Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.
Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.
Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.
Beaucoup d expériences et d applications utilisant des molécules froides nécessitent d avoir un échantillon de molécules froides à la fois en translation, en vibration et en rotation. Cette thèse se situe dans la même thématique, elle a pour objectif la généralisation de la méthode du pompage optique qui a permis de refroidir la vibration des molécules de Césium par un laser large bande dont les fréquences correspondantes aux transitions partant du niveau vibrationnel fondamental ont été supprimées. Nous avons, par exemple, réalisé un transfert de la population moléculaire dans un niveau vibrationnel pré-sélectionné. Nous avons ensuite démontré que le refroidissement vibrationnel est aussi efficace avec une source de lumière non cohérente. Enfin, une technique de conversion électronique a été démontrée et qui a permis de transférer les molécules formées dans l état électronique métastable a3 u+ vers l état électronique fondamental X1 g+. Finalement, l application de cette méthode sur la rotation a été étudié, les résultats préliminaires montrent que le processus marche efficacement ce qui ouvre des perspectives sur le refroidissement lasers des molécules.
Beaucoup d’expériences et d’applications utilisant des molécules froides nécessitent d’avoir un échantillon de molécules froides à la fois en translation, en vibration et en rotation. Cette thèse se situe dans la même thématique, elle a pour objectif la généralisation de la méthode du pompage optique qui a permis de refroidir la vibration des molécules de Césium par un laser large bande dont les fréquences correspondantes aux transitions partant du niveau vibrationnel fondamental ont été supprimées. Nous avons, par exemple, réalisé un transfert de la population moléculaire dans un niveau vibrationnel pré-sélectionné. Nous avons ensuite démontré que le refroidissement vibrationnel est aussi efficace avec une source de lumière non cohérente. Enfin, une technique de conversion électronique a été démontrée et qui a permis de transférer les molécules formées dans l’état électronique métastable a3Σu+ vers l’état électronique fondamental X1Σg+. Finalement, l’application de cette méthode sur la rotation a été étudié, les résultats préliminaires montrent que le processus marche efficacement ce qui ouvre des perspectives sur le refroidissement lasers des molécules.
Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+). Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+). En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.
Ce travail de recherche s'inscrit dans le cadre du développement d'une horloge atomique à fontaine, FOCS-1, à l'Observatoire cantonal de Neuchâtel. FOCS-1 est un étalon de fréquence qui utilise un jet continu d'atomes de césium froids, en géométrie de fontaine. Depuis la découverte du refroidissement d'atomes par laser, les jets d'atomes froids et lents (quelques mK et quelques m/s) jouent un rôle encore plus important dans les expériences de haute précision, en particulier dans les horloges atomiques à fontaine. Dans ce contexte, l'approche à jet continu suivie par l'Observatoire cantonal est intéressante parce qu'elle permet de diminuer de façon considérable tous les effets indésirables liés à la densité, ainsi que l'effet Dick qui est inévitable dans les jets pulsés. Toutefois, pour profiter pleinement de l'avantage de cette approche, nous devons augmenter le flux utile, et une façon d'y parvenir est de collimater le jet atomique, ce qui fait l'objet de ce travail de recherche. Pour effectuer la collimation, nous avons fait appel aux techniques les plus récentes de refroidissement d'atomes par laser. Nous utilisons un laser puissant et très désaccordé pour créer un réseau optique de dimension 2 dans lequel nous avons successivement piégé et refroidit les atomes jusqu'au niveau de vibration fondamental. Ce réseau optique utilise une géométrie originale qui a l'avantage de combiner stabilité intrinsèque de phase, symétrie, et recyclage de la lumière. Nous avons expérimenté plusieurs mécanismes de refroidissement: Sisyphe, sideband Raman dégénéré par effet Zeeman, et sideband Raman dégénéré par effet Stark. Avec le refroidissement sideband Raman dégénéré par effet Zeeman, nous avons obtenu une excellente collimation (diminution de la température transverse de 60 mK à 1.6 mK) bien que l'efficacité de capture reste assez faible, environ 10%. D'un autre côté, le refroidissement Sisyphe s'est avéré très efficace, environ 100%, et nous avons montré qu'il peut être utilisé pour une étape de pré-collimation avant le refroidissement sideband. Finalement, nous avons mené une étude préliminaire du refroidissement sideband Raman dégénéré par effet Stark. Bien que nous n'ayons pas observé de collimation, nous avons identifié quelques pistes pour y parvenir. Ce refroidissement présente un grand intérêt pour les horloges atomiques car il prépare les atomes dans un état insensible au champ magnétique.
Le sujet principal de cette thèse concerne les interactions électrostatiques à très longues portés entre atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg offrent une polarisabilité extrêmement importante qui conduit dans plusieurs configurations, à des interactions de type dipôle-dipôle dont la portée peut atteindre plus de 10 microns. Nos expériences à haute résolution montrent une inhibition de l'excitation par un contrôle de l'interaction entre paires d'atomes de Rydberg au voisinage d'une résonance en énergie ainsi que par couplage interne entre niveaux de Rydberg lors de l'application d'un champ électrique. Ces résultats obtenus dans un ensemble macroscopique ont été transposés à un système de deux atomes seulement (collaboration avec l'Institut d'Optique). Nous analysons ensuite la dynamique spatiale et temporelle des expériences de blocage dipolaire en champ électrique à l'aide d'un algorithme Monte Carlo cinétique et nous étudions la formation d'ions et leurs conséquences. L'observation de l'ionisation Penning pour des potentiels attractifs pouvant conduire à un plasma froid mais aussi pour des potentiels répulsifs entre deux atomes de Rydberg indique un rôle de transfert du rayonnement thermique. Un deuxième sujet est l'étude de la formation de molécules froides de césium. Des lasers à large bande spectrale ont été utilisés pour la détection de ces molécules froides et dans des schémas de refroidissement des degrés de liberté internes du dimère de césium. Dans ce dernier cas l'utilisation d'un laser femtoseconde mode bloqué façonné en intensité et en fréquence nous a permis de peupler après quelques cycles d'absorption-émission spontanée l'état vibrationnel v=0 de l'état fondamental du dimère de césium.