que l'électrodynamique quantique peut nous apporter pour s'approcher de cette limite ainsi que le circuit du nœud quantique lui-même. Dans la première expérience, nous montrons comment on peut résoudre l'énergie d'une unique impulsion micro-ondes jusqu'au niveau du photon sans le détruire. Nous réalisons ensuite une tomographie de l'état mesuré pour montrer le principe fondamental de la rétro-action de la mesure quantique. Dans la deuxième expérience, nous utilisons deux interactions paramétriques simultanément pour stabiliser un mode électromagnétique dans un état comprimé bien plus fortement que la limite habituelle des 3 dB. Finalement, dans la troisième expérience, nous présentons la première réalisation d'un radar quantique fonctionnant dans les fréquences micro-ondes. Malgré ses applications pratiques limitées, cette expérience est un rare exemple d'amélioration en métrologie quantique qui est robuste au bruit.
Développement de la spectroscopie par résonance de spin électronique pour les échantillons picolitre à l'aide de circuits supraconducteurs La résonance de spin électronique (RSE) est une méthode de spectroscopie qui permet d'identifier et de caractériser les espèces paramagnétiques. Elle repose généralement sur la détection du rayonnement micro-onde absorbé ou émis par des spins inséré dans un résonateur micro-ondes accordé à leur fréquence de précession de Larmor. En raison du faible couplage entre le spin et le champ micro-onde, la spectroscopie RSE conventionnelle a une faible sensibilité. Des expériences récentes ont démontré que les circuits quantiques supraconducteurs ont le potentiel d'améliorer la sensibilité de la détection des spins jusqu'à la détection d'un seul spin, notamment en utilisant un résonateur à petit volume de mode et à facteur de qualité élevé. Cependant, ces démonstrations ont été réalisées dans des conditions très restrictives, en utilisant des systèmes de spin cristallins bien connus. Pour sonder des échantillons chimiques ou biologiques, les spectromètres à circuits quantiques doivent être adaptés pour être robustes aux pertes. Celles-ci ont typiquement deux origines : les pertes diélectriques introduites par les échantillons, le plus souvent aqueux, et les pertes provenant du champ magnétique statique nécessaire pour accorder les spins électroniques à la fréquence du résonateur. Ce doctorat s’est focalisé sur la mise en œuvre d'un résonateur qui atteindrait une sensibilité RSE proche de l’état de l’art tout en étant robuste aux pertes diélectriques et aux champs magnétiques intenses. En utilisant des films de NbTiN déposés sur du saphir, il est démontré que les résonateurs micro-ondes ont des facteurs de qualité supérieurs à Q=105 dans le champ magnétique, même lorsque des échantillons avec des pertes diélectriques supérieures à tan d > 0,05 sont introduits. Les pertes intrinsèques du résonateur s’avèrent néanmoins dépendre du champ magnétique, avec notamment des raies apparaissant à des champs magnétiques spécifiques démontrant un couplage à des systèmes de spins parasites. Au cours de la thèse, des techniques de nanofabrication atténuant la contribution de ces contaminants ont été mises au point, telles que la gravure par masque dur et le recuit post-fabrication, menant à l’élimination de toutes les raies sauf une. Enfin, le spectromètre a été testé sur une espèce de référence, le BDPA (α,γ-Bisdiphenylene-β-phenylallyl), un marqueur RSE fréquemment utilisé.
Cette thèse se concentre sur l'étude des résonateurs optomécaniques intégrés dans le régime quantique. Ils constituent en effet une plateforme très prometteuse pour plusieurs applications quantiques telles que la détection quantique (exploitation des états non-classiques du mouvement pour augmenter la sensibilité), les mémoires quantiques (les résonateurs mécaniques ont démontré de très longues durées de vie) et les transducteurs quantiques (conversion de l'information quantique encodée dans les photons micro-ondes des qubits supraconducteurs en photons télécom par l'interaction avec un résonateur mécanique). Ce travail s'est concentré sur le développement d'un transducteur quantique électro-optomécanique intégré sur silicium sur isolateur (SOI) et compatible CMOS, et d'un montage optomécanique pour permettre son fonctionnement dans le régime quantique à l'avenir. En collaboration avec l'Institut Néel et le CEA LETI à Grenoble, nous avons donc conçu un cristal optomécanique (OMC) 1D suspendu, couplé mécaniquement à un cristal électromécanique (EMC) pour former des supermodes mécaniques dans la gamme de fréquence des GHz. Ces supermodes peuvent être adressés à la fois par une cavité optique (un mode de défaut optique confiné dans le OMC) et par un résonateur supraconducteur via le couplage capacitif assuré par le EMC. Néanmoins, pour réaliser des opérations quantiques avec un tel dispositif, il est nécessaire d'éviter l'ajout de photons provenant du bain thermique mécanique, et donc de préparer le résonateur mécanique dans son état fondamental de mouvement où l'occupation moyenne des phonons est proche de zéro. Nous avons donc mis au point un montage pour préparer comme preuve de concept un résonateur optomécanique, un disque optomécanique en arséniure de gallium (qui confine des modes de galerie optiques de haute qualité bien couplés à un mode de respiration radiale mécanique à haute fréquence autour de 1 GHz), dans son état de mouvement fondamental en le refroidissant à 10 mK à l'aide d'une réfrigération par dilution. Pour mesurer l'occupation moyenne des phonons, nous avons réalisé une thermométrie des bandes latérales par comptage de photons, qui implique deux lasers bleu et rouge désaccordés d'une fréquence mécanique par rapport à la résonance optique pour entraîner des interactions optomécaniques de type Raman. Les photons diffusés par le processus optomécanique à la résonance optique sont conservés et comptés sur un détecteur de photons uniques, et les photons pompes rejetés spectralement. Grâce à cette mesure, nous avons pu démontrer une occupation moyenne des phonons de nb=0,66+-0,20, confirmant la préparation de ce résonateur très proche de son état fondamental du mouvement. Enfin, nous avons proposé une nouvelle géométrie de résonateurs optomécaniques intégrés à forte coopérativité quantique dans le silicium et l'arséniure de gallium, appelée « microgear ».