Dynamique des spins électroniques d’ions erbium dans des cristaux de scheelite, sondés avec des résonateurs supraconducteurs à des températures de l’ordre du millikelvin L’un des nombreux défis des technologies quantiques est d’interfacer de l’information quantique stationnaire et durable avec des photons se propageant dans les réseaux de communication. Les cristaux dopés à l’erbium sont particulièrement adaptés à cette tâche. En effet, les ions erbium ont une transition optique à 1.5 µm qui se situe dans la fenêtre spectrale où les fibres optiques ont le minimum de pertes. De plus, les ions erbium ont un degré de liberté de spin car leur état fondamental est un doublet qui se comporte comme un spin effectif ½. Le fort moment magnétique de ce spin électronique est un avantage pour se coupler efficacement à d’autres systèmes quantiques, comme des spins nucléaires voisins ou des processeurs supraconducteurs. Jusqu’à maintenant, le temps de cohérence du spin électronique de l’erbium, sur une transition sensible au champ magnétique, était cependant limité à 50 µs, ce qui est insuffisant pour ces applications de réseaux quantiques. Dans cette thèse, nous améliorons ce temps de cohérence de presque trois ordres de grandeur. D’abord, nous choisissons la scheelite (CaWO4) comme cristal pour sa faible densité de moments magnétiques et nous travaillons avec des cristaux nominalement non dopés, de sorte que la concentration résiduelle d’impuretés comme l’erbium est de l’ordre de la partie par milliard. Ensuite, nous refroidissons l’échantillon jusqu’à 10 mK, afin de supprimer le processus de décohérence venant du couplage magnétique entre les ions erbium et d’autres impuretés. A cette température, des temps de cohérence jusqu’à 30 ms sont mesurés et nous montrons qu’ils sont limités par l’interaction de l’erbium avec les spins nucléaires du cristal. Nous étudions également un cristal de scheelite avec une concentration d’erbium 10⁴ fois plus grande, ce qui est plus adapté pour des applications de mémoires quantiques, et nous mesurons des temps de cohérence jusqu’à 1 ms. Ces deux expériences confirment que les ions erbium dans la scheelite sont intéressants pour réaliser des nœuds de réseaux quantiques et des systèmes quantiques hybrides, grâce à leur forte sensibilité au champ magnétique et leurs longs temps de cohérence.
Dynamique des spins électroniques d’ions erbium dans des cristaux de scheelite, sondés avec des résonateurs supraconducteurs à des températures de l’ordre du millikelvin L’un des nombreux défis des technologies quantiques est d’interfacer de l’information quantique stationnaire et durable avec des photons se propageant dans les réseaux de communication. Les cristaux dopés à l’erbium sont particulièrement adaptés à cette tâche. En effet, les ions erbium ont une transition optique à 1.5 µm qui se situe dans la fenêtre spectrale où les fibres optiques ont le minimum de pertes. De plus, les ions erbium ont un degré de liberté de spin car leur état fondamental est un doublet qui se comporte comme un spin effectif ½. Le fort moment magnétique de ce spin électronique est un avantage pour se coupler efficacement à d’autres systèmes quantiques, comme des spins nucléaires voisins ou des processeurs supraconducteurs. Jusqu’à maintenant, le temps de cohérence du spin électronique de l’erbium, sur une transition sensible au champ magnétique, était cependant limité à 50 µs, ce qui est insuffisant pour ces applications de réseaux quantiques. Dans cette thèse, nous améliorons ce temps de cohérence de presque trois ordres de grandeur. D’abord, nous choisissons la scheelite (CaWO4) comme cristal pour sa faible densité de moments magnétiques et nous travaillons avec des cristaux nominalement non dopés, de sorte que la concentration résiduelle d’impuretés comme l’erbium est de l’ordre de la partie par milliard. Ensuite, nous refroidissons l’échantillon jusqu’à 10 mK, afin de supprimer le processus de décohérence venant du couplage magnétique entre les ions erbium et d’autres impuretés. A cette température, des temps de cohérence jusqu’à 30 ms sont mesurés et nous montrons qu’ils sont limités par l’interaction de l’erbium avec les spins nucléaires du cristal. Nous étudions également un cristal de scheelite avec une concentration d’erbium 10⁴ fois plus grande, ce qui est plus adapté pour des applications de mémoires quantiques, et nous mesurons des temps de cohérence jusqu’à 1 ms. Ces deux expériences confirment que les ions erbium dans la scheelite sont intéressants pour réaliser des nœuds de réseaux quantiques et des systèmes quantiques hybrides, grâce à leur forte sensibilité au champ magnétique et leurs longs temps de cohérence.
