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Physik in unserer Zeit

Molekülrotation gefilmt

Evangelos Karamatskos, Jochen Küpper

Published Nov 1, 2019• 0 citations
Publisher

Abstract

Die Kombination eines ultrakalten Molekülensembles mit präzise abgestimmten Laserpulsen ermöglicht die Erzeugung und zeitlich hochaufgelöste Beobachtung eines molekularen Rotationswellenpakets. Der Molekülfilm zeigt den Quantenteppich der Interferenzen über die gesamte Rotationsperiode und demonstriert die hohe Kontrolle über die Ausrichtung der Moleküle im Raum.

DOI
10.1002/piuz.201970604

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Die Quantenoptische Beschreibung der Laserkühlung von Molekülen

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Diese Doktorarbeit entwickelt den theoretischen, quantenoptischen Formalismus und beschreibt die dazugehörigen experimentellen Techniken, um die inneren Quantenzustände und den Schwerpunktsimpuls von Molekülen zu manipulieren, was für eine Laserkühlung von Molekülen erforderlich ist. Bisher war es nur möglich, Atome durch die Technik der Laserkühlung und zwar bis auf Nano-Kelvin abzukühlen, unter Ausnutzung einer Kombination aus kinetischen Effekten, dissipativen Mechanismen und der Bildung eines dunklen (nicht-absorbierenden) Zustandes. Gegenwärtig ist man der Ansicht, dass Laserkühlung im Falle von Molekülen nicht machbar sei und nur die bisherigen, nicht Laser-basierten Methoden anwendbar seien. Die komplexen inneren Energieniveaus der Moleküle verhindern die unmittelbare Anwendung der bisher bekannten Laser-Kühlungsmethoden. Neue Methoden sind erforderlich, um Moleküle mit Lasern zu kühlen. Hier wird theoretisch ein neuer Mechanismus entwickelt, um die Translationsfreiheitsgrade eines Gases von Molekülen mit Lasern auf Temperaturen unter Mikro-Kelvin zu kühlen unter Ausnutzung quantenoptischer Techniken. Das Schema beruht auf einer Aufeinanderfolge von Zyklen, bestehend aus drei einfachen Einzelschritten: Geschwindigkeitsselektion, Verzögerung und irreversible Akkumulation. Es überwindet ein seit langem bekanntes Hindernis: die Unmöglichkeit der Aufrechterhaltung einer wiederholten Abfolge des optischen Pumpens im Falle molekularer Niveaus. Nun sind weder ein geschlossener Pumpvorgang, noch wiederholte spontane Emissionen erforderlich. Das Konzept besteht aus einer Kombination von Laser-Techniken, die dazu dienen, die Impulsverteilung des molekularen Gases zu formen: Raman p-Pulse für die Geschwindigkeitsauswahl, stimulierter adiabatischer Raman Übergang (STIRAP) für die Abbremsung und eine einzige spontane Emission für die irreversible Akkumulation.

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Erzeugung und Detektion von Molekularstrahlen für die Materiewelleninterferometrie

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Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar. Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar. Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar. Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen. Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert. Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.

•Jan 1, 2012•0 citations

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In dieser Arbeit wird eine neue Methodik zur in situ-Beobachtung von Paarkorrelationen in ultrakalten atomaren Gasen vorgestellt und experimentell untersucht. Sie basiert auf der photoassoziativen Ionisation in Kombination mit einer effizienten und zeitlich hochauflösenden Detektion der bei diesem Prozess erzeugten Molekülionen. Diese können mithilfe eines neu in den bestehenden apparativen Aufbau integrierten Kanal-Elektronenvervielfachers in Echtzeit nachgewiesen werden. Anhand der in situ Beobachtung von Feshbach-Resonanzen in einem thermischen 87Rb-Gas werden die Vorzüge der neu vorgestellten Messmethode veranschaulicht. Sie erlaubt erstmals eine Echtzeit Beobachtung sich ändernder Streueigenschaften des atomaren Ensembles durch die direkte Messung der Paarkorrelationen bei kleinen interatomaren Abständen. Dadurch ist es beispielsweise möglich, über einen Magnetfeldbereich von 1000G hinweg, innerhalb eines Präparationszyklus des Gases alle bekannten s-Wellen und einige d-Wellen-Feshbach-Resonanzen des Eingangskanals |F = 1,mF = 1> × |1,1> zu detektieren. Die Messung zeigt zudem Hinweise auf neue, bisher unbekannte Resonanzen. Die hohe Geschwindigkeit und die hohe Empfindlichkeit des hier vorgestellten Detektionsschemas ermöglicht die Beobachtung einer kompletten Feshbach-Resonanz innerhalb einer Millisekunde und ohne Zerstörung des Gases. So können innerhalb eines Präparationszyklus Mehrfachmessungen einzelner Feshbach-Resonanzen mit bis zu 350 Wiederholungen und einer Rate von 1 kHz durchgeführt werden. Diese hohe Wiederholrate eröffnet zudem die Möglichkeit, langsame Driften des Magnetfeldes durch äußere Störeffekte zu korrigieren. Mit diesem Messverfahren wurden exemplarisch alle bekannten s-Wellen- und sechs bekannte d-Wellen-Feshbach-Resonanzen des betrachteten Eingangskanals einzeln untersucht. Es war möglich, Resonanzen mit einem Signal-zu-Rausch-Verhältnis von 130 in einer Messdauer von nur 90 min aufzuzeichnen. Die hohe Zeitauflösung und die hohe Nachweiseffizienz ermöglicht es außerdem, Zerfallsprozesse des atomaren Gases in Echtzeit und in situ zu beobachten. Dadurch ergeben sich zukünftig vielfältige Anwendungsmöglichkeiten dieser Methodik zur zerstörungsfreien Echtzeitmessung der Paarkorrelationen bei der Untersuchung kalter bosonischer und fermionischer Quantengase.

•Feb 18, 2021•1 citation

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Kalte Moleküle im Vakuum mit einem fokussierten leistungsstarken Laserstrahl räumlich festzuhalten und auszurichten könnte mit einem kürzlich vorgestellten Verfahren gelingen. Die bisher nur auf theoretischen Überlegungen basierende Methode beruht auf der Polarisation der Moleküle durch das elektrische Lichtfeld, die ein attraktives Wechselwirkungspotential erzeugt. Falls die Moleküle einen anisotropen Polarisierbarkeitstensor aufweisen, richten sie sich zudem mit ihrer Achse höchster Polarisierbarkeit parallel zur Polarisationsrichtung des Lichtfeldes aus.

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•Jan 1, 2009•0 citations
Die Kombination eines ultrakalten Molekülensembles mit präzise abgestimmten Laserpulsen ermöglicht die Erzeugung und zeitlich hochaufgelöste Beobachtung eines molekularen Rotationswellenpakets. Der Molekülfilm zeigt den Quantenteppich der Interferenzen über die gesamte Rotationsperiode und demonstriert die hohe Kontrolle über die Ausrichtung der Moleküle im Raum.
Diese Doktorarbeit entwickelt den theoretischen, quantenoptischen Formalismus und beschreibt die dazugehörigen experimentellen Techniken, um die inneren Quantenzustände und den Schwerpunktsimpuls von Molekülen zu manipulieren, was für eine Laserkühlung von Molekülen erforderlich ist. Bisher war es nur möglich, Atome durch die Technik der Laserkühlung und zwar bis auf Nano-Kelvin abzukühlen, unter Ausnutzung einer Kombination aus kinetischen Effekten, dissipativen Mechanismen und der Bildung eines dunklen (nicht-absorbierenden) Zustandes. Gegenwärtig ist man der Ansicht, dass Laserkühlung im Falle von Molekülen nicht machbar sei und nur die bisherigen, nicht Laser-basierten Methoden anwendbar seien. Die komplexen inneren Energieniveaus der Moleküle verhindern die unmittelbare Anwendung der bisher bekannten Laser-Kühlungsmethoden. Neue Methoden sind erforderlich, um Moleküle mit Lasern zu kühlen. Hier wird theoretisch ein neuer Mechanismus entwickelt, um die Translationsfreiheitsgrade eines Gases von Molekülen mit Lasern auf Temperaturen unter Mikro-Kelvin zu kühlen unter Ausnutzung quantenoptischer Techniken. Das Schema beruht auf einer Aufeinanderfolge von Zyklen, bestehend aus drei einfachen Einzelschritten: Geschwindigkeitsselektion, Verzögerung und irreversible Akkumulation. Es überwindet ein seit langem bekanntes Hindernis: die Unmöglichkeit der Aufrechterhaltung einer wiederholten Abfolge des optischen Pumpens im Falle molekularer Niveaus. Nun sind weder ein geschlossener Pumpvorgang, noch wiederholte spontane Emissionen erforderlich. Das Konzept besteht aus einer Kombination von Laser-Techniken, die dazu dienen, die Impulsverteilung des molekularen Gases zu formen: Raman p-Pulse für die Geschwindigkeitsauswahl, stimulierter adiabatischer Raman Übergang (STIRAP) für die Abbremsung und eine einzige spontane Emission für die irreversible Akkumulation.
Einleitend werden bereits erfolgreich durchgefuhrte und in Planung stehende Experimente zur Materiewelleninterferometrie komplexer Molekule betrachtet. Im Fokus stehen die Anforderungen an die darin zum Einsatz kommenden Molekulquelle und Molekuldetektion. Die daraus gewonnenen Parameter und Kenngrosen stellen die Rahmenbedingungen bei der Entwicklung neuer Systeme zur Erzeugung und Detektion geeigneter Molekularstrahlen dar. Im ersten Teil dieser Diplomarbeit wird ein zusammenfassender Uberblick uber bereits in der Literatur zu findende Ionisationstechniken, mit einem starken Fokus auf Einphotonenionisation (PI), gegeben. Diese stellt in Materiewelleninterferometern auf der Seite der Detektion eine Alternative zu der derzeit benutzen Elektronenstosionisation dar und kann die Detektionseffizienz erhohen. Auserdem stellt die Realisierung von absorptiven Lichtgittern eine notwendige Bedingung fur die Durchfuhrung in Aussicht stehender Experimente dar. Weiters werden die Mechanismen von Matrix unterstutzter Laser Desorption/Ionisation (MALDI) beschrieben. MALDI erlaubt die fragmentarme Desorption von grosen organischen und anorganischen Molekulen. Dieses Verfahren stellt demnach eine Alternative zu bisher eingesetzten effusiven Quellen zur Erzeugung von Molekularstrahlen dar. Der zweite Teil beinhaltet die Darstellung der wesentlichen technischen Komponenten, die in den Experimenten zum Einsatz kamen, welche im Laufe dieser Diplomarbeit durchgefuhrten wurden. MALDI wurde eingesetzt um eine Reihe von Biomolekulen zu desorbieren und die Einflusse diverser fur MALDI relevanten Parameter zu untersuchen. Weiters wurde die Laser Desorption (LD) von synthetisierten perfluoroalkyl-funktionalisierten Porphyrinen und deren Detektion mittels Photoionisation getestet und die durch die Laser hervorgerufene Fragmentation der Molekule untersucht. Die experimentellen Resultate werden prasentiert und interpretiert. Abschliesend werden im dritten Teil die Relevanz der durchgefuhrten Experimente fur die Materiewelleninterferometrie betrachtet und mogliche Einsatzfelder fur MALDI, LD und PI dargestellt.
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Kalte Moleküle im Vakuum mit einem fokussierten leistungsstarken Laserstrahl räumlich festzuhalten und auszurichten könnte mit einem kürzlich vorgestellten Verfahren gelingen. Die bisher nur auf theoretischen Überlegungen basierende Methode beruht auf der Polarisation der Moleküle durch das elektrische Lichtfeld, die ein attraktives Wechselwirkungspotential erzeugt. Falls die Moleküle einen anisotropen Polarisierbarkeitstensor aufweisen, richten sie sich zudem mit ihrer Achse höchster Polarisierbarkeit parallel zur Polarisationsrichtung des Lichtfeldes aus.
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