Dynamique de l'interaction dans un gaz d'atomes de Rydberg froids. Blocage dipolaire, ionisation Penning. Pompage optique et refroidissement de la vibration de molécules
Le sujet principal de cette thèse concerne les interactions électrostatiques à très longues portés entre atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg offrent une polarisabilité extrêmement importante qui conduit dans plusieurs configurations, à des interactions de type dipôle-dipôle dont la portée peut atteindre plus de 10 microns. Nos expériences à haute résolution montrent une inhibition de l'excitation par un contrôle de l'interaction entre paires d'atomes de Rydberg au voisinage d'une résonance en énergie ainsi que par couplage interne entre niveaux de Rydberg lors de l'application d'un champ électrique. Ces résultats obtenus dans un ensemble macroscopique ont été transposés à un système de deux atomes seulement (collaboration avec l'Institut d'Optique). Nous analysons ensuite la dynamique spatiale et temporelle des expériences de blocage dipolaire en champ électrique à l'aide d'un algorithme Monte Carlo cinétique et nous étudions la formation d'ions et leurs conséquences. L'observation de l'ionisation Penning pour des potentiels attractifs pouvant conduire à un plasma froid mais aussi pour des potentiels répulsifs entre deux atomes de Rydberg indique un rôle de transfert du rayonnement thermique. Un deuxième sujet est l'étude de la formation de molécules froides de césium. Des lasers à large bande spectrale ont été utilisés pour la détection de ces molécules froides et dans des schémas de refroidissement des degrés de liberté internes du dimère de césium. Dans ce dernier cas l'utilisation d'un laser femtoseconde mode bloqué façonné en intensité et en fréquence nous a permis de peupler après quelques cycles d'absorption-émission spontanée l'état vibrationnel v=0 de l'état fondamental du dimère de césium.
Le sujet principal de cette thèse concerne les interactions électrostatiques à très longues portés entre atomes de Rydberg. Les atomes de Rydberg offrent une polarisabilité extrêmement importante qui conduit dans plusieurs configurations, à des interactions de type dipôle-dipôle dont la portée peut atteindre plus de 10 microns. Nos expériences à haute résolution montrent une inhibition de l'excitation par un contrôle de l'interaction entre paires d'atomes de Rydberg au voisinage d'une résonance en énergie ainsi que par couplage interne entre niveaux de Rydberg lors de l'application d'un champ électrique. Ces résultats obtenus dans un ensemble macroscopique ont été transposés à un système de deux atomes seulement (collaboration avec l'Institut d'Optique). Nous analysons ensuite la dynamique spatiale et temporelle des expériences de blocage dipolaire en champ électrique à l'aide d'un algorithme Monte Carlo cinétique et nous étudions la formation d'ions et leurs conséquences. L'observation de l'ionisation Penning pour des potentiels attractifs pouvant conduire à un plasma froid mais aussi pour des potentiels répulsifs entre deux atomes de Rydberg indique un rôle de transfert du rayonnement thermique. Un deuxième sujet est l'étude de la formation de molécules froides de césium. Des lasers à large bande spectrale ont été utilisés pour la détection de ces molécules froides et dans des schémas de refroidissement des degrés de liberté internes du dimère de césium. Dans ce dernier cas l'utilisation d'un laser femtoseconde mode bloqué façonné en intensité et en fréquence nous a permis de peupler après quelques cycles d'absorption-émission spontanée l'état vibrationnel v=0 de l'état fondamental du dimère de césium.
Cette thèse traite des interactions à très longue portée entre atomes de Rydberg froids. Elle présente les résultats de la première réalisation du blocage dipolaire, qui se traduit par une limitation de l'excitation d'un ensemble d'atomes vers un état de Rydberg en raison du déplacement des niveaux d'énergie lié aux interactions dipôle-dipôle entre atomes. L'importance de l'implication du blocage dipolaire a été soulignée pour l'information quantique avec la possible réalisation de portes quantiques conditionnelles à deux qubits. La mise en évidence du blocage dipolaire est présentée dans le cadre de deux configurations expérimentales différentes : en présence d'un champ électrique et à résonance de Förster. Parvenir à la maîtrise du blocage dipolaire de l'excitation vers des états de Rydberg a demandé un contrôle important des conditions expérimentales : compensation des champs parasites, contrôle des sources d'ionisation d'atomes, contrôle de l'intensité laser d'excitation pour se placer en-dessous du seuil de saturation par puissance. Des études complémentaires ont été réalisées, telle que celle des forces dipolaires entre atomes de Rydberg responsables d'un phénomène d'ionisation Penning, aussi à l'origine de la formation d'un plasma ultra-froid. Une autre étude concerne le processus du transfert d'excitation à résonance de Förster, dont les propriétés de cohérence ont été analysés par une technique spectroscopique originale dite de "creusement spectral".
Cette thèse s'inscrit dans la thématique des collisions et des interactions impliquant des atomes et des molécules ultrafroids de césium. Ces travaux ont un lien étroit avec les différents domaines que sont la condensation de Bose-Einstein atomique et moléculaire, les atomes de Rydberg, les plasmas froids et l'information quantique. Trois expériences sont décrites dans cette thèse. Dans la première, la caractérisation du régime de collisions élastiques dans un piège hybride optique et magnétique a été menée. Cette étude est d'une grande importance pour évaluer, dans un tel piège, les possibilités d'atteindre la phase quantique de condensation de Bose-Einstein pour l'atome de césium. Dans la deuxième expérience, un dispositif de piégeage dipolaire de molécules de césium, réalisé à l'aide d'un laser CO2, a permis d'obtenir un échantillon dense et froid de molécules, créées par photoassociation d'atomes froids. Le confinement d'atomes et de molécules a été mis en évidence et des études quantitatives de collisions froides inélastiques molécule-atome ont pu être réalisées. Une mesure de ce taux de collisions est donnée dans le manuscrit. Nous abordons, dans la troisième expérience, l'étude détaillée des phénomènes d'interactions à longue distance dipôle-dipôle qui règnent au sein d'un gaz d'atomes de Rydberg froids. Ces interactions ont été mises en évidence et caractérisées à l'aide d'une méthode originale de spectroscopie optique de haute résolution.
Ce mémoire s’inscrit dans le cadre des recherches sur les molécules ultra-froides, en forte expansion depuis plusieurs années. Contrairement aux atomes, les molécules ne peuvent que très difficilement être refroidies par laser. Il est donc nécessaire d’explorer des méthodes alternatives pour parvenir à la création de gaz moléculaires ultra-froids. Ce travail théorique s’est focalisé sur une classe particulière de molécules diatomiques hétéronucléaires, présentant un moment dipolaire électrique ou magnétique intrinsèque à l’origine de leurs interactions mutuelles anisotropes.Sur la base de la connaissance précise de la spectroscopie des molécules KRb et KCs (présentant un moment dipolaire électrique intrinsèque notable), combinée à des résultats théoriques, nous avons modélisé le refroidissement de leurs degrés de liberté internes au moyen du passage adiabatique Raman stimulé (STIRAP), processus laser conduisant les molécules dans leur état fondamental absolu. Plusieurs schémas STIRAP ont été discutés et comparés entre eux du point de vue de leur efficacité.Nous avons ensuite étudié la molécule RbCa, dont la spectroscopie est encore inconnue. Cette espèce est caractérisée par la présence conjointe d’un moment dipolaire électrique et magnétique permanent, qui présente un fort intérêt pour les possibilités de contrôle des interactions anisotropes qu’ils engendrent. Nous avons déterminé la structure électronique de RbCa par deux méthodes différentes de chimie quantique, permettant ainsi de qualifier la précision des résultats. Nous avons aussi proposé un schéma de transitions laser conduisant à la formation de molécules froides de RbCa à partir des atomes séparés.La manipulation et le piégeage de molécules repose sur la connaissance de leur réponse à un champ électromagnétique externe, caractérisée par leur polarisabilité dipolaire dynamique. Les calculs de chimie quantique entrepris plus haut nous ayant permis d’accéder à des états moléculaires très excités, nous avons déterminé cette quantité pour toute une série de molécules diatomiques (dimères alcalins, RbCa, RbSr,…). Nous avons ainsi pu déterminer les paramètres optimaux pour le piégeage laser de ces molécules.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+). Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+). En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.
Les énergies typiques de l’interaction dipolaire entre atomes de Rydberg sont plusieurs ordres de grandeur au-dessus des énergies d’interaction d’atomes et molécules dans le niveau fondamental. Une échelle de distance de plusieurs micromètres découle de cette interaction, ce qui est à l’origine du phénomène de blocage dipolaire, ou la suppression d’excitations d’atomes de Rydberg dans des nuages atomiques denses. Dans une première partie de cette thèse, nous étudions l’application de ce phénomène à l’excitation déterministe d’un atome unique à partir d’un condensat de Bose-Einstein piégé magnétiquement devant une puce à atomes. Une deuxième partie est consacrée à l’étude de l’interaction dipolaire d’ensembles denses d’atomes de Rydberg par spectroscopie microonde des transitions vers les niveaux de Rydberg proches en énergie. Ces ensembles sont créés par excitation laser à partir d’un nuage froid d’atomes de Rb87 dans l’état fondamental. Les spectres des transitions microonde sont élargis et déplacés par l’interaction dipolaire. L’étude de ces spectres permet ainsi d’inférer plusieurs aspects de la distribution spatiale des atomes de Rydberg créés, ce qui révèle différents processus d’excitation selon que la lumière laser est à résonance ou désaccordée. L’évolution mécanique du nuage d’atomes de Rydberg en fonction de leur interaction répulsive a aussi été observée, grâce à une série de spectres microonde à différents délais de l’excitation. Nous montrons ainsi que, pour des échelles temporelles supérieures à 10µs, leur mouvement doit être pris en compte pour la compréhension de la dynamique d’excitation de Rydberg dans des nuages atomiques denses.