Aux basses températures, les matrices dopées aux ions terre-rare sont des systèmes prometteurs pour la réalisation de mémoires quantiques. Parmi elles, le système Er³⁺:Y₂SiO₅ a l'avantage de posséder une transition aux longueurs d'onde Télécom, adaptée aux réseaux de communication actuels. Cependant, aucun stockage quantique n'a pu être réalisé de manière efficace durant un temps suffisamment long dans ce matériau. L'objectif de cette thèse est de mieux comprendre les interactions limitant la cohérence du système aux faibles champs magnétiques. Dans ce cadre là, les interactions dominantes sont les basculements réciproques entre deux spins électroniques opposés des ions erbium et l'interaction super-hyperfine entre ces spins et les spins nucléaires des ligands yttrium. J'ai calculé la force et les caractéristiques de ces deux couplages dipolaires en incluant la grande anisotropie de la matrice Y₂SiO₅. J'ai alors pu vérifier l'effet de cette anisotropie sur les basculements réciproques des spins des ions erbium à l'aide de deux techniques optiques, le creusement de trou spectral et l'excitation transitoire. Le taux de ces basculements est maximisé lorsque le champ magnétique est orienté perpendiculairement à l'axe principal du tenseur caractérisant le spin effectif. Il augmente globalement comme le carré de la concentration en ions dopants et diminue avec le champ magnétique. Enfin, j'ai pu mesurer les caractéristiques des interactions super-hyperfines par le biais des modulations d'une décroissance d'écho de photon qu'elles provoquent. Il existe une configuration particulière où un couplage sélectif intervient entre les ions erbium et un unique yttrium de leurs environnements. Au contraire, le couplage à un nombre important d'ions ligands est responsable de la chute du temps de cohérence pour des champs magnétiques inférieurs à la dizaine de mT.
Aux basses températures, les matrices dopées aux ions terre-rare sont des systèmes prometteurs pour la réalisation de mémoires quantiques. Parmi elles, le système Er³⁺:Y₂SiO₅ a l'avantage de posséder une transition aux longueurs d'onde Télécom, adaptée aux réseaux de communication actuels. Cependant, aucun stockage quantique n'a pu être réalisé de manière efficace durant un temps suffisamment long dans ce matériau. L'objectif de cette thèse est de mieux comprendre les interactions limitant la cohérence du système aux faibles champs magnétiques. Dans ce cadre là, les interactions dominantes sont les basculements réciproques entre deux spins électroniques opposés des ions erbium et l'interaction super-hyperfine entre ces spins et les spins nucléaires des ligands yttrium. J'ai calculé la force et les caractéristiques de ces deux couplages dipolaires en incluant la grande anisotropie de la matrice Y₂SiO₅. J'ai alors pu vérifier l'effet de cette anisotropie sur les basculements réciproques des spins des ions erbium à l'aide de deux techniques optiques, le creusement de trou spectral et l'excitation transitoire. Le taux de ces basculements est maximisé lorsque le champ magnétique est orienté perpendiculairement à l'axe principal du tenseur caractérisant le spin effectif. Il augmente globalement comme le carré de la concentration en ions dopants et diminue avec le champ magnétique. Enfin, j'ai pu mesurer les caractéristiques des interactions super-hyperfines par le biais des modulations d'une décroissance d'écho de photon qu'elles provoquent. Il existe une configuration particulière où un couplage sélectif intervient entre les ions erbium et un unique yttrium de leurs environnements. Au contraire, le couplage à un nombre important d'ions ligands est responsable de la chute du temps de cohérence pour des champs magnétiques inférieurs à la dizaine de mT.
Adressage de spins électroniques individuels par un résonateur micro-onde supraconducteur Les spins uniques dans les solides sont de bons candidats pour la mise en œuvre de bits quantiques pour le traitement de l'information quantique grâce à leurs longs temps de cohérence. Cependant, en tant qu'objets quantiques individuels à l'échelle atomique, ils sont difficiles à traiter et à enchevêtrer les uns avec les autres. Ce travail de thèse explore deux approches distinctes mais liées pour manipuler et détecter des spins uniques ; toutes deux utilisent des circuits quantiques hybrides fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans la première approche, la résonance paramagnétique électronique (RPE) de spins individuels est démontrée en détectant leur fluorescence : un compteur de photons micro-onde détecte le photon émis par un spin excité. Les spins utilisés sont des ions paramagnétiques d'erbium dans un cristal de scheelite, et sont couplés magnétiquement à un résonateur planaire supraconducteur de facteur de qualité élevé. Ils sont détectés individuellement avec un rapport signal/bruit de 1,9 en une seconde. Le signal de fluorescence présente de l'antibunching (dégroupement), prouvant ainsi qu'il provient d'émetteurs individuels. Des temps de cohérence allant jusqu'à 3 ms sont mesurés, limités par le temps de vie radiatif du spin. Cette expérience de contrôle quantique d'un spin unique ouvre également la voie à de nouvelles applications de RPE, notamment pour la caractérisation d'objets microscopiques. Dans la seconde approche, la détection des spins est basée sur l'exploitation du degré de liberté de charge des spins de trous et de leur forte interaction spin-orbite intrinsèque. Nous démontrons une nouvelle plateforme compacte composée de boîtes quantiques définis électrostatiquement dans l'AsGa, et pré-remplis de spins de trous par illumination dans le domaine optique ; les spins sont couplés électriquement à un résonateur supraconducteur pour sonder leurs états de charge et de spin. En utilisant ce résonateur en régime de lecture dispersive, nous montrons que des sauts de charge unique dans les boîtes quantiques peuvent être détectées après l'illumination. Il s'agit d'une étape cruciale dans l'étude du spin d'un trou unique dans un semi-conducteur. Dans l'ensemble, les deux méthodes présentées dans cette thèse ouvrent de nouvelles voies pour le développement des capteurs quantiques et du traitement quantique de l'information.
Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des matériaux prometteurs pour le traitement de l’information quantique, grâce à la possibilité de réaliser des mémoires quantiques et des analyseurs spectraux large bande à basse température. De plus, il a récemment été démontré que le transfert de cohérence entre les spins électroniques et nucléaires pouvait être effectué avec une fidélité élevée dans ces matériaux, permettant d’envisager le stockage sur de longues échelles de temps. La possibilité d’agir directement sur le profil d’absorption de ces ions rend possible l’analyse de radiofréquences large bande et très haute résolution, ainsi que de nouvelles architectures de traitement du signal. Yb3+ possède des propriétés optiques remarquables dans Y2SiO5, notamment en termes de force d’oscillateur et de largeur inhomogène fine à faible concentration. Ce doctorat s’intéresse tout particulièrement à l’isotope 171Yb3+, qui est le seul ion de terre rare paramagnétique à spin nucléaire I=1/2, permettant d’avoir une structure énergétique relativement simple à exploiter. Grâce à la faible largeur inhomogène (≈1 GHz), les transitions de spin nucléaires sont résolues optiquement, ce qui maximise le pompage optique dans les niveaux de spin, et facilite les étapes de préparation dans les protocoles de traitement de l’information quantique.Le système 171Yb3+:Y2SiO5 est dotée de très bonnes propriétés en termes de temps de vie de cohérence, néanmoins limitée à basse température par des relaxations croisées entre spins voisins. Au lieu d’utiliser un champ magnétique pour réduire ces basculements réciproques, nous avons choisi de rester à champ magnétique nul, pour conserver le point ZEFOZ de notre système où les processus décohérents sont faibles, et nous avons utilisé une approche centrée sur le matériau pour repousser cette limite imposée par les relaxations croisées. Pour ce faire, la croissance de monocristaux a été effectuée au cours du doctorat par la méthode Czochralski, dont les paramètres peuvent être ajustés pour produire différentes propriétés au sein des échantillons produits. La qualité cristalline et l’environnement de l’ion sont optimisés pour augmenter la cohérence optique et de spin du système, ou encore pour améliorer la résolution et la bande passante pour l’analyse de signaux radiofréquences sur porteuse optique. Dans ces travaux de thèse, différents paramètres sont explorés dans le but d’identifier les conditions offrant les meilleures propriétés pour les applications visées : concentration en dopant, atmosphère de croissance, transition interrogée, orientation du cristal, et température du cryostat. Une étude approfondie du matériau a alors pu être menée selon ces conditions expérimentales. Malgré la plus grande sensibilité aux fluctuations électromagnétiques des ions de terres rares paramagnétiques, le temps de cohérence optique à champ nul le plus long, tout ion Kramers inséré dans YSO confondu, a été mesuré dans un cristal dopé à 2 ppm de 171Yb3+:Y2SiO5 élaboré sous atmosphère oxygénée, dépassant la milliseconde. Un moyen permettant de coupler efficacement 171Yb3+ à des plateformes photoniques intégrées a finalement été étudié, dans le but de compenser l’absorption intrinsèque faible des électrons 4f des ions de terres rares. Un monocristal dopé de LiNbO3 a été exploré pour la première fois, démontrant des propriétés prometteuses. Les grandeurs établies ici serviront de référence pour des travaux futurs dans ce matériau, dans lequel les procédés de nano-fabrication de guides d’onde ou de résonateurs optiques sont déjà matures d’un point de vue technologique.
Ce travail vise à étudier les mécanismes à l'origine d'une perte de cohérence dans les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre, en vue de leur utilisation au sein de mémoires quantiques. L'approche utilisée est théorique et numérique, et se concentre sur trois ions dopants : europium, praséodyme et ytterbium. Les mémoires quantiques sont des éléments clefs des futurs réseaux de communication quantique. Ces dernières permettent en particulier d'étendre les distances sur lesquelles l'information quantique peut être propagée, par leur implication dans la conception de répéteurs. Diverses conceptions de ces mémoires sont possibles, tant en termes de protocoles que de supports. Un support à l'état de l'art attire toutefois notre attention : les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre rare. Ces derniers sont reconnus pour présenter des temps de cohérence exceptionnels sur leurs transitions de spin et de bonnes capacités de multiplexage. Nous nous pencherons sur leur utilisation avec les protocoles d'écho de spin et AFC (Atomic Frequency Comb). L'interaction lumière-matière entre le cristal et l'impulsion lumineuse portant l'information à stocker mène cette dernière à être portée par une cohérence sur une transition atomique des ions dopants, plus précisément une transition de spin dans le cadre de notre étude. Cette cohérence est toutefois difficile à maintenir au cours du temps, à cause des interactions dipôle-dipôle entre les ions dopants et les spins environnants, à savoir les ions yttrium de la matrice cristalline. Or, l'émission de l'information après le temps de stockage se fait par effets collectifs cohérents. L'intensité radiée est directement reliée à la force des cohérences dans le système. Il a cependant été observé que l'application d'un champ magnétique statique influence le temps de cohérence dans ces ensembles, à la fois par son amplitude et son orientation. Dans l'optique de déterminer pour chaque dopant étudié les conditions magnétiques favorables à l'obtention d'un temps de cohérence maximal, nous avons conçu un simulateur reproduisant le comportement d'un ion dopant et des spins environnants les plus proches. Ce dernier nous permet d'analyser les mécanismes sources de décohérence à ion unique en fonction de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Les plages de champs étudiés seront le champ faible et intermédiaire (microTesla-milliTesla), et le régime de champ fort (Tesla). Les données des simulations ont été comparées à des données expérimentales avec succès, validant ainsi la fidélité de notre modèle sur les temps de cohérence obtenus. En analysant les déclins de cohérence et les fréquences en jeu dans l'évolution temporelle de ces derniers, nous avons pu identifier des régimes de champs magnétiques correspondant à différents mécanismes de changements de spin dans le système, induits par les couplages dipôle-dipôle entre l'ion central et le bain de spin. Nous nous sommes également intéressés à un régime de champ particulier, le ZEFOZ (Zero-First-Order-Zeeman), reconnu pour ses temps de cohérence records. Nous avons pu identifier que l'origine de la perte de cohérence n'est pas dans la multiplication des changements de spins au sein du système, mais dans la désynchronisation de ces changements entre les deux niveaux de la transition de spin. Au point ZEFOZ, cette désynchronisation est minimale. Nous avons enfin pu exploiter les capacités prédictives de notre simulateur pour déterminer les temps de cohérence maximaux obtenus en fonction de l'orientation et de l'amplitude du champ magnétique. Notre approche ouvre la voie vers une compréhension plus approfondie des mécanismes sources de décohérence dans les cristaux dopés aux ions de terre rare, et des comportements propres aux ions étudiés en fonction du champ magnétique appliqué.
Résonance magnétique avec des champs micro-ondes quantiques Dans une expérience classique de résonance paramagnétique électronique (RPE), le couplage entre les spins et leur environnement électromagnétique est faible, limitant considérablement la sensibilité de la mesure. Grâce à l’utilisation combinée d'un amplificateur paramétrique Josephson et de micro-résonateurs supraconductuers de hauts facteurs de qualité refroidis à quelques millikelvins, ce travail rapporte la conception et la mise en œuvre d’un spectromètre RPE dont la sensibilité de détection est limitée par les fluctuations quantiques du champ électromagnétique au lieu d’un bruit d’origine thermique ou technique. Des mesures de RPE pulsée sur un ensemble de doneurs Bismuth dans le silicium permettent de démontrer une sensibilité de 1700 spins détectés par écho de Hahn avec un signal-sur-bruit unitaire. La sensibilité est encore améliorée en générant un état de vide comprimé dans le guide d'onde de détection, ce qui réduit les fluctuations quantiques au-delà de la limite quantique. Les hauts facteurs de qualité et le petit volume de mode du résonateur supraconducteur développés pour une sensibilité accrue accroit également le couplage spin-résonateur jusqu'au point où les fluctuations quantiques ont un effet dramatique sur la dynamique des spins. En effet, l’émission spontanée de photons dans le résonateur micro-onde est considérablement renforcée par l'effet Purcell, ce qui en fait le mécanisme de relaxation de spin dominant. Le taux de relaxation est augmenté de trois ordres de grandeur lorsque les spins sont accordés à résonance, démontrant que la relaxation de spin peut-être contrôlée sur demande. Nos résultats fournissent une méthode nouvelle et universelle pour initialiser des systèmes de spin dans leur état fondamental, avec des applications en résonance magnétique et en information quantique.