In der vorliegenden Arbeit wurde die Steuerung photoinduzierter Prozesse an kalten und ultrakalten Alkalidimeren mit geformten Femtosekunden-Laserpulsen untersucht, sowie die zeitaufgelösten Spektren ultrakalter Ensembles experimentell und theoretisch analysiert. Die Methode der adaptiven Pulsformung wurde im ersten Teil der Dissertation für die isotopenselektive Optimierung von Alkalidimeren in einem Überschallmolekularstrahl angewendet. Ein auf evolutionären Strategien basierender Algorithmus, in Kombination mit einem Flüssigkristallmodulator und einer Molekülquelle ermöglicht dabei die automatisierte Kontrolle photoinduzierter molekularer Vorgänge in der Gasphase. Ein besonderer Schwerpunkt der Arbeit liegt in der Analyse und Interpretation der optimierten Pulsformen. Diese beinhalten intrinsische Informationen über die quantenmechanischen Strukturen der gesteuerten Prozesse. So konnten z. B. durch das Auffinden von Übergangsfrequenzen zwischen molekularen Schwingungsniveaus unterschiedlicher elektronischer Zustände in den Spektren der simultan phasen- und amplitudenmodulierten Lichtfelder bei der Optimierung des atomaren Isotopenverhältnisses I(39K+/41K+) Hinweise auf die Fragmentation des Kaliummoleküls im ionischen Zustand erhalten werden. Mit diesem System, in dem die Ionisation und die Fragmentation als zwei konkurrierende Prozesse vorkommen, wurde erstmalig eine Mehrzieloptimierung mit physikalisch relevanten Observablen erfolgreich durchgeführt. Am Beispiel des KRb wurde die isotopenselektive Anregung mit der bisher höchsten spektralen Auflösung untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit sind die Ergebnisse der Experimente zur Wechselwirkung ultrakalter Gase mit Femtosekunden-Laserpulsen präsentiert. Zunächst wurde eine Rückkopplungsschleife zur optimalen Anregung und Fragmentation ultrakalter Rubidiummoleküle in einer magneto-optischen Falle realisiert. Es konnte gezeigt werden, dass mittels parametrischer Optimierung die Anregungseffizienz ultrakalter Rb2 gegenüber einem ungeformten Puls gleicher Energie um 25% erhöht wird. Um dem Ziel der Photoassoziation ultrakalter Atome mit ultrakurzen Laserpulse näher zu kommen wurden zeitaufgelöste Experimente an einem dichteverbesserten Aufbau (dark SPOT) durchgeführt. Die zweifarbige Pump-Probe-Folge bestand dabei aus einem in der Fourierebene spektral abgeschnittenen roten Anregungspuls und einem grünen Ionisationspuls. Es konnte eine charakteristische Dynamik des molekularen Ionensignals beobachtet werden, welche systematisch durch mehrere Parameteränderungen erforscht wurde. Mit Hilfe quantendynamischer Berechnungen konnte gezeigt werden, dass die Ursache der Oszillationen nicht auf eine molekulare Wellenpaketdynamik, sondern auf einen elektronischen Effekt als Folge der spektralen Filterung des Pump-Pulses zurückzuführen ist. Die Messungen zur atomaren Dichteänderung in der Falle liefern Hinweise auf fs-Photoassoziation. Diese findet durch nicht- resonante Anregung schwach-gebundener, langreichweitiger Schwingungszustände in der Nähe der molekularen Dissoziationsgrenze statt.
In der vorliegenden Arbeit wurde die Steuerung photoinduzierter Prozesse an kalten und ultrakalten Alkalidimeren mit geformten Femtosekunden-Laserpulsen untersucht, sowie die zeitaufgelösten Spektren ultrakalter Ensembles experimentell und theoretisch analysiert. Die Methode der adaptiven Pulsformung wurde im ersten Teil der Dissertation für die isotopenselektive Optimierung von Alkalidimeren in einem Überschallmolekularstrahl angewendet. Ein auf evolutionären Strategien basierender Algorithmus, in Kombination mit einem Flüssigkristallmodulator und einer Molekülquelle ermöglicht dabei die automatisierte Kontrolle photoinduzierter