In der vorliegenden Arbeit werden isolierte, einzeln ortsaufgelöste molekulare Ionen mit einer Femtosekundenspektroskopie auf der Basis von Einzelreaktionsereignissen untersucht. Für die zur simultanen Speicherung von atomaren und molekularen Ionen notwendige Radiofrequenzfalle wurde eine transportable Vakuumapparatur konzipiert und realisiert sowie die zugehörigen Lasersysteme aufgebaut und eingerichtet. Um die Ultrahochvakuumbedinungen bei 2e-10 mbar auch bei häufiger Molekülpräparation gewährleisten zu können, wurde ein modularer Aufbau gewählt, bei dem Präparations- und Expermentierbereich durch differentielle Pumpstrecken voneinander getrennt sind. Durch diese hindurch führt ein 48 cm langer Quadrupolionenleiter, in welchem Ionen zwischen den Kammern transferiert werden können. Entlang des Ionenleiters ermöglichen ringförmige Gleichspannungselektroden eine dreidimensionale Speicherung der Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit atomaren 24Mg+ und molekularen 24MgH+ Ionen gearbeitet. Erstere werden durch Photoionisation von Magnesiumatomen aus einem thermischen Strahl erzeugt und ihre Bewegungsenergie durch Laserkühlung soweit reduziert, dass sie in etwa 20 μm Abstand voneinander in einer kristallinen Struktur erstarren. Magnesiumhydridionen werden nach Einleiten von Wasserstoffgas in einer photochemischen Reaktion mit 24Mg+ generiert und – von verbleibenden atomaren Ionen sympathetisch gekühlt – auf Gitterplätze des Kristalls integriert. Bei der Laserkühlung von 24Mg+ ausgesendete Fluoreszenzphotonen ermöglichen die optische Detektion der Ionen mit derzeit bis zu 1 μm Ortsauflösung. Die nicht fluoreszierenden molekularen Ionen werden indirekt als vermeintlich unbesetzte Stellen der Kristallstruktur sichtbar. Neben der Demonstration des Erfolges unseres Fallenkonzepts sowie dessen Charakterisierung bildet der verlustfreie, kontrollierte Transport von atomaren und molekularen Ionen aus dem Präparations- in den Experimentierbereich, eine wichtige Errungenschaft, welche zu einem kontinuierlichen Nachladen von Ionen mit einer Rate von über 100 Hz ausgebaut werden kann. Diese Arbeit präsentiert eine Machbarkeitsstudie zur Kombination von Präzisionsmethoden zweier Forschungsgebiete. Dazu wurde die Fallenapparatur mit einem weiteren Vakuumsystem, in dem ultraviolette Femtosekundenpulse erzeugt werden können, über ein System von differenziellen Pumpstrecken verbunden. Als Resultat werden 5 fs zeitaufgelöste Pump-Probe Experimente vorgestellt, die die Oszillation eines Vibrationswellenpaketes von individuellen 24MgH+ Molekülionen zeigen. Dabei wird die Bewegung des Wellenpaketes auf die Dissoziationswahrscheinlichkeit in einem bestimmten Zerfallskanal abgebildet. Einzelne Reaktionsereignisse konnten eindeutig nachgewiesen und daraus das zeitabhängige Verhalten extrahiert werden. Diese Resultate untermauern das Potenzial der von uns angestrebten Kombination der exzellenten Kontrolle über externe und interne Freiheitsgrade gespeicherter Ionen mit der extremen Zeitauflösung von modernen Kurzpulslasern. Weitere Arbeiten können die Vorteile beider Gebiete nutzen um bisher unzugängliche Experimente zu realisieren. Die besonderen Eigenschaften der präsentierten Apparatur sollten es beispielsweise erlauben, einzelne isolierte molekulare Ionen mit hoher räumlicher Präzision und wohl kontrollierten Anfangsbedingungen für zukünftige Strukturuntersuchungen mittels derzeit entstehender, intensiver Kurzpuls-Röntgenquellen an freien Elektronenlasern bereitzustellen.
