Ce travail vise à étudier les mécanismes à l'origine d'une perte de cohérence dans les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre, en vue de leur utilisation au sein de mémoires quantiques. L'approche utilisée est théorique et numérique, et se concentre sur trois ions dopants : europium, praséodyme et ytterbium. Les mémoires quantiques sont des éléments clefs des futurs réseaux de communication quantique. Ces dernières permettent en particulier d'étendre les distances sur lesquelles l'information quantique peut être propagée, par leur implication dans la conception de répéteurs. Diverses conceptions de ces mémoires sont possibles, tant en termes de protocoles que de supports. Un support à l'état de l'art attire toutefois notre attention : les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre rare. Ces derniers sont reconnus pour présenter des temps de cohérence exceptionnels sur leurs transitions de spin et de bonnes capacités de multiplexage. Nous nous pencherons sur leur utilisation avec les protocoles d'écho de spin et AFC (Atomic Frequency Comb). L'interaction lumière-matière entre le cristal et l'impulsion lumineuse portant l'information à stocker mène cette dernière à être portée par une cohérence sur une transition atomique des ions dopants, plus précisément une transition de spin dans le cadre de notre étude. Cette cohérence est toutefois difficile à maintenir au cours du temps, à cause des interactions dipôle-dipôle entre les ions dopants et les spins environnants, à savoir les ions yttrium de la matrice cristalline. Or, l'émission de l'information après le temps de stockage se fait par effets collectifs cohérents. L'intensité radiée est directement reliée à la force des cohérences dans le système. Il a cependant été observé que l'application d'un champ magnétique statique influence le temps de cohérence dans ces ensembles, à la fois par son amplitude et son orientation. Dans l'optique de déterminer pour chaque dopant étudié les conditions magnétiques favorables à l'obtention d'un temps de cohérence maximal, nous avons conçu un simulateur reproduisant le comportement d'un ion dopant et des spins environnants les plus proches. Ce dernier nous permet d'analyser les mécanismes sources de décohérence à ion unique en fonction de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Les plages de champs étudiés seront le champ faible et intermédiaire (microTesla-milliTesla), et le régime de champ fort (Tesla). Les données des simulations ont été comparées à des données expérimentales avec succès, validant ainsi la fidélité de notre modèle sur les temps de cohérence obtenus. En analysant les déclins de cohérence et les fréquences en jeu dans l'évolution temporelle de ces derniers, nous avons pu identifier des régimes de champs magnétiques correspondant à différents mécanismes de changements de spin dans le système, induits par les couplages dipôle-dipôle entre l'ion central et le bain de spin. Nous nous sommes également intéressés à un régime de champ particulier, le ZEFOZ (Zero-First-Order-Zeeman), reconnu pour ses temps de cohérence records. Nous avons pu identifier que l'origine de la perte de cohérence n'est pas dans la multiplication des changements de spins au sein du système, mais dans la désynchronisation de ces changements entre les deux niveaux de la transition de spin. Au point ZEFOZ, cette désynchronisation est minimale. Nous avons enfin pu exploiter les capacités prédictives de notre simulateur pour déterminer les temps de cohérence maximaux obtenus en fonction de l'orientation et de l'amplitude du champ magnétique. Notre approche ouvre la voie vers une compréhension plus approfondie des mécanismes sources de décohérence dans les cristaux dopés aux ions de terre rare, et des comportements propres aux ions étudiés en fonction du champ magnétique appliqué.
Ce travail vise à étudier les mécanismes à l'origine d'une perte de cohérence dans les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre, en vue de leur utilisation au sein de mémoires quantiques. L'approche utilisée est théorique et numérique, et se concentre sur trois ions dopants : europium, praséodyme et ytterbium. Les mémoires quantiques sont des éléments clefs des futurs réseaux de communication quantique. Ces dernières permettent en particulier d'étendre les distances sur lesquelles l'information quantique peut être propagée, par leur implication dans la conception de répéteurs. Diverses conceptions de ces mémoires sont possibles, tant en termes de protocoles que de supports. Un support à l'état de l'art attire toutefois notre attention : les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre rare. Ces derniers sont reconnus pour présenter des temps de cohérence exceptionnels sur leurs transitions de spin et de bonnes capacités de multiplexage. Nous nous pencherons sur leur utilisation avec les protocoles d'écho de spin et AFC (Atomic Frequency Comb). L'interaction lumière-matière entre le cristal et l'impulsion lumineuse portant l'information à stocker mène cette dernière à être portée par une cohérence sur une transition atomique des ions dopants, plus précisément une transition de spin dans le cadre de notre étude. Cette cohérence est toutefois difficile à maintenir au cours du temps, à cause des interactions dipôle-dipôle entre les ions dopants et les spins environnants, à savoir les ions yttrium de la matrice cristalline. Or, l'émission de l'information après le temps de stockage se fait par effets collectifs cohérents. L'intensité radiée est directement reliée à la force des cohérences dans le système. Il a cependant été observé que l'application d'un champ magnétique statique influence le temps de cohérence dans ces ensembles, à la fois par son amplitude et son orientation. Dans l'optique de déterminer pour chaque dopant étudié les conditions magnétiques favorables à l'obtention d'un temps de cohérence maximal, nous avons conçu un simulateur reproduisant le comportement d'un ion dopant et des spins environnants les plus proches. Ce dernier nous permet d'analyser les mécanismes sources de décohérence à ion unique en fonction de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Les plages de champs étudiés seront le champ faible et intermédiaire (microTesla-milliTesla), et le régime de champ fort (Tesla). Les données des simulations ont été comparées à des données expérimentales avec succès, validant ainsi la fidélité de notre modèle sur les temps de cohérence obtenus. En analysant les déclins de cohérence et les fréquences en jeu dans l'évolution temporelle de ces derniers, nous avons pu identifier des régimes de champs magnétiques correspondant à différents mécanismes de changements de spin dans le système, induits par les couplages dipôle-dipôle entre l'ion central et le bain de spin. Nous nous sommes également intéressés à un régime de champ particulier, le ZEFOZ (Zero-First-Order-Zeeman), reconnu pour ses temps de cohérence records. Nous avons pu identifier que l'origine de la perte de cohérence n'est pas dans la multiplication des changements de spins au sein du système, mais dans la désynchronisation de ces changements entre les deux niveaux de la transition de spin. Au point ZEFOZ, cette désynchronisation est minimale. Nous avons enfin pu exploiter les capacités prédictives de notre simulateur pour déterminer les temps de cohérence maximaux obtenus en fonction de l'orientation et de l'amplitude du champ magnétique. Notre approche ouvre la voie vers une compréhension plus approfondie des mécanismes sources de décohérence dans les cristaux dopés aux ions de terre rare, et des comportements propres aux ions étudiés en fonction du champ magnétique appliqué.
Ce travail vise à étudier les mécanismes à l'origine d'une perte de cohérence dans les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre, en vue de leur utilisation au sein de mémoires quantiques. L'approche utilisée est théorique et numérique, et se concentre sur trois ions dopants : europium, praséodyme et ytterbium. Les mémoires quantiques sont des éléments clefs des futurs réseaux de communication quantique. Ces dernières permettent en particulier d'étendre les distances sur lesquelles l'information quantique peut être propagée, par leur implication dans la conception de répéteurs. Diverses conceptions de ces mémoires sont possibles, tant en termes de protocoles que de supports. Un support à l'état de l'art attire toutefois notre attention : les cristaux d'orthosilicate d'yttrium dopés aux ions de terre rare. Ces derniers sont reconnus pour présenter des temps de cohérence exceptionnels sur leurs transitions de spin et de bonnes capacités de multiplexage. Nous nous pencherons sur leur utilisation avec les protocoles d'écho de spin et AFC (Atomic Frequency Comb). L'interaction lumière-matière entre le cristal et l'impulsion lumineuse portant l'information à stocker mène cette dernière à être portée par une cohérence sur une transition atomique des ions dopants, plus précisément une transition de spin dans le cadre de notre étude. Cette cohérence est toutefois difficile à maintenir au cours du temps, à cause des interactions dipôle-dipôle entre les ions dopants et les spins environnants, à savoir les ions yttrium de la matrice cristalline. Or, l'émission de l'information après le temps de stockage se fait par effets collectifs cohérents. L'intensité radiée est directement reliée à la force des cohérences dans le système. Il a cependant été observé que l'application d'un champ magnétique