molekularer Vorgänge in der Gasphase. Ein besonderer Schwerpunkt der Arbeit liegt in der Analyse und Interpretation der optimierten Pulsformen. Diese beinhalten intrinsische Informationen über die quantenmechanischen Strukturen der gesteuerten Prozesse. So konnten z. B. durch das Auffinden von Übergangsfrequenzen zwischen molekularen Schwingungsniveaus unterschiedlicher elektronischer Zustände in den Spektren der simultan phasen- und amplitudenmodulierten Lichtfelder bei der Optimierung des atomaren Isotopenverhältnisses I(39K+/41K+) Hinweise auf die Fragmentation des Kaliummoleküls im ionischen Zustand erhalten werden. Mit diesem System, in dem die Ionisation und die Fragmentation als zwei konkurrierende Prozesse vorkommen, wurde erstmalig eine Mehrzieloptimierung mit physikalisch relevanten Observablen erfolgreich durchgeführt. Am Beispiel des KRb wurde die isotopenselektive Anregung mit der bisher höchsten spektralen Auflösung untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit sind die Ergebnisse der Experimente zur Wechselwirkung ultrakalter Gase mit Femtosekunden-Laserpulsen präsentiert. Zunächst wurde eine Rückkopplungsschleife zur optimalen Anregung und Fragmentation ultrakalter Rubidiummoleküle in einer magneto-optischen Falle realisiert. Es konnte gezeigt werden, dass mittels parametrischer Optimierung die Anregungseffizienz ultrakalter Rb2 gegenüber einem ungeformten Puls gleicher Energie um 25% erhöht wird. Um dem Ziel der Photoassoziation ultrakalter Atome mit ultrakurzen Laserpulse näher zu kommen wurden zeitaufgelöste Experimente an einem dichteverbesserten Aufbau (dark SPOT) durchgeführt. Die zweifarbige Pump-Probe-Folge bestand dabei aus einem in der Fourierebene spektral abgeschnittenen roten Anregungspuls und einem grünen Ionisationspuls. Es konnte eine charakteristische Dynamik des molekularen Ionensignals beobachtet werden, welche systematisch durch mehrere Parameteränderungen erforscht wurde. Mit Hilfe quantendynamischer Berechnungen konnte gezeigt werden, dass die Ursache der Oszillationen nicht auf eine molekulare Wellenpaketdynamik, sondern auf einen elektronischen Effekt als Folge der spektralen Filterung des Pump-Pulses zurückzuführen ist. Die Messungen zur atomaren Dichteänderung in der Falle liefern Hinweise auf fs-Photoassoziation. Diese findet durch nicht- resonante Anregung schwach-gebundener, langreichweitiger Schwingungszustände in der Nähe der molekularen Dissoziationsgrenze statt.
In meiner Arbeit untersuchte ich Alkalidimere mittels kohärenter Kontrolle im Molekularstrahl sowie durch Pump-Probe-Spektroskopie in einer magneto- optischen Falle (MOT). Die optimale Kontrolle wurde verwendet, um im Molekularstrahl erzeugte Dimere isotopenselektiv anzuregen. Diese Methode der isotopenselektiven Anregung ist im Vorteil gegenüber herkömmlichen Methoden, die ein ausführliches Vorwissen der untersuchten Moleküle benötigen. Bei der isotopenselektiven Anregung durch optimale Kontrolle wurde der anregende fs- Laserpuls durch einen Pulsformer in seiner zeitlichen und spektralen Struktur auf das betrachtete Ziel hin optimiert. Im Kapitel 4 diskutierte ich die gewonnenen Ergebnisse am NaK- und KRb-Dimer, wobei unterschiedliche Pulsformer für die Experimente verwendet wurden. Bei der isotopenselektiven Kontrolle des NaK-Dimers wurde zwischen der Maximierung und Minimierung des (23Na39K)+/(23Na41K)+-Isotopomerenverhältnisses bei einer Zentralwellenlänge des fs-Laserpulses von 770 nm ein Optimierungsfaktor von RPh & Ampl770 = Rmax/Rmin = 25 bei gleichzeitiger Modulation der Phase und Amplitude gewonnen, welches eine sehr hohe Ausbeute durch die geformten Laserpulse bedeutet. Weiterhin wurde das Dimer durch reine Phasen- und reine Amplitudenmodulation sowie bei einer Zentralwellenlänge des fs-Laserpulses von λ = 780 nm untersucht. Die Zuordnung von spektralen Strukturen der optimierten Pulse zu Übergangsfrequenzen beider Isotopomere gab den Hinweis auf eine stufenweise Ionisation (s. Kapitel 4.3.3). Nach einer einphotonischen Anregung aus dem Grundzustand X(1) 1Σ+; ν'' = 0 propagiert das erzeugte Wellenpaket im A(2) 1Σ+-Zustand. Von dort wird es über ein resonantes Molekülpotential in das ionische Grundzustandspotential transferiert und nachgewiesen. Weiterhin zeigten die experimentellen Ergebnisse den hohen Optimierungsgrad der simultanen Phasen- und Amplitudenmodulation, bei der die Formung der zeitlichen und spektralen Pulsstrukturen optimal im Anregungsprozess zusammenspielt. Die komplexe zeitliche Struktur der optimierten Pulse der Maximierung des Isotopomerenverhältnisses bei reiner Phasenoptimierung und gleichzeitiger Phasen- und Amplitudenmodulation konnte durch den Vergleich der experimentell gewonnenen Daten mit den Ergebnissen des OCT-Verfahrens - ausgeführt durch die Arbeitsgruppe von Prof. Bonacic-Koutecký - verstanden werden (s. Kapitel 4.3.4). Diese Rechnungen zeigten, dass hauptsächlich die Dephasierung der Wellenpakete im ersten angeregten A(2) 1Σ+-Zustand zur isotopenselektiven Anregung beiträgt. Die OCT-Ergebnisse für die simultane Phasen- und Amplitudenmodulation wiesen, wie das Experiment, auf das Adressieren von Schwingungszuständen im ersten angeregten Zustand hin, die durch die zusätzliche Phasenmodulation mit den Dephasierungseffekten der Wellenpakete durch die optimierte zeitliche Pulsstruktur gekoppelt wurde. Für die isotopenselektive Kontrolle des KRb-Dimers wurde das Isotopomerenverhältnis (124KRb)+/(126KRb)+ als Fitness-Funktion des Optimierungsalgorithmus gewählt (s. Kapitel 4.4.3). Die Experimente wurden mit einem Pulsformer realisiert, der die höchste spektrale Auflösung von 1.84 cm-1/Pixel besitzt, die bisher für ein kohärentes Kontrollexperiment verwendet wurde. Die Experimente bei einer Zentralwellenlänge von 840 nm ergaben bei der kombinierten Phasen- und Amplitudenmodulation einen Optimierungsfaktor von RPh & Ampl = Rmax/Rmin = 7 zwischen der Maximierung und Minimierung des Isotopomerenverhältnisses. Neben dieser effektiven isotopenselektiven Anregung erlaubte die hohe spektrale Auflösung des Experiments bei den Minimierungen der Fitness-Funktion die eindeutige Bestimmung, welches Isotopomer der atomaren Masse 126 amu stärker zur Optimierung des Isotopomerenverhältnisses beiträgt. Zu Beginn des Experiments war nur der Beitrag des 39K85Rb- Isotopomers zur Optimierung bekannt. Die Zuordnung von Übergangsfrequenzen zu spektralen Peaks des optimierten Spektrums erlaubte zumindest bei den Minimierungen des Isotopomerenverhältnisses die Bestimmung des größeren Beitrags des 41K85Rb -Isotopomers als atomare Masse 126 amu zur Optimierung. Wie bei den NaK-Experimenten wurden simultane und reine Phasen- und Amplitudenoptimierungen durchgeführt und analysiert. Das vorgeschlagene Anregungsschema beinhaltet den einphotonischen Übergang vom Grundzustand in den angeregten (2) 1Σ+-Zustand. Von dort aus liegen drei Potentiale im resonanten Anregungsfenster zum ionischen Grundzustandspotential, über die die Ionisation erfolgen kann. Als weiterführende Experimente wäre die isotopenselektive Kontrolle - neben der Amplituden- und Phasenmodulation des Pulses - durch Optimierung der Polarisation des fs-Laserpulses denkbar. Die Möglichkeit der kontrollierten Polarisationsänderung der Laserpulse besteht in der Arbeitsgruppe und ist gerade bei Photoionisationsexperimenten von großem Interesse, da optische Übergänge zwischen molekularen Anregungszuständen durch eine Drehung der Polarisation optimiert werden können. Weiterhin ist eine Untersuchung der isotopenselektiven Anregung komplexerer Systeme möglich. Dafür bietet sich neben Molekularstrahlexperimenten ebenfalls die Untersuchung durch das in der Arbeitsgruppe neue MALDI-Experiment an. Die Ausnutzung der hohen spektralen Auflösung des 2x640-Pixel-Pulsmodulators steht im Mittelpunkt der kohärenten Kontrollexperimente. In Kapitel 5 befasste ich mich mit der Pump-Probe-Spektroskopie an Rb2-Molekülen in der dark SPOT. Hier konnte erstmals die Molekulardynamik durch fs-Laserpulse beobachtet und untersucht werden. Dazu wurden Zweifarben-Pump-Probe-Experimente durchgeführt, wobei der Pump-Puls ein verstärkter fs-Laserpuls des RegA-Systems war und der Probe-Puls durch einen NOPA erzeugt wurde. Das Spektrum des Probe-Pulses wurde durch Manipulation in der Fourierebene des verwendeten Pulsformers nahe - und vor allen Dingen einschließlich - der atomaren Resonanzen blockiert. Für die Experimente an der D1-Linie wurde eine Zentralwellenlänge von 800 nm des Pump- Pulses und 496 nm des Probe-Pulses verwendet. Bei der D2-Linie lag die Zentralwellenlänge des Pump-Pulses bei 785 nm. Durch eine Abhängigkeitsmessung des Rb2+-Signals von der NOPA-Wellenlänge ergab sich dort die effektivste Anregung des Rb2-Dimers bei der Zentralwellenlänge λ = 505 nm. Die Ergebnisse der Pump-Probe-Messungen bei beiden atomaren Resonanzen (D1-Linie und D2-Linie) zeigten eine stark ausgeprägte Oszillationsstruktur des Rb2+-Signals. Sie konnten bei Kantenpositionen des physikalischen Blockers im Spektrum rot und blau verschoben von den D-Linien beobachtet werden, wobei die Oszillationsperiode mit der Verstimmung der Kante von den D-Linien abnahm. Die Oszillationsperiode lag dabei in einem Bereich von wenigen Pikosekunden. Die beobachteten Prozesse bei beiden atomaren Resonanzen waren sehr ähnlich. Im Allgemeinen besaßen die Pump-Probe-Signale eine dreiteilige Struktur. Für Verzögerungszeiten, in denen der Pump-Puls dem Probe-Puls folgte, war ein konstantes Niveau des Rb2+-Signals zu erkennen. Bei gleichzeitig eingestrahltem Pump- und Probe-Puls war die Form einer Kreuzkorrelation beider Pulse im Signal zu beobachten. Die Wellenpaketoszillationen wurden im Bereich von negativen Verzögerungszeiten, in dem der Pump-Puls vor dem Probe-Puls in die MOT fokussiert wird, sichtbar. Die Molekülsignalstruktur konnte durch einen Chirp des Pump-Pulses beeinflusst werden. Für die Erklärung der Pump- Probe-Ergebnisse in der MOT diskutierte ich zwei mögliche Erklärungsschemata. Einerseits ging ich von in der MOT existierenden schwach gebundenen Rb2-Dimeren im Grundzustand aus und andererseits von durch den fs-Laserpuls photoassoziierten Molekülen. Eine direkte Zuordnung der Experimente zu einem dieser Erklärungsschemata war mir zum Zeitpunkt dieser Arbeit leider nicht möglich. Jedoch konnten alle sichtbaren Abhängigkeiten des Pump-Probe-Signals in einem der beiden Bilder erklärt und ihr Prozess visualisiert werden. Weitere Experimente lassen auf eine Erklärung des Ursprungs der beobachteten Rb2-Dimere hoffen. Die Möglichkeit, durch fs-Laserpulse die Molekulardynamik von Dimeren in der MOT zu beeinflussen, bietet eine Vielzahl von Folgeexperimenten. Die vibrationelle Kühlung von in der MOT hergestellten Dimeren durch fs-Pulse wäre dabei sehr wünschenswert und würde für die Herstellung eines schwingungsgekühlten molekularen Bose-Einstein-Kondensats (BEC) wegweisend sein.
Einer der elementarsten Schritte photochemischer Reaktionen, das photoinduzierte Knüpfen einer chemischen Bindung, ist bis zum heutigen Tage nur unzureichend erforscht. Die vorliegende Arbeit beschreibt zum ersten Mal eine dreidimensionale theoretische Simulation der Photoassoziation, bei der atomare Stoßkomplexe mit Hilfe ultrakurzer Laserpulse in einen stabilen Zustand überführt werden. Der erste Teil beschreibt die theoretische Herleitung des verwendeten Modells und die zur Durchführung der Simulationen erforderlichen Näherungen. Das Modell umfaßt die Freiheitsgrade der Translation bzw. der Schwingung und die der Rotation. Im zweiten Teil wird die Stabilisierung von Stoßkomplexen im elektronischen Grundzustand am Beispiel des HCl untersucht. Dabei werden die inelastischen Streuprozesse der photoinduzierten Assoziation und der damit konkurrierenden Beschleunigung der Stoßpartner erforscht, wobei die Aufmerksamkeit besonders auf Effekte gerichtet wird, die durch den endlichen Drehimpuls der beiden streuenden Atome entstehen. Insbesondere wird die Möglichkeit betrachtet, mit Hilfe von Resonanzzuständen die streuenden Atome H und Cl selektiv in Quantenzuständen mit bestimmter Schwingungs-Energie und spezifischem Drehimpuls zu präparieren. Außerdem werden Vorhersagen über die Meßbarkeit der untersuchten Effekte in Atomstrahlexperimenten getroffen. Im dritten Teil der Arbeit wird die Laserpuls-induzierte Stabilisierung von bimolekularen Stoßkomplexen in einen elekronisch angeregten Zustand am Beispiel der Exciplex-Bildung von Hg2 behandelt. Die Simulationen orientieren sich an dem Experiment von Marvet und Dantus [1], wobei gezeigt werden konnte, daß die im Experiment erzielten Laserpuls-induzierten Assoziations-Reaktionen wirklich bimolekular sind und es sich nicht um unimolekulare Reaktionen mit einem van der Waals-Anfangszustand handelt. Desweiteren werden die im Experiment gemessenen Pump-Probe-Signale simuliert und deren Ursachen aufgeklärt. Das simulierte und thermisch gemittelte Spektrum zeigt dabei eine gute qualitative Übereinstimmung mit dem Experiment.
Im Rahmen dieser Arbeit sollte eine starke Wechselwirkung zwischen Licht und Materie erreicht werden. Diese ist notwendig für effiziente lineare und nichtlineare optische Effekte, wie sie für zukünftige optische Quanten-Netzwerke und Quanten-Simulationen erforderlich sind. Hierfür wurde ein eindimensionales Medium extremer optischer Dichte (OD) erzeugt. Das verwendete Rubidium-87 erzielte innerhalb einer Hohlfaser eine OD von 1000 auf einem offenen Übergang. Dieses Medium sollte auf der Basis von EIT kohärente Effekte wie Lichtspeicherung und stationäre Lichtpulse (SLPs) ermöglichen, welche in Quanten-Netzwerken Verwendung finden sollen. Diese Effekte wurden in dieser Arbeit erstmalig in einem solchen eindimensionalen Medium hoher OD realisiert. Dabei wurden auch die besonderen Eigenschaften eines Mediums hoher OD insbesondere aufgrund nicht-resonanter Übergänge untersucht. Zur Überprüfung der Messergebnisse wurden diese mit einer numerischen Simulation verglichen. Diese berücksichtigt nicht nur die Absorption der nicht-resonanten Übergänge, sondern auch die räumlich inhomogene Verteilung der Atome innerhalb der Faser sowie die Gauß-förmige Intensitätsverteilung der verwendeten Laserstrahlen. Dies war notwendig, um die Transmission durch das Medium und Auswirkungen auf die Gruppengeschwindigkeit im Medium korrekt zu simulieren, die sich deutlich von den sonst üblichen Fällen mit homogenem Medium unterscheiden. So tritt aufgrund des räumlich unterschiedlich starken Kontrollfeldes auch räumlich unterschiedliche Transmission unter EIT auf. Dies führt zu einer inhomogenen Verbreiterung und damit Reduzierung der Gesamttransmission. Zur experimentellen Umsetzung wurde eine bestehende magneto-optische Falle (MOT) zum Kühlen und Fangen von Rubidium-87 mit asymmetrischer Form verwendet. Die asymmetrische Form führte zu unterschiedlichen Geschwindigkeiten der Atome in transversaler und longitudinaler Richtungen, was mittels Flugzeit-Messungen und temperaturabhängigem EIT mit gegenläufigen Strahlen gemessen wurde. Die MOT wurde um eine photonische Kristall-Faser mit Hohlkern (HCPCF) erweitert. Hierfür wurde eine Halterung mit Möglichkeiten zur Ausrichtung der Faser und ein System aus Optiken zur Ein- und Auskopplung von Laserstrahlen konstruiert. Zur Führung der Atome aus der MOT zur HCPCF wurde ein optischer Trichter auf Basis einer Dunkelpunkt-MOT erzeugt. Zur Steigerung der Transfereffizienz wurde eine Verschiebung der Wolke aus kalten Atomen mittels Magnetfeldern ergänzt. Zum Transfer in die Faser und zur Führung innerhalb des Hohlkerns wurde eine optische Dipolfalle implementiert. Das dafür verwendete Lasersystem wurde auf eine ausreichende Leistung und Frequenzstabilität untersucht. Dabei zeigte ein Betrieb mit zwei longitudinalen Moden eine Verbesserung der Transfereffizienz um einen Faktor 2–5. Mit der Kombination dieser Techniken wurden erfolgreich kalte Rubidiumatome von der MOT in den Hohlkern geladen. Zum Nachweis der Atome wurde deren Anzahl in der HCPCF mittels optischem Pumpen bestimmt und es wurden Transmissionsspektren aufgenommen. Diese belegen eine Anzahl von ca. 3∙10^5 Atomen und eine OD von bis zu 1000 in der Faser. Die erreichte Transfereffizienz von bis zu 5% liegt eine Größenordnung über dem Wert in früheren Ansätzen. Die verwendete HCPCF stellte sich als stark doppelbrechend heraus, was die Polarisation des transmittierten Lichts bereits auf den Abmessungen der Atomwolke deutlich verändert und daher das ursprünglich geplante EIT zwischen Zeeman-Zuständen unmöglich machte. Deshalb wurde ein polarisationsunabhängiges Kopplungsschema zwischen Hyperfein-Zuständen gewählt. Die beiden dafür nötigen Lasersysteme wurden mithilfe einer ebenfalls auf EIT basierenden Stabilisierungstechnik in Frequenz und Phase aufeinander stabilisiert. Das System wurde zunächst erfolgreich an Atomen außerhalb der HCPCF getestet. Dann wurden innerhalb des Mediums hoher OD die Bedingungen für EIT erzeugt, um einem schwachen Nachweisfeld eine Propagation mit reduzierter Absorption zu ermöglichen. Dabei wurden die starken Einflüsse der nicht-resonanten Übergänge auf Höhe und Position des Transmissionsfensters durch den Stark-Effekt untersucht. Die Ergebnisse ließen sich mit der Simulation bestätigen und zeigen die besonderen Eigenschaften des räumlich inhomogenen Mediums hoher OD in Form einer reduzierten Transmission. Dies ist die erste Realisierung von EIT bei OD > 30 in solch einem eindimensionalen Medium innerhalb einer Hohlfaser. Danach wurde die Verzögerung von Lichtpulsen durch das Medium hoher OD aufgrund reduzierter Gruppengeschwindigkeit (langsames Licht) untersucht. Dies diente der einfachen Bestimmung der OD und dem Auffinden geeigneter Parameter der OD und der Kontroll-Rabi-Frequenz für Lichtspeicherung und SLPs. Dabei konnte ein Lichtpuls bis um das Doppelte der Pulslänge verzögert werden, was sicherstellte, dass sich nahezu der gesamte Puls im Medium befand. Die nicht-resonanten Übergänge begrenzten dabei die erreichbare Transmission. Die Verzögerung der Lichtpulse entsprach aufgrund der inhomogenen Verbreiterung nicht den bekannten Werten in homogenem Medium, konnte aber mit der Simulation richtig beschrieben werden. Die hier gezeigten Experimente mit langsamem Licht stellen die erste Untersuchung bei OD > 30 im eindimensionalen Medium dar. Als nächstes wurden Lichtpulse im Medium als kohärente Überlagerung von Spin-Zuständen gespeichert. Diese Lichtspeicherung in einem atomaren Ensemble ist in später geplanten möglichen Anwendungen als Quanten-Speicher und Quanten-Repeater von großer Bedeutung. In dieser Arbeit wurde dabei eine absolute Speichereffizienz von 23 % erreicht. Wie Simulationsergebnisse zeigen, wäre ohne die Absorption durch nicht-resonante Übergänge eine höhere Effizienz möglich. Die im Experiment erreichte relative Effizienz von 60% (Anteil des langsamen Lichts, der gespeichert und wieder ausgelesen wurde) zeigt das theoretisch hohe Potential des Mediums als Quanten-Speicher. Es konnten Pulse für Speicherzeiten von bis zu 2,9 µs gespeichert werden, wobei hier neben der Dekohärenz besonders experimentelle Grenzen die messbare Zeit eingrenzten. Die Beschränkung der Speichereffizienz durch Zerfälle ist hauptsächlich durch die Bewegung der Atome gegeben. Hier ist also eine weitere Optimierung durch Kühlung der Atome möglich. Die hohe Absorption durch die nicht-resonanten Übergänge und der experimentell bedingte Untergrund durch den starken, kollinearen Kontrollstrahl begrenzten die verwendeten Nachweispulse auf ≥ 70 Photonen. Die gezeigte Lichtspeicherung stellt die erste Realisierung innerhalb einer Hohlfaser dar. Schließlich wurden im Medium stationäre Lichtpulse erzeugt. Diese sind nur bei hoher OD möglich und können zukünftig starke Wechselwirkungen zwischen einzelnen Photonen und eine erhöhte Wechselwirkungsdauer ermöglichen. Wie in früheren Experimenten gezeigt, erfordern SLPs in kalten Atomen eine Verstimmung zwischen den gegenläufigen Kontrollfeldern. Dies konnte hier nicht nur bestätigt werden, es zeigte sich auch, dass bei einem eindimensionalen Medium zusätzlich eine geringe Zweiphotonenverstimmung zwischen Nachweis- und Kontrollfeld zur Phasenanpassung erforderlich ist. Die erreichte Effizienz von 2,8(6)% liegt leicht unter früheren Realisierungen (ca. 5%), ist aber neben der nicht-resonanten Absorption zum Teil auf die räumlich stark inhomogenen EIT-Transmissionen aufgrund der dauerhaft aktiven Kontrollfelder zurückzuführen. Da ein direkter Nachweis der SLPs innerhalb der HCPCF noch nicht möglich ist, wurde das detektierte Signal nicht nur mit dem Signal von langsamem Licht bei gleichen Bedingungen verglichen, sondern auch mit einer Simulation überprüft. Diese zeigte gute Übereinstimmung mit den gemessenen Daten und sagt das Vorhandensein eines Lichtfeldes im Medium in der relevanten Zeit voraus. Eine Abhängigkeit des Signals von der Verstimmung der Kontrollfelder und der SLP-Dauer bestätigte ebenfalls die Existenz von SLPs. Dies ist die erste Realisierung von SLPs in einem eindimensionalen Medium.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Die elektronische Anregung des 5s-5p-Uberganges von Ag-Atomen, die in einer Xe-Matrix isoliert sind, führt zu einer dynamischen Jahn-Teller Aufspaltung, die zusätzlich zu der schon in der Gasphase auftretenden Spin-Bahn Aufspaltung, eine weitere Aufhebung der Entartung des angeregten p-Zustandes bedingt. Die Dynamik auf diesen Jahn-Teller Potentialflächen und die Schwingungsrelaxation, die zu stark Stokes verschobenen Emissionsbanden führt, wurde mit ultrakurzen Pulsen um 170 fs untersucht. Die zur Untersuchung benotigten ultrakurzen Pulsen um 660 nm bzw. 330 nm mit Energien im mJ-Bereich wurden in einer Kombination aus einem kommerziellen Titan-Saphir- Ultrakurzpulslasersystem und einem selbstgebauten Farbstofflaser erzeugt und anschließend in einem FROG-Aufbau charakterisiert. Die Wellenpaketdynamik wurde mit Hilfe der resonanten Pump-Probe Spektroskopie untersucht und dabei 1.3 ps nach Anregung in die oberen Zustande des Tripletts eine Erhöhung im Signal beobachtet. Eine theoretische Modellierung zeigt, daß diese Erhöhung als Rekurrenz des Wellenpaketes interpretiert werden kann Ergänzend wurde die Zwei-Farben Fluoreszenzverlustspektroskopie eingesetzt, um die Dynamik während der Relaxation in die Minima der angeregten Jahn-Teller Zustände zu verfolgen. In dem hier vorgestellten System Ag/Xe dominiert jedoch die Absorption in höhere elektronische Zustände und minimiert als Folge dessen die Ausbeute der stimulierten Emission. Ein wichtiges Ergebnis der Zwei-Farben Messung war die Bestimmung des ionischen Zustandes des Ag-Atomes in der Xe-Matrix bei 5.73 eV.
In der vorliegenden Arbeit werden isolierte, einzeln ortsaufgelöste molekulare Ionen mit einer Femtosekundenspektroskopie auf der Basis von Einzelreaktionsereignissen untersucht. Für die zur simultanen Speicherung von atomaren und molekularen Ionen notwendige Radiofrequenzfalle wurde eine transportable Vakuumapparatur konzipiert und realisiert sowie die zugehörigen Lasersysteme aufgebaut und eingerichtet. Um die Ultrahochvakuumbedinungen bei 2e-10 mbar auch bei häufiger Molekülpräparation gewährleisten zu können, wurde ein modularer Aufbau gewählt, bei dem Präparations- und Expermentierbereich durch differentielle Pumpstrecken voneinander getrennt sind. Durch diese hindurch führt ein 48 cm langer Quadrupolionenleiter, in welchem Ionen zwischen den Kammern transferiert werden können. Entlang des Ionenleiters ermöglichen ringförmige Gleichspannungselektroden eine dreidimensionale Speicherung der Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit atomaren 24Mg+ und molekularen 24MgH+ Ionen gearbeitet. Erstere werden durch Photoionisation von Magnesiumatomen aus einem thermischen Strahl erzeugt und ihre Bewegungsenergie durch Laserkühlung soweit reduziert, dass sie in etwa 20 μm Abstand voneinander in einer kristallinen Struktur erstarren. Magnesiumhydridionen werden nach Einleiten von Wasserstoffgas in einer photochemischen Reaktion mit 24Mg+ generiert und – von verbleibenden atomaren Ionen sympathetisch gekühlt – auf Gitterplätze des Kristalls integriert. Bei der Laserkühlung von 24Mg+ ausgesendete Fluoreszenzphotonen ermöglichen die optische Detektion der Ionen mit derzeit bis zu 1 μm Ortsauflösung. Die nicht fluoreszierenden molekularen Ionen werden indirekt als vermeintlich unbesetzte Stellen der Kristallstruktur sichtbar. Neben der Demonstration des Erfolges unseres Fallenkonzepts sowie dessen Charakterisierung bildet der verlustfreie, kontrollierte Transport von atomaren und molekularen Ionen aus dem Präparations- in den Experimentierbereich, eine wichtige Errungenschaft, welche zu einem kontinuierlichen Nachladen von Ionen mit einer Rate von über 100 Hz ausgebaut werden kann. Diese Arbeit präsentiert eine Machbarkeitsstudie zur Kombination von Präzisionsmethoden zweier Forschungsgebiete. Dazu wurde die Fallenapparatur mit einem weiteren Vakuumsystem, in dem ultraviolette Femtosekundenpulse erzeugt werden können, über ein System von differenziellen Pumpstrecken verbunden. Als Resultat werden 5 fs zeitaufgelöste Pump-Probe Experimente vorgestellt, die die Oszillation eines Vibrationswellenpaketes von individuellen 24MgH+ Molekülionen zeigen. Dabei wird die Bewegung des Wellenpaketes auf die Dissoziationswahrscheinlichkeit in einem bestimmten Zerfallskanal abgebildet. Einzelne Reaktionsereignisse konnten eindeutig nachgewiesen und daraus das zeitabhängige Verhalten extrahiert werden. Diese Resultate untermauern das Potenzial der von uns angestrebten Kombination der exzellenten Kontrolle über externe und interne Freiheitsgrade gespeicherter Ionen mit der extremen Zeitauflösung von modernen Kurzpulslasern. Weitere Arbeiten können die Vorteile beider Gebiete nutzen um bisher unzugängliche Experimente zu realisieren. Die besonderen Eigenschaften der präsentierten Apparatur sollten es beispielsweise erlauben, einzelne isolierte molekulare Ionen mit hoher räumlicher Präzision und wohl kontrollierten Anfangsbedingungen für zukünftige Strukturuntersuchungen mittels derzeit entstehender, intensiver Kurzpuls-Röntgenquellen an freien Elektronenlasern bereitzustellen.