In der vorliegenden Arbeit werden isolierte, einzeln ortsaufgelöste molekulare Ionen mit einer Femtosekundenspektroskopie auf der Basis von Einzelreaktionsereignissen untersucht. Für die zur simultanen Speicherung von atomaren und molekularen Ionen notwendige Radiofrequenzfalle wurde eine transportable Vakuumapparatur konzipiert und realisiert sowie die zugehörigen Lasersysteme aufgebaut und eingerichtet. Um die Ultrahochvakuumbedinungen bei 2e-10 mbar auch bei häufiger Molekülpräparation gewährleisten zu können, wurde ein modularer Aufbau gewählt, bei dem Präparations- und Expermentierbereich durch differentielle Pumpstrecken voneinander getrennt sind. Durch diese hindurch führt ein 48 cm langer Quadrupolionenleiter, in welchem Ionen zwischen den Kammern transferiert werden können. Entlang des Ionenleiters ermöglichen ringförmige Gleichspannungselektroden eine dreidimensionale Speicherung der Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit atomaren 24Mg+ und molekularen 24MgH+ Ionen gearbeitet. Erstere werden durch Photoionisation von Magnesiumatomen aus einem thermischen Strahl erzeugt und ihre Bewegungsenergie durch Laserkühlung soweit reduziert, dass sie in etwa 20 μm Abstand voneinander in einer kristallinen Struktur erstarren. Magnesiumhydridionen werden nach Einleiten von Wasserstoffgas in einer photochemischen Reaktion mit 24Mg+ generiert und – von verbleibenden atomaren Ionen sympathetisch gekühlt – auf Gitterplätze des Kristalls integriert. Bei der Laserkühlung von 24Mg+ ausgesendete Fluoreszenzphotonen ermöglichen die optische Detektion der Ionen mit derzeit bis zu 1 μm Ortsauflösung. Die nicht fluoreszierenden molekularen Ionen werden indirekt als vermeintlich unbesetzte Stellen der Kristallstruktur sichtbar. Neben der Demonstration des Erfolges unseres Fallenkonzepts sowie dessen Charakterisierung bildet der verlustfreie, kontrollierte Transport von atomaren und molekularen Ionen aus dem Präparations- in den Experimentierbereich, eine wichtige Errungenschaft, welche zu einem kontinuierlichen Nachladen von Ionen mit einer Rate von über 100 Hz ausgebaut werden kann. Diese Arbeit präsentiert eine Machbarkeitsstudie zur Kombination von Präzisionsmethoden zweier Forschungsgebiete. Dazu wurde die Fallenapparatur mit einem weiteren Vakuumsystem, in dem ultraviolette Femtosekundenpulse erzeugt werden können, über ein System von differenziellen Pumpstrecken verbunden. Als Resultat werden 5 fs zeitaufgelöste Pump-Probe Experimente vorgestellt, die die Oszillation eines Vibrationswellenpaketes von individuellen 24MgH+ Molekülionen zeigen. Dabei wird die Bewegung des Wellenpaketes auf die Dissoziationswahrscheinlichkeit in einem bestimmten Zerfallskanal abgebildet. Einzelne Reaktionsereignisse konnten eindeutig nachgewiesen und daraus das zeitabhängige Verhalten extrahiert werden. Diese Resultate untermauern das Potenzial der von uns angestrebten Kombination der exzellenten Kontrolle über externe und interne Freiheitsgrade gespeicherter Ionen mit der extremen Zeitauflösung von modernen Kurzpulslasern. Weitere Arbeiten können die Vorteile beider Gebiete nutzen um bisher unzugängliche Experimente zu realisieren. Die besonderen Eigenschaften der präsentierten Apparatur sollten es beispielsweise erlauben, einzelne isolierte molekulare Ionen mit hoher räumlicher Präzision und wohl kontrollierten Anfangsbedingungen für zukünftige Strukturuntersuchungen mittels derzeit entstehender, intensiver Kurzpuls-Röntgenquellen an freien Elektronenlasern bereitzustellen.
Bei der sympathetischen Kuhlung in RF-Fallen handelt es sich um eine universell einsetzbare Methode zur Kuhlung atomarer und molekularer Ionen. Der experimentelle Ansatz zur Reduzierung der kinetischen Energie beruht dabei auf der Coulomb-Wechselwirkung dieser Teilchen mit direkt lasergekuhlten atomaren Ionen, die gleichzeitig in der Falle eingeschlossen werden. Unter den Einflussen einer ausreichend starken Laserkuhlung und den elektrostatischen Wechselwirkungen in der Falle kommt es zu einer regelmasigen Anordnung der geladenen Teilchen in so genannten Coulomb-Kristallen. Ultrakalte Molekulionen, eingeschlossen in solche Coulomb-Kristalle, bieten vielseitige Perspektiven in den Bereichen der Molekulphysik, in der Quantenoptik, bei der Untersuchung fundamentaler physikalischer Fragestellungen, aber auch in den Bereichen der Chemie und Biologie. Im Rahmen dieser Arbeit ist ein Experiment realisiert worden, dass die Anwendung dieser Methode auf Molekule aus einem breiten Massenbereich erlaubt. Die Kombination eines linearen Fallenaufbaus mit einer Elektro-Spray-Ionisationsquelle eroffnet dabei die Perspektive, auch komplexe und hochgeladene Molekulionen mit einer Massenzahl von bis zu 20.000 amu isoliert, lokalisiert und nahezu in Ruhe eingehend studieren zu konnen. Die Darstellungen in dieser Arbeit konzentrieren sich vor allem auf den Massenbereich zwischen 32 amu (16O2+) und ca. 500 amu (z.B. Rhodamin, MRFA, AlexaFluor350), wobei lasergekuhlte 138Ba+-Ionen als Kuhlionen eingesetzt werden. Diese erlauben aufgrund ihrer relativ grosen Masse sowohl den gleichzeitigen Einschluss mit den komplexen Molekulen in der Falle als auch eine effiziente Kuhlung der unterschiedlichen Ionenmassen. Mittels Simulationen ist dies fur Ionen der Massen 44 amu und 481 amu bestatigt worden. In der vorliegenden Arbeit wird der realisierte experimentelle Aufbau, bestehend aus der linearen Paulfalle, der Ionenquelle, dem RF-Oktopol zum Transport der Ionen von der Quelle zur Falle und dem differentiell gepumpten Vakuumsystem ausfuhrlich beschrieben. Insbesondere wird auch auf die Realisierung eines leistungs- und frequenzstabilen Lasersystems (bei 493 und 650 nm) zur Laserkuhlung der 138Ba+-Ionen eingegangen. Bei der Darstellung der experimentellen Ergebnisse wird zunachst die Praparation von (reinen) Barium-Coulomb-Kristallen sowie deren Abbildung durch Detektion der Bariumfluoreszenz vorgestellt. Coulomb-Kristalle unterschiedlicher Grose und Struktur bis hin zu linearen Ketten einzelner Ionen sind beobachtet worden. Fur kleine Ba+-Kristalle werden dabei Temperaturen von Ein weiterer Aspekt der experimentellen Arbeit besteht in dem massenselektiven Nachweis der gefangenen Ionen. Hierfur werden u.a. die gezielte Anregung der massenspezifischen Sakularbewegung sowie die Moglichkeit einer gezielten Ionenextraktion ausgenutzt. Hinsichtlich der sympathetischen Kuhlung komplexer Molekulionen ist es gelungen, den Transfer unterschiedlicher Ionensorten von der Ionenquelle zur Paulfalle und den gemeinsamen Einschluss mit Bariumionen zu demonstrieren. Die sympathetische Kuhlung der schweren Molekulionen macht sich in veranderten Extraktionsspektren sowie in leicht modifizierten Coulomb-Kristallstrukturen bemerkbar. Vergleiche der experimentell beobachteten Kristallstrukturen bzw. Grose der Ionenwolken mit Simulationsergebnissen erlauben die Angabe einer oberen Grenze fur die kinetische Energie der Teilchen. Fur Barium-Ionenwolken mit gleichzeitig eingeschlossenen komplexen Molekulen kann ein oberer Wert zwischen 10 K und 15 K angegeben werden. Bei weiterer Optimierung der Apparatur erwartet man auch fur komplexe Molekule Temperaturen im Bereich von 100 mK.
Die Elektronen in wasserstoff- und lithium-ähnlichen schweren Ionen sind den extrem starken elektrischen und magnetischen Feldern in der Umgebung des Kerns ausgesetzt. Die Laserspektroskopie der Hyperfeinaufspaltung im Grundzustand des Ions erlaubt daher einen sensitiven Test der Quantenelektrodynamik in starken Feldern insbesondere im magnetischen Sektor. Frühere Messungen an wasserstoffähnlichen Systemen die an einer Elektronenstrahl-Ionenfalle (EBIT) und am Experimentierspeicherring (ESR) der GSI Darmstadt durchgeführt wurden, waren in ihrer Genauigkeit durch zu geringe Statistik, einer starken Dopplerverbreiterung und der großen Unsicherheit in der Ionenenergie limitiert. Das ganze Potential des QED-Tests kann nur dann ausgeschöpft werden, wenn es gelingt sowohl wasserstoff- als auch lithium-ähnliche schwere Ionen mit einer um 2-3 Größenordnung gesteigerten Genauigkeit zu spektroskopieren. Um dies zu erreichen, wird gegenwärtig das neue Penningfallensystem SPECTRAP an der GSI aufgebaut und in Betrieb genommen. Es ist speziell für die Laserspektroskopie an gespeicherten hochgeladenen Ionen optimiert und wird in Zukunft von HITRAP mit nierderenergetischen hochgeladenen Ionen versorgt werden.rnrnSPECTRAP ist eine zylindrische Penningfalle mit axialem Zugang für die Injektion von Ionen und die Einkopplung eines Laserstrahls sowie einem radialen optischen Zugang für die Detektion der Fluoreszenz. Um letzteres zu realisieren ist der supraleitende Magnet als Helmholtz-Spulenpaar ausgelegt. Um die gewünschte Genauigkeit bei der Laserspektroskopie zu erreichen, muss ein effizienter und schneller Kühlprozess für die injizierten hochegeladenen Ionen realisiert werden. Dies kann mittels sympathetischer Kühlung in einer lasergekühlten Wolke leichter Ionen realisiert werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Lasersystem und eine Ionenquelle für die Produktion einer solchen 24Mg+ Ionenwolke aufgebaut und erfolgreich an SPECTRAP in Betrieb genommen. Dazu wurde ein Festkörperlasersystem für die Erzeugung von Licht bei 279.6 nm entworfen und aufgebaut. Es besteht aus einem Faserlaser bei 1118 nm der in zwei aufeinanderfolgenden Frequenzverdopplungsstufen frequenzvervierfacht wird. Die Verdopplerstufen sind als aktiv stabilisierte Resonantoren mit nichtlinearen Kristallen ausgelegt. Das Lasersystem liefert unter optimalen Bedingeungen bis zu 15 mW bei der ultravioletten Wellenlänge und erwies sich während der Teststrahlzeiten an SPECTRAP als ausgesprochen zuverlässig. Desweiteren wurde eine Ionequelle für die gepulste Injektion von Mg+ Ionen in die SPECTRAP Falle entwickelt. Diese basiert auf der Elektronenstoßionisation eines thermischen Mg-Atomstrahls und liefert in der gepulsten Extraktion Ionenbündel mit einer kleinen Impuls- und Energieverteilung. Unter Nutzung des Lasersystems konnten damit an SPECTRAP erstmals Ionenwolken mit bis zu 2600 lasergekühlten Mg Ionen erzeugt werden. Der Nachweis erfolgte sowohl mittels Fluoreszenz als auch mit der FFT-ICR Technik. Aus der Analyse des Fluoreszenz-Linienprofils lässt sich sowohl die Sensitivität auf einzelne gespeicherte Ionen als auch eine erreichte Endtemperatur in der Größenordnung von ≈ 100 mK nach wenigen Sekunden Kühlzeit belegen.
Das Ziel dieser Arbeit war es 40Ca+-Ionen an einen optischen Resonator zu koppeln, um auf diese Weise Resonator-QED-Experimente, mit einer konstanten und deterministischen Kopplung durchzuf¨uhren. Als wichtigstes Ergebnis ist es erstmals gelungen, im kontinuierlichen Betrieb kontrollierte Lichtpulse zu erzeugen, die genau ein Photon enthalten. Zun¨achst war es unerl¨asslich, ein bestehendes Experiment weiter zu entwickeln, so wie wichtige Eigenschaften des 40Ca+-Ions zu vermessen. Dazu wurde die bisherige Falle durch eine verbesserte Ionenfalle ersetzt. Diese wurde charakterisiert, wobei insbesondere eine verbesserte Mikrobewegungskompensation nachgewiesen wurde. Zur Durchf¨uhrung der hier vorgestellten Experimente, wurde das bestehende Lasersystem weiterentwickelt und ein zus¨atzliches System aufgebaut. Zudem wurde der optische Resonator und dessen Stabilisierung den Anforderungen der Resonator-QED-Experimente angepasst. Um Aufladungen dielektrischer Materialien in der Fallenumgebung zu vermeiden, wurde die Photoionisation von Kalziumatomen implementiert und die Abh¨angigkeit der Ladeezienz von den Laserparametern bestimmt. Da aufgrund der reichhaltigen Niveaustruktur von 40Ca+-Ionen eine Vielzahl von Eekten auftreten, wurden die spektroskopischen Eigenschaften von 40Ca+-Ionen detailiert vermessen. Dazu geh¨ort neben den Anregungsspektren die Messung der Lebensdauer des D5/2 -Niveaus und die genaue Untersuchung des Hanle-Eekts zur Magnetfeld- Kompensation. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zudem die g(2)-Funktion der Fluoreszenz des Ions studiert. Auch die Ergebnisse dieser Messung spiegeln die komplexe Niveau-Struktur des Ions wieder. Da die Lokalisierung der Ionen in der Falle von großer Bedeutung ist und diese nur durch Laserk¨uhlung der Ionen in der Falle optimiert werden kann, wurde das Verhalten von 40Ca+-Ionen bei Dopplerk¨uhlung genauer untersucht. Neben dem K¨uhlen der Ionen ist auch die Mikrobewegung des Ions in der Falle f¨ur dessen Lokalisierung von essenziellem Interesse. Kombiniert man einen optischen Resonator mit einer Ionenfalle, so treten aufgrund der Verzerrung des Fallenfeldes Wechselwirkungen zwischen den Spiegeln und den Ionen auf, die zu Mikrobewegung f¨uhren. Dieser Eekt wurde vermessen und mit Simulationen des Fallenfeldes verglichen. Um die relative Lage des Ions zur Resonatormode zu bestimmen, wurde ein einzelnes 40Ca+-Ion als nanometrische Probe f¨ur das Resonatorfeld verwendet. Die bisher vorliegenden Daten dieses Experiments wurden im Rahmen dieser Arbeit erweitert und Eekte der Anregung auf die gemessene Fluoreszenzverteilung untersucht. Die genannten Messungen und Entwicklungen erm¨oglichten es letztendlich, Resonator-QED-Eekte nachzuweisen. In dieser Arbeit wurde die stimulierte Emission mehrerer und eines einzelnen Ions in die Resonatormode beobachtet. Desweiteren konnte der Einfluss des Resonators auf die Lebensdauer des P1/2 - Niveau demonstriert werden. Auf der mit diesem Experiment geschaenen Basis ist es gelungen, eine besonders interessante Vorhersage der Resonator-QED zu realisieren, die kontrollierte Erzeugung einzelner Photonen im Dauerbetrieb. Dabei konnte eine Einzel- Photonenemissions-Wahrscheinlichkeit pro Pumppuls von 8 % erreicht werden. Diese neuartige Lichtquelle wurde im Rahmen dieser Arbeit sowohl theoretisch als auch experimentell intensiv untersucht. Die statistischen Eigenschaften der emittierten Photonen wurden gemessen, und die Erzeugung verschiedener zeitlicher Pulsprofile konnte demonstriert werden.
Jedes realistische Quantensystem wechselwirkt mit seiner Umgebung. Während dies in vielen Anwendungen zwangsläufig zu Störungen führt, liegt diese Wechselwirkung zahllosen interessanten Phänomenen zugrunde. Gefangene atomare Ionen sind bestens geeignet, um Quantendynamik auf fundamentaler Ebene zu studieren. Sie weisen weitreichende Kontrolle bei der Zustandspräparation, kohärenten Manipulation, und Detektion interner (elektronischer) und externer (Bewegungs-) Freiheitsgrade auf, und ermöglichen ein hohes Maß an Isolation von ihrer Umwelt. In der vorliegenden Arbeit nutzen wir dies, um gezielt offene und geschlossene Quantensysteme zu realisieren und zu untersuchen. Mit einem einzelnen Magnesiumion, welches wir einer inkohärenten Wechselwirkung mit einer großen Umgebung aussetzen, entwickeln wir ein maßgeschneidertes offenes Quantensystem. Wir zeigen, dass der schnelle und drastische Einfluss von Dekohärenz verwendet werden kann, um eine hochpräzise Spektroskopiemethode zu entwickeln, die sensitiv auf einzelne Photonen ist. Damit messen wir Ein-, Zwei-, und Dreiphotonenübergänge in 25Mg+ mit einer relativen Frequenzunsicherheit von weniger als 5 x 10^(-9). Unsere Ergebnisse sind relevant für die Interpretation astrophysikalischer Daten bei der Suche von räumlichen und zeitlichen Variationen der Feinstrukturkonstante. Des Weiteren verwenden wir einen hybriden Ionenkristall aus Magnesiumisotopen, um -- Atom für Atom -- ein nahezu geschlossenes Quantensystem zu konstruieren. Wir wählen und untersuchen ein spezielles Subsystem, und koppeln es kontrolliert an den Rest des Gesamtsystems. Durch die absichtliche Vernachlässigung von Korrelationen und Kohärenz bei der Messung von Observablen des (offenen) Subsystems finden wir Anzeichen von Equilibrierung und Thermalisierung, trotz der unitären Dynamik des Gesamtsystems. Wir untersuchen deren Abhängigkeit von der einstellbaren Größe der Umgebung und der kontrollierten Stärke der Wechselwirkung, wobei die Dynamik in einem Hilbertraum einer Dimension von mehr als 10^6 verläuft. Unsere zeitaufgelösten Messungen zeigen die Auswirkungen der endlichen Systemgröße und den Übergang zur Dynamik eines mesoskopischen Systems, und heben die Bedeutung der beteiligten Zeitskalen hervor. Unser Aufbau kann durch weitere Spin- und bosonische Freiheitsgrade, durch Präparation wählbarer interner und externer Zustände und Anfangskorrelationen, und durch Zustandstomographie erweitert werden. Dies ebnet den Weg für die Untersuchung der Dynamik und Eigenschaften offener und geschlossener Quantensysteme, und für analoge Quantensimulationen verschiedenster Modellsysteme.
Ziel der hier vorliegenden Arbeit war es, ein einzelnes in einer Ionenfalle gespeichertes Kalziumion als Meßsonde fuer das elektromagnetische Feld eines optischen Resonators zu verwenden. Bei einer Anregungswellenlaenge von 397 nm konnte das Feld mit einer Aufl¨osung von 60 nm unterhalb der Beugungsgrenze vermessen werden. Die untere Grenze der Aufloesung wird bei Verwendung eines gespeicherten Ions nur durch die Ausdehnung der Wellenfunktion des Ions im Schwingungsgrundzustand des Fallenpotentials bestimmt und kann bei Kuehlung des Ions in den Schwingungsgrundzustand weniger als 10 nm betragen. Die Aufloesungsgrenze von 60 nm war aufgrund der Doppler-Kuehlung durch die Restbewegung des Ions bestimmt. Aufloesungen unterhalb der Beugungsgrenze werden auch bei der Nahfeld- Mikroskopie erreicht, wobei die Aufl¨osung durch die Groeße der Meßsonde gegeben ist. Durch die Verwendung einzelner Molekuele als Meßsonde wurden Aufloesungen unter 100 nm erzielt. Gemessen wird die Intensitaetsverteilung des optischen Nahfeldes durch Detektion des Fluoreszenzlichtes, das vom Molek¨ul in Abhaengigkeit seiner Position emittiert wird. Um die Position des Molekuels relativ zur Probe kontrollieren zu koennen, muß das Molekuel in einer Kristallmatrix oder auf einem Substrat fixiert werden mit dem Nebeneffekt, daß das zu messende Feld veraendert wird. Diese unerwuenschte Beeinflussung der Meßgr¨oße durch die Messung wird bei der Vermessung des Feldes mit einem einzelnen Ion in einer Ionenfalle vermieden. Das zu diesem Zweck entwickelte System aus linearer Ionenfalle und optischem Resonator ermoeglicht es, die relative Position zwischen Ion und elektromagnetischem Feld auf Bruchteile der Wellenl¨ange des Feldes festzulegen und so die unverfaelschte Feldverteilung mit hoher Aufloesung dreidimensional zu vermessen. Die genaue relative Positionierung von Ion und Resonatormode impliziert dabei die praezise Kontrolle der Kopplung zwischen einem einzelnen Ion und dem elektromagnetischen Feld einer Resonatormode. Das hier vorgestellte System bietet demzufolge auch ideale Voraussetzungen, um Resonator-Quantenelektrodynamik mit einzelnen Ionen durchzufuehren. Experimente, die die Wechselwirkung einzelner Atome mit dem elektromagnetischen Feld einer Resonatormode untersuchen, verwenden bis heute Atome, die den Resonator durchqueren oder im Umkehrpunkt eines atomaren Springbrunnens fuer wenige Millisekunden im Resonatorfeld verweilen. Diese Messungen beinhalten also immer eine Mittelung ueber die tats¨achlich im Resonatorfeld befindlichen Atome und ihre unterschiedliche Kopplung an das Resonatorfeld. Die Atomstatistik zerstoert in diesen Experimenten im allgemeinen nichtklassische Effekte, die in einem idealen System aus einzelnem Atom und Resonatorfeld theoretisch er- wartet werden. Die hier beschriebene Anordnung erlaubt dagegen, wie die dreidimensionale Vermessung einer Feldmode zeigt, daß eine exakte Kontrolle ueber die Ion-Feld Kopplung bei nahezu unbegrenzter Speicherzeit des Ions im Resonatorfeld erreicht wird. Auf den erzielten Ergebnissen aufbauend koennen Experimente im Bereich der starken Ion-Feld Kopplung durchgefuehrt werden, bei denen die oben erwaehnten Nachteile bisheriger Experimente nicht mehr vorhanden sind. Erstmals eroeffnet sich die Meoglichkeit der deterministischen Erzeugung von Ein- Photonen-Pulsen und der Konstruktion eines Lasers, der mit nur einem einzigen Ion als aktivem Medium betrieben werden kann. Zur Lokalisierung eines einzelnen Kalziumions im Resonatorfeld, wurde eine lineare Falle vom Typ eines Quadrupol-Massenfilters konstruiert. Entlang ihrer Achse ist diese Falle in mehrere Speicherzonen unterteilt, in denen jeweils ein einzelnes Kalziumion oder auch eine Kalziumionenwolke gespeichert werden kann. In einer Speicherzone wird die Falle geladen, waehrend die Experimente in einer 2,5 cm entfernten Zone durchgefuehrt werden, die zwischen den Spiegeln eines Resonators liegt. Auf diese Weise wird eine Aufladung der Spiegel und eine Bedampfung der hochreflektierenden Beschichtung waehrend des Ladens verhindert. Durch die Anordnung mehrerer Gleichspannungselektroden entlang der Fallenachse koennen Ionenwolken mit hoher Effzienz von der Laderegion in den Bereich zwischen den Resonatorspiegeln verschoben werden. Das Anlegen von Spannungspulsen an die Speicherelektroden der Falle ermoeglicht es, die Ionenzahl auf die gewuenschte Anzahl zu reduzieren. Die K¨uhlung der Ionen erfolgt ¨uber Dopplerkuehlung auf dem 2S1/2 ↔ 2P1/2 ¨Ubergang bei der Wellenl¨ange λ = 397 nm. Ein einzelnes Ion laeßt sich nun im Minimum des Fallenpotentials auf besser als λ/10 lokalisieren. Der optische Resonator besteht aus sphaerischen Spiegeln, die eine fuer 397 nm hochreflektierende dielektrische Beschichtung besitzen. Mit einer Finesse von 3000 und einem Spiegelabstand von 6 mm, lassen sich mit diesem Resonator Experimente im Bereich der schwachen Kopplung durchf¨uhren. Fuer die Durchfuehrung der zuvor erw¨ahnten Experimente im Bereich der starken Kopplung muß ein Resonator verwendet werden, dessen Spiegel bei 866 nm beschichtet sind und der eine Finesse von 30000 bis 300000 aufweist. Die Resonatorl¨ange wird aktiv stabilisiert, so daß die Transmission fuer einen eingekoppelten Laser bei 397 nm maximal wird. Auf diese Weise kann ein im Resonatorfeld befindliches Ion ueber die Resonatormode angeregt werden und das Fluoreszenzlicht des Ions, das den Resonator seitlich verlaeßt, kann zur Bestim- mung der Ion-Feld Wechselwirkung gemessen werden. Die Intensitaet der detektierten Fluoreszenz ist direkt proportional zur Intensit¨at des Resonatorfeldes, d. h. aus ihr kann die Intensitaet des optischen Feldes und die Position des Ions im Resonatorfeld bestimmt werden. Die Kopplung zwischen Ion und Resonatorfeld laeßt sich auf zwei Weisen einstellen. Zum einen kann das Ion durch das Anlegen einer Gleichspannung entlang der mikrobewegungsfreien Fallenachse verschoben werden. Die Verschiebung laeßt sich reproduzierbar einstellen, so daß die Lokalisierung des Ions auf besser als λ/10 waehrend des Verschiebevorgangs erhalten bleibt. Zum anderen ist der Resonator auf einem Piezotisch positioniert, so daß bei raeumlich fest lokalisiertem Ion jeder Punkt der Intensitaetsverteilung im Resonator mit dem Ort des Ions zum Ueberlapp gebracht werden kann. Eine Positionierung des Resonators relativ zum Ion ist noetig, da bei Ionenverschiebungen senkrecht zur Fallenachse die Lokalisierung des Ions auf besser als λ/10 aufgrund der Mikrobewegung im Fallenpotential nicht mehr erreicht werden kann. Die experimentelle Realisierung einer vollstaendigen Kontrolle ¨uber die Ion-Feld Kopplung wird eindrucksvoll demonstriert durch die Verwendung eines einzelnen Ions als nanoskopische Meßsonde zur Vermessung der Intensitaetsverteilung verschiedener Resonatormoden. Sowohl die Stehwellenverteilung entlang der optischen Achse als auch die transversale Verteilung einiger TEM Moden konnte mit hoher Aufloesung vermessen werden. Neben der Kontrolle der Kopplung eines einzelnen Ions ist es auch moeglich, einen Ionenkristall entlang der Achse durch die Resonatormode zu schieben. Hierzu wurde ein Zwei-Ionen-Kristall transversal durch eine TEM01 Mode geschoben. Die gemessene Flureszenzrate als Funktion der Schwerpunktsposition des Ionenkristalls zeigt, daß beide Ionen in je einem der Maxima der TEM01 Mode gleichzeitig lokalisiert werden koennen. Diese Kombination eroeffnet Anwendungen im Bereich der Quanteninformation. Realisierbar ist die Verschraenkung von Ionen, die Uebertragung eines Quantenzustandes von einem Ion auf das andere und die Ausfuehrung eines 2-Bit-Quanten-Gatters. Darueber hinaus ist es aufgrund der in dieser Arbeit erzielten Ergebnisse vorstellbar, eine Ionenkette Ion fuer Ion durch die TEM00 Mode zu schieben und so Quantenzustaende von einem Ion auf ein anderes zu ¨ubertragen. Ebenso ist eine Uebertragung von Quantenzustaenden ueber große Entfernungen, d. h. von einem Resonator zu einem anderen, in den Bereich des Moeglichen gerueckt.
Die in dieser Arbeit dargelegten Ergebnisse befassen sich mit Experimenten, welche den Mg-In-Ionenfallen-Quantencomputer zum Endziel haben. Als logisches Schaltelement eines solchen Quantencomputers kommen sowohl die Cirac-Zoller- als auch die Sörensen-Mölmer-Version eines CNOT-Gatters in Frage. In beiden Fällen müssen die Ionen durch Laserstrahlung gekühlt werden. Während das Cirac-Zoller-Gatter Grundzustandskühlung erfordert, wird beim Sörensen-Mölmer-Gatter lediglich der wesentlich einfacher zu erreichende Lamb-Dicke-Bereich benötigt. Aufgrund der Tatsache, daß zwei verschiedene Ionensorten für unterschiedliche Aufgaben verwendet werden, kombiniert man deren Vorzüge optimal miteinander. Zur direkten Seitenband-Kühlung verwendet man In, mit dem in unserer Arbeitsgruppe bereits Grundzustandskühlung demonstriert worden ist. Quanteninformation soll in den Mg-Ionen gespeichert werden. Da beim Sörensen-Mölmer-Gatter, solange man sich im Lamb-Dicke-Bereich befindet, die Quantenrechnung nicht von der thermischen Bewegung der Ionen abhängen, kann der heterogene Ionenkristall durch die Indiumionen kontinuierlich gekühlt werden, ohne daß die in den Mg-Ionen gespeicherte Quanteninformation dadurch beeinflußt wird. Dadurch kann die Dekohärenz der Schwingungsmoden minimiert, und die Anzahl möglicher Quantenoperationen maximiert werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde von Grunde auf ein neues Experiment geplant, aufgebaut und zahlreiche Versuche dazu durchgeführt. Es wurde ein völlig neuer, komplexer Vakuumrezipient entworfen und gebaut. Im Inneren des Vakuumrezipienten wurde ein schwingungsgedämpfter Aufbau einer neuartigen, selbstjustierenden Ionenfallenhalterung inklusive verbesserter Atomofenhalterung in ein kompaktes Gesamtsystem integriert. Die Falle wurde für die Speicherung zweier Ionensorten optimiert. Mit der linearen Endkappenfalle wurden zuerst Mg-Ionenkristalle erzeugt. Bei den Experimenten mit Indium konnten Mg-In-Wolken nachgewiesen werden, sowie sympathetische Kühlung von Indium durch die direkt lasergekühlten Magnesiumionen. In der neuen Vierstabfalle wurden zuerst Experimente mit einem Sekundärelektronen-Vervielfacher bei Kühlung mit Puffergas durchgeführt, wobei Speicherung von Magnesiumionen sowie von Dunkelionen aus dem Restgas nachgewiesen werden konnte. Bei diesen Messungen wurde gleichzeitig die Falle charakterisiert. Es wurden Stabilitätsdiagramm, radiale und axiale Schwingungsfrequenzen gemessen. Darüber hinaus wurden in der neuen Ionenfalle Magnesium-Ionenkristalle gespeichert und nachgewiesen. Die im Vergleich zur linearen Endkappenfalle wesentlich verbesserte Mikrobewegungskompensation demonstriert die Überlegenheit der automatischen Justage der neuen Ionenfalle.