Mediante pulsos laser es posible observar y dirigir la dinamica de las moleculas. En esta tesis se proponen diversas estrategias para controlar las transiciones entre estados cuanticos vibracionales mediante procesos netos de dos fotones, que implican el uso de dos pulsos laser. El objetivo es preparar a las moleculas en estados cuanticos especificos o romper algun enlace determinado. Estos objetivos, a su vez, posibilitan mejorar el conocimiento de las propiedades espectroscopicas o reactivas de la molecula o bien suponen la preparacion de estados reactivos especificos. Estudiamos una clase especial de procesos dinamicos que poseen propiedades adiabaticas, esto es, que no son sensibles a la forma de los pulsos. Las esquemas propuestos implican el control de alguno de (o todos) los siguientes parametros del laser: frecuencia, intensidad, duraccion, retardo entre los pulsos y variacion temporal de la frecuencia. En principio todos los esquemas son experimentalmente realizables en el laboratorio. Mediante simulacion numerica en modelos unidimensionales de moleculas diatomicas, despreciando efectos del entorno, se ha observado la elevada eficacia y estabilidad de los mismos. Los esquemas propuestos implican el control de la dinamica molecular en tres regimenes de intensidades y tiempos distintos. En el primero la molecula o atomo se considera un sistema de niveles cuanticos discretos, y se pretende poblar un estado determinado o un estado superposicion. Se proponen dos nuevas tecnicas de Raman coherente estimulado y no resonante, con pulsos de frecuencia variable, denominados CRAP y CRSP, que operan con intensidades en la escala de MW/cm2 y duracion de varios nanosegundos. En el segundo objetivo se pretende excitar secuencialmente los estados vibracionales de una molecula, para seleccionar estados muy excitados o romper el enlace molecular. Este esquema supone una extension del metodo CRAP al regimen de intensidades del orden de GW/cm2
Mediante pulsos laser es posible observar y dirigir la dinamica de las moleculas. En esta tesis se proponen diversas estrategias para controlar las transiciones entre estados cuanticos vibracionales mediante procesos netos de dos fotones, que implican el uso de dos pulsos laser. El objetivo es preparar a las moleculas en estados cuanticos especificos o romper algun enlace determinado. Estos objetivos, a su vez, posibilitan mejorar el conocimiento de las propiedades espectroscopicas o reactivas de la molecula o bien suponen la preparacion de estados reactivos especificos. Estudiamos una clase especial de procesos dinamicos que poseen propiedades adiabaticas, esto es, que no son sensibles a la forma de los pulsos. Las esquemas propuestos implican el control de alguno de (o todos) los siguientes parametros del laser: frecuencia, intensidad, duraccion, retardo entre los pulsos y variacion temporal de la frecuencia. En principio todos los esquemas son experimentalmente realizables en el laboratorio. Mediante simulacion numerica en modelos unidimensionales de moleculas diatomicas, despreciando efectos del entorno, se ha observado la elevada eficacia y estabilidad de los mismos. Los esquemas propuestos implican el control de la dinamica molecular en tres regimenes de intensidades y tiempos distintos. En el primero la molecula o atomo se considera un sistema de niveles cuanticos discretos, y se pretende poblar un estado determinado o un estado superposicion. Se proponen dos nuevas tecnicas de Raman coherente estimulado y no resonante, con pulsos de frecuencia variable, denominados CRAP y CRSP, que operan con intensidades en la escala de MW/cm2 y duracion de varios nanosegundos. En el segundo objetivo se pretende excitar secuencialmente los estados vibracionales de una molecula, para seleccionar estados muy excitados o romper el enlace molecular. Este esquema supone una extension del metodo CRAP al regimen de intensidades del orden de GW/cm2
Los sistemas cuanticos complejos disponen de un amplio espectro de estados excita- dos y en ocasiones se hace preciso excitar uno de ellos en concreto, de forma que su poblacion sea dominante. Habitualmente el concepto de excitacion en sistemas cuan- ticos viene asociado al concurso de la radiacion. Sin embargo, en este estudio nos pro- ponemos mostrar que otras interacciones supuestamente menores, como los efectos de acoplamientos no adiabaticos tambien pueden generar excitaciones en principio controlables, que pueden reproducir la dinamica que surge debido a la interaccion con la radiacion. En nuestro caso, se presenta de forma tanto teorica como numerica, la dinamica de un sistema cuantico simple, tal como lo es una particula cargada con- finada por paredes de potencial infinito (particula en una caja cuantica), en presencia de dos perturbaciones externas, un campo electromagnetico y una fuerza que produce el movimiento de las paredes de la caja.
Adicionalmente, dado el progreso experimental en la construccion de pulsos laser de femtosegundos, surge la cuestion de investigar cual seria la mejor forma que adoptaria un pulso con el fin de obtener un objetivo especifico mediante el control de la dinamica de un sistema atomico. La respuesta a esta pregunta esta apoyada en la teoria de control optimo, una herramienta matematica que permite disenar teoricamente pulsos ultracortos que optimizan la dinamica de sistemas que evolucionan en el tiempo. De esta manera, se propone la teoria de control optimo para estudiar la probabilidad de poblar un estado con paridad definida en una caja cuantica sometida a una perturbacion externa (parametro de control). Para esto, se sugiere un metodo de optimizacion a partir de un algoritmo iterativo que entrega la forma optima del parametro que controla la dinamica del sistema, que en nuestro caso sera un pulso laser ultracorto. Ademas, se halla el espectro de frecuencias del pulso y se analizan los procesos multifotonicos a partir de las frecuencias mas dominantes. Finalmente, se extiende el metodo de control optimo para disenar un movimiento mecanico de la caja cuantica que optimice la poblacion a un estado excitado preseleccionado.
RESUMEN: En este trabajo se estudia la cuantificación del entrelazamiento entre el movimiento vibracional y rotacional en moléculas diatómicas polares sometidas a campos eléctricos externos. Si bien los estados vibrorotacionales estacionarios presentan separabilidad (y por tanto, no presentan entrelazamiento) la presencia de un campo externo (tanto estático como dinámico en forma de pulsos) produce funciones de onda rotovibracionales de superposición lineal que implican correlación vibrorotacional. Se analizan las entropías de entrelazamiento de dichas funciones correlacionadas en función de la intensidad del campo estático. En el caso dinámico, se analiza el establecimiento de entrelazamiento y su dinámica en función de los parámetros del pulso (amplitud, frecuencia, duración, fase) de forma que a través de ellos pueda realizarse un control para generar estados con una magnitud de entrelazamiento deseada (máxima o mínima). Los cálculos de entropías se realizan en términos de entropías lineales y de von Neumann, la cuales se calculan a través de los autovalores de las matrices densidad reducidas (vibracionales y rotacionales) con la implementación del teorema de Schmidt.
La presente tesis se enmarca dentro de los campos de la Optica Cuantica y la Optica Atomica, mas especificamente en el area de atomos frios y su control y manipulacion mediante laseres. En estas ultimas decadas, estos campos han experimentado un enorme desarrollo, debido principalmente a las nuevas tecnicas que permiten el control y manipulacion de atomos. Estas tecