Beaucoup d’expériences et d’applications utilisant des molécules froides nécessitent d’avoir un échantillon de molécules froides à la fois en translation, en vibration et en rotation. Cette thèse se situe dans la même thématique, elle a pour objectif la généralisation de la méthode du pompage optique qui a permis de refroidir la vibration des molécules de Césium par un laser large bande dont les fréquences correspondantes aux transitions partant du niveau vibrationnel fondamental ont été supprimées. Nous avons, par exemple, réalisé un transfert de la population moléculaire dans un niveau vibrationnel pré-sélectionné. Nous avons ensuite démontré que le refroidissement vibrationnel est aussi efficace avec une source de lumière non cohérente. Enfin, une technique de conversion électronique a été démontrée et qui a permis de transférer les molécules formées dans l’état électronique métastable a3Σu+ vers l’état électronique fondamental X1Σg+. Finalement, l’application de cette méthode sur la rotation a été étudié, les résultats préliminaires montrent que le processus marche efficacement ce qui ouvre des perspectives sur le refroidissement lasers des molécules.
Beaucoup d’expériences et d’applications utilisant des molécules froides nécessitent d’avoir un échantillon de molécules froides à la fois en translation, en vibration et en rotation. Cette thèse se situe dans la même thématique, elle a pour objectif la généralisation de la méthode du pompage optique qui a permis de refroidir la vibration des molécules de Césium par un laser large bande dont les fréquences correspondantes aux transitions partant du niveau vibrationnel fondamental ont été supprimées. Nous avons, par exemple, réalisé un transfert de la population moléculaire dans un niveau vibrationnel pré-sélectionné. Nous avons ensuite démontré que le refroidissement vibrationnel est aussi efficace avec une source de lumière non cohérente. Enfin, une technique de conversion électronique a été démontrée et qui a permis de transférer les molécules formées dans l’état électronique métastable a3Σu+ vers l’état électronique fondamental X1Σg+. Finalement, l’application de cette méthode sur la rotation a été étudié, les résultats préliminaires montrent que le processus marche efficacement ce qui ouvre des perspectives sur le refroidissement lasers des molécules.
Beaucoup d expériences et d applications utilisant des molécules froides nécessitent d avoir un échantillon de molécules froides à la fois en translation, en vibration et en rotation. Cette thèse se situe dans la même thématique, elle a pour objectif la généralisation de la méthode du pompage optique qui a permis de refroidir la vibration des molécules de Césium par un laser large bande dont les fréquences correspondantes aux transitions partant du niveau vibrationnel fondamental ont été supprimées. Nous avons, par exemple, réalisé un transfert de la population moléculaire dans un niveau vibrationnel pré-sélectionné. Nous avons ensuite démontré que le refroidissement vibrationnel est aussi efficace avec une source de lumière non cohérente. Enfin, une technique de conversion électronique a été démontrée et qui a permis de transférer les molécules formées dans l état électronique métastable a3 u+ vers l état électronique fondamental X1 g+. Finalement, l application de cette méthode sur la rotation a été étudié, les résultats préliminaires montrent que le processus marche efficacement ce qui ouvre des perspectives sur le refroidissement lasers des molécules.
Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.
Cette thèse traite de la manipulation des deux degrés de libertés internes des molécules, que sont la rotation et la vibration. Il s'agit de transférer par un mécanisme de pompage optique les molécules formées dans plusieurs niveaux vibrationnels et rotationnels vers le niveau rovibrationnel absolu (J = v = 0). La démonstration expérimentale est effectuée sur des molécules froides de césium formées par photoassociation d'atomes froids. Le pompage optique est de plus démontré vers d'autres niveaux rotationnels du niveau vibrationnel fondamental. Le niveau cible est rendu noir par façonnage du spectre laser, c'est-à-dire que les molécules qui l'occupent ne peuvent plus absorber de photons du fait que le laser ne fournit pas les fréquences résonnantes nécessaires. Dans le cas du césium, la faible séparation en énergie entre les niveaux rotationnels nécessite une source spectralement fine. En effet, un laser large bande est dédié au refroidissement de la vibration et un second laser, plus fin spectralement, est utilisé pour le refroidissement de la rotation. La méthode démontrée est très générale. Des simulations, en très bon accord avec l'expérience, montrent qu'elle peut être appliquée à d'autres molécules. Une application à des jets moléculaires est aussi discutée. Elle pourrait permettre d'ouvrir la voie à un refroidissement laser et une collimation de jet avec d'éventuelles applications de lithographie.
Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+). Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+). En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.
Au début de mon travail de thèse dans l'équipe Atomes et Molécules Froides du Laboratoire Aimé Cotton, l'intérêt du groupe était, d'un côté, la préparation et la manipulation des molécules de Césium créées via photoassociation, et de l'autre, à la préparation d'un échantillon de Césium à basse température et de grande densité dans un piége dipolaire. Initialement, j'ai participé aux études de realization du piége dipolaire atomique, et ensuite aux études de préparation et de manipulation des molécules. Dans la période entre Novembre 2006 jusqu'a Octobre 2008 j'ai développé une série de techniques différentes pour le chargement d'un piége dipolaire à partir d'un réservoir atomique, réalisé soit par un piége magnétique, soit par un piége du type 'Dark-SPOT', soit par C-MOT (piége magnéto-optique comprimé) et un mêlasse optique. Au commencement du mon travail, un BEC de Césium a été rapporté un seule fois [Web03], après des années des efforts de plusieurs équipes [Sod98, Boir98, Thom04]. De plus, l'intérêt sur l'atome de Césium a augmenté à cause des expériences liées à la formation de trimères de Césium et des résonances du type 'Efimof' [Lee07, Knoo08]. La stratégie sur laquelle notre approche pour le chargement du piége dipolaire était basée, est discutée dans une publication rédigée avant mon intégration au sein d'équipe Atomes et Molécules Froides du Laboratoire Aimé Cotton [Comp06]. Il s'agit d'un chargement à partir d'un réservoir obtenu par un piége magnétique. L'objectif de cette proposition était la préparation d'un échantillon ultra froid avec un dispositif expérimental beaucoup plus simple que celui de la référence [Web03]. De plus, la proposition [Comp06] prédit la préparation d'un condensat de Césium en un temps beaucoup plus court que les temps de préparation rapportée dans la référence [Web03]. L'étude de la réalisation expérimentale de cette proposition théorique a déjà commencé, dans le cadre de la thèse de G.Stern [Stern08]. J'ai continué cette étude et j'ai réalisé plusieurs études avec différents types de réservoir (Dark-SPOT, C-MOT) et aussi de un type de chargement différent qui est basé sur le refroidissement par bandes latérales (Raman-Sideband Cooling). Toutes les piéges préparés par ces méthodes, avait une densité inférieure a celle nécessaire pour la réalisation d'un processus de refroidissement évaporatif, qui est nécessaire pour la réalisation d'un condensat. Les problèmes techniques que nous avons rencontrés vers Mai 2008 (destruction de vide), nous ont conduit d'arrêter les études de refroidissement des atomes, et de s'orienter vers les études de manipulation des molécules de Césium. Pendant cette période, l'équipe avait beaucoup progressé dans manipulation des molécules de Césium, et plus spécifiquement sur la réalisation du refroidissement du degré de liberté qui correspond à la vibration des molécules. La nouvelle technique que l'équipe avait introduit et qui est rapporté à la référence [Vit08], permet le refroidissement de la vibration des molécules de Césium par un laser femtoseconde faconné, avec un processus de pompage optique [Kast66]. Mon objectif dans la thématique de la manipulation des molécules froides, était d'étudier la généralisation de cette technique. Par example le transfert de la population moléculaire dans un seul état vibrationnel pré – sélectionné a été observé. Ce résultat est discuté dans la référence [Sof09]. Une autre généralisation est la réalisation du refroidissement vibrationnel et du transfert de la population moléculaire avec une source de lumière non cohérente, résultat qui est discuté dans la référence [Sof09b]. Une autre généralisation importante est le refroidissement de la rotation moléculaire. Cette étude théorique est discutée dans les articles de l'équipe auxquels j'ai participé [Vit09, Sof09, Sof09c], et les études expérimentales préliminaires dans la référence [Fio09]. Finalement, la généralisation de la technique pour le refroidissement vibrationnel des molécules heteronucleaires est discuté dans le dernière chapitre de ma thèse. Le document de ma thèse est donc divisé en deux parties, dans chacune d'elles je discute en détails ma contribution scientifique dans l'équipe Atomes et Molécules Froides du Laboratoire Aimé Cotton.
Dans ce mémoire sont présentées plusieurs méthodes de refroidissement d'atomes de césium confinés dans un piège optique à faible taux de diffusion, le piège dipolaire croisé. Le piège est constitué de deux faisceaux focalisés croisés issus d'un laser Nd:YAG. Les atomes, dans l'un des sous-niveaux hyperfins de l'état fondamental, restent confinés au croisement des foyers pendant une à deux secondes. Les densités accessibles sont élevées 10^12 atomes/cm3 environ). Pour manipuler ces atomes, on utilise la transition Raman stimulée à deux photons entre les états hyperfins. Une nouvelle forme d'impulsion très efficace reposant sur un transfert adiabatique entre ces niveaux a été mise au point au cours de ce travail. Cette impulsion est utilisée dans toutes les expériences de refroidissement décrites dans cette thèse. Dans une première série d'expériences, on superpose au piège un réseau interférentiel unidimensionnel de pas comparable à la longueur d'onde optique. On peut résoudre la structure vibrationnelle induite avec les transitions Raman. Les atomes sont refroidis dans ce réseau par la méthode du refroidissement par bandes latérales initialement développée pour les ions et appliquée pour la première fois ici aux atomes neutres. On prépare ainsi un échantillon d'atomes froids avec 90% des atomes dans le niveau fondamental du réseau. Cette thèse présente également les résultats obtenus sur les atomes piégés par refroidissement Raman. Cette technique, très efficace à une dimension sur les atomes libres, est étendue à trois dimensions sur des atomes piégés, polarisés ou non. On a développé ici une méthode permettant simultanément de polariser et de refroidir les atomes en utilisant la transition Raman. On obtient des températures de l'ordre de 2 µK avec des densités atomiques de l'ordre de 10^12 atomes/cm3, ce qui représente un gain de trois à quatre ordres de grandeur par rapport à un piège magnéto-optique. On montre que la limite atteinte est due à la réabsorption par les atomes refroidis de photons résonnants issus du repompage. En réduisant volontairement la densité atomique, on limite la réabsorption, ce qui permet d'atteindre des températures encore plus basses (680 nK).