statique influence le temps de cohérence dans ces ensembles, à la fois par son amplitude et son orientation. Dans l'optique de déterminer pour chaque dopant étudié les conditions magnétiques favorables à l'obtention d'un temps de cohérence maximal, nous avons conçu un simulateur reproduisant le comportement d'un ion dopant et des spins environnants les plus proches. Ce dernier nous permet d'analyser les mécanismes sources de décohérence à ion unique en fonction de l'amplitude et de la direction du champ magnétique appliqué. Les plages de champs étudiés seront le champ faible et intermédiaire (microTesla-milliTesla), et le régime de champ fort (Tesla). Les données des simulations ont été comparées à des données expérimentales avec succès, validant ainsi la fidélité de notre modèle sur les temps de cohérence obtenus. En analysant les déclins de cohérence et les fréquences en jeu dans l'évolution temporelle de ces derniers, nous avons pu identifier des régimes de champs magnétiques correspondant à différents mécanismes de changements de spin dans le système, induits par les couplages dipôle-dipôle entre l'ion central et le bain de spin. Nous nous sommes également intéressés à un régime de champ particulier, le ZEFOZ (Zero-First-Order-Zeeman), reconnu pour ses temps de cohérence records. Nous avons pu identifier que l'origine de la perte de cohérence n'est pas dans la multiplication des changements de spins au sein du système, mais dans la désynchronisation de ces changements entre les deux niveaux de la transition de spin. Au point ZEFOZ, cette désynchronisation est minimale. Nous avons enfin pu exploiter les capacités prédictives de notre simulateur pour déterminer les temps de cohérence maximaux obtenus en fonction de l'orientation et de l'amplitude du champ magnétique. Notre approche ouvre la voie vers une compréhension plus approfondie des mécanismes sources de décohérence dans les cristaux dopés aux ions de terre rare, et des comportements propres aux ions étudiés en fonction du champ magnétique appliqué.
Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des matériaux prometteurs pour le traitement de l’information quantique, grâce à la possibilité de réaliser des mémoires quantiques et des analyseurs spectraux large bande à basse température. De plus, il a récemment été démontré que le transfert de cohérence entre les spins électroniques et nucléaires pouvait être effectué avec une fidélité élevée dans ces matériaux, permettant d’envisager le stockage sur de longues échelles de temps. La possibilité d’agir directement sur le profil d’absorption de ces ions rend possible l’analyse de radiofréquences large bande et très haute résolution, ainsi que de nouvelles architectures de traitement du signal. Yb3+ possède des propriétés optiques remarquables dans Y2SiO5, notamment en termes de force d’oscillateur et de largeur inhomogène fine à faible concentration. Ce doctorat s’intéresse tout particulièrement à l’isotope 171Yb3+, qui est le seul ion de terre rare paramagnétique à spin nucléaire I=1/2, permettant d’avoir une structure énergétique relativement simple à exploiter. Grâce à la faible largeur inhomogène (≈1 GHz), les transitions de spin nucléaires sont résolues optiquement, ce qui maximise le pompage optique dans les niveaux de spin, et facilite les étapes de préparation dans les protocoles de traitement de l’information quantique.Le système 171Yb3+:Y2SiO5 est dotée de très bonnes propriétés en termes de temps de vie de cohérence, néanmoins limitée à basse température par des relaxations croisées entre spins voisins. Au lieu d’utiliser un champ magnétique pour réduire ces basculements réciproques, nous avons choisi de rester à champ magnétique nul, pour conserver le point ZEFOZ de notre système où les processus décohérents sont faibles, et nous avons utilisé une approche centrée sur le matériau pour repousser cette limite imposée par les relaxations croisées. Pour ce faire, la croissance de monocristaux a été effectuée au cours du doctorat par la méthode Czochralski, dont les paramètres peuvent être ajustés pour produire différentes propriétés au sein des échantillons produits. La qualité cristalline et l’environnement de l’ion sont optimisés pour augmenter la cohérence optique et de spin du système, ou encore pour améliorer la résolution et la bande passante pour l’analyse de signaux radiofréquences sur porteuse optique. Dans ces travaux de thèse, différents paramètres sont explorés dans le but d’identifier les conditions offrant les meilleures propriétés pour les applications visées : concentration en dopant, atmosphère de croissance, transition interrogée, orientation du cristal, et température du cryostat. Une étude approfondie du matériau a alors pu être menée selon ces conditions expérimentales. Malgré la plus grande sensibilité aux fluctuations électromagnétiques des ions de terres rares paramagnétiques, le temps de cohérence optique à champ nul le plus long, tout ion Kramers inséré dans YSO confondu, a été mesuré dans un cristal dopé à 2 ppm de 171Yb3+:Y2SiO5 élaboré sous atmosphère oxygénée, dépassant la milliseconde. Un moyen permettant de coupler efficacement 171Yb3+ à des plateformes photoniques intégrées a finalement été étudié, dans le but de compenser l’absorption intrinsèque faible des électrons 4f des ions de terres rares. Un monocristal dopé de LiNbO3 a été exploré pour la première fois, démontrant des propriétés prometteuses. Les grandeurs établies ici serviront de référence pour des travaux futurs dans ce matériau, dans lequel les procédés de nano-fabrication de guides d’onde ou de résonateurs optiques sont déjà matures d’un point de vue technologique.
Aux basses températures, les matrices dopées aux ions terre-rare sont des systèmes prometteurs pour la réalisation de mémoires quantiques. Parmi elles, le système Er³⁺:Y₂SiO₅ a l'avantage de posséder une transition aux longueurs d'onde Télécom, adaptée aux réseaux de communication actuels. Cependant, aucun stockage quantique n'a pu être réalisé de manière efficace durant un temps suffisamment long dans ce matériau. L'objectif de cette thèse est de mieux comprendre les interactions limitant la cohérence du système aux faibles champs magnétiques. Dans ce cadre là, les interactions dominantes sont les basculements réciproques entre deux spins électroniques opposés des ions erbium et l'interaction super-hyperfine entre ces spins et les spins nucléaires des ligands yttrium. J'ai calculé la force et les caractéristiques de ces deux couplages dipolaires en incluant la grande anisotropie de la matrice Y₂SiO₅. J'ai alors pu vérifier l'effet de cette anisotropie sur les basculements réciproques des spins des ions erbium à l'aide de deux techniques optiques, le creusement de trou spectral et l'excitation transitoire. Le taux de ces basculements est maximisé lorsque le champ magnétique est orienté perpendiculairement à l'axe principal du tenseur caractérisant le spin effectif. Il augmente globalement comme le carré de la concentration en ions dopants et diminue avec le champ magnétique. Enfin, j'ai pu mesurer les caractéristiques des interactions super-hyperfines par le biais des modulations d'une décroissance d'écho de photon qu'elles provoquent. Il existe une configuration particulière où un couplage sélectif intervient entre les ions erbium et un unique yttrium de leurs environnements. Au contraire, le couplage à un nombre important d'ions ligands est responsable de la chute du temps de cohérence pour des champs magnétiques inférieurs à la dizaine de mT.
La maitrise de l'information représente un avantage concurrentiel de nos jours. Malgré une intensification des moyens développés pour protéger les flux de données, il n'est actuellement pas possible d'échanger à distance et de façon complètement sure, une information entre deux interlocuteurs. Néanmoins, des travaux menés par Bennett et Brassard ont montré qu'il est possible d'atteindre un niveau de sécurité maximum en utilisant un protocole quantique de transmission de l'information. Ce protocole se base sur l'utilisation de réseaux télécom utilisant des répéteurs quantiques à la place des répéteurs classiques. La voie étudiée dans cette thèse, réalisée en partie dans le cadre du projet européen QuRep, a pour but l'amélioration des connaissances sur les monocristaux dopés aux ions de terre rare qui sont des candidats de choix pour la mise au point de répéteurs quantiques. Deux grands axes ont émergés : dans un premier temps nous avons essayé de comprendre quels sont les facteurs de succès et limitatifs dans l'utilisation du cristal de Nd : YSO en tant qu'hôte pour les mémoires quantiques avec pour objectif le transfert de la cohérence électronique vers des niveaux hyperfins. Dans un second temps, nous avons étudié un cristal présentant une structure hyperfine directement accessible en optique, Er : YLF afin de vérifier sa potentielle utilisation pour les mémoires quantiques. Ces travaux ont permis, entre autre, de réaliser un transfert de cohérence d'un niveau Zeeman électronique vers un niveau hyperfin avec un temps de stockage de plus de 300 μs, ce qui permet d'envisager une mémoire quantique dans Nd : YSO permettant de réémettre un photon à la demande
Au cours de ces dernières années, les technologies de l'information se sont développées de manière fulgurante, l'augmentation de la vitesse de connexion `a Internet augmente de manière exponentielle chaque année. Il en résulte que de plus en plus de données personnelles ou confidentielles sont échangées. Il devient donc urgent de sécuriser ces lignes de communications utilisés quotidiennement. La communication quantique permet l'échange de clés de cryptage secrètes dont la sécurité est basée sur les lois de la physique quantique. En effet en encodant de l'information sur des photons uniques, il est possible de détecter l'interception ou la modification de cette information. Cette communication quantique est néanmoins sujette aux pertes intrinsèques au réseau de télécommunication par fibre optique, ainsi la distance de communication est limitée `a une centaine de kilomètres. Il est donc nécessaire de développer un protocole analogue au répéteur utilisé pour les communication classiques. Ce répéteur quantique permettrait la distribution d'états quantiques sur de très longues distances. L'implémentation de ce protocole nécessite l'utilisation d'un dispositif capable de stocker et libérer la lumière quantique sur demande. Les cristaux dopés aux ions terres rares font partie des candidats prometteurs pour la réalisation de telles mémoires quantiques. En utilisant ces cristaux il est possible de transférer le photon en une excitation de spin et vice-versa ce qui permet un stockage de longue durée et sur demande. Au cours de ce doctorat, j'ai étudié différents cristaux dopés aux ions terres rares et en particulier les propriétés de cohérence de leurs états de spin. J'ai utilisé et développé des nouvelles techniques de spectroscopies pour caractériser ces cristaux et leur viabilité pour le stockage d'information quantique. Cela permis de développer les compétences nécessaires au contrôle cohérent de spin dans ces cristaux. Grâce à ce contrôle nous avons pu étendre la durée du temps de stockage de plusieurs ordres de grandeurs de la microseconde jusqu'à la milliseconde. De plus cette expérience a démontré qu'il est possible de manipuler une excitation unique délocalisé sur un grand ensemble d'ions (plus de mille milliards) sans dégrader le signal en sortie. Suite à cela j'ai caractérisé la capacité multimode et la fidélité de notre mémoire ainsi que son caractère quantique. J'ai ensuite développé et implémenté un protocole permettant d'utiliser le cristal en tant que source et mémoire sur demande de photons uniques. Cette expérience est la première réalisation d'un tel protocole dans les solides en utilisant des photons uniques. Finalement j'ai étudié le potentiel d'un cristal fortement dopé pour le stockage d'information quantique. J'ai identifié et mesuré une interaction de type Dzyaloshinskii-Moriya entre deux ions voisins dans le cristal. Ce couple d'ions, analogue à une molécule piégé dans la maille cristalline, pourrait présenté un potentiel avantage comparés à l'ion isolé.
Aux basses températures, les matrices dopées aux ions terre-rare sont des systèmes prometteurs pour la réalisation de mémoires quantiques. Parmi elles, le système Er³⁺:Y₂SiO₅ a l'avantage de posséder une transition aux longueurs d'onde Télécom, adaptée aux réseaux de communication actuels. Cependant, aucun stockage quantique n'a pu être réalisé de manière efficace durant un temps suffisamment long dans ce matériau. L'objectif de cette thèse est de mieux comprendre les interactions limitant la cohérence du système aux faibles champs magnétiques. Dans ce cadre là, les interactions dominantes sont les basculements réciproques entre deux spins électroniques opposés des ions erbium et l'interaction super-hyperfine entre ces spins et les spins nucléaires des ligands yttrium. J'ai calculé la force et les caractéristiques de ces deux couplages dipolaires en incluant la grande anisotropie de la matrice Y₂SiO₅. J'ai alors pu vérifier l'effet de cette anisotropie sur les basculements réciproques des spins des ions erbium à l'aide de deux techniques optiques, le creusement de trou spectral et l'excitation transitoire. Le taux de ces basculements est maximisé lorsque le champ magnétique est orienté perpendiculairement à l'axe principal du tenseur caractérisant le spin effectif. Il augmente globalement comme le carré de la concentration en ions dopants et diminue avec le champ magnétique. Enfin, j'ai pu mesurer les caractéristiques des interactions super-hyperfines par le biais des modulations d'une décroissance d'écho de photon qu'elles provoquent. Il existe une configuration particulière où un couplage sélectif intervient entre les ions erbium et un unique yttrium de leurs environnements. Au contraire, le couplage à un nombre important d'ions ligands est responsable de la chute du temps de cohérence pour des champs magnétiques inférieurs à la dizaine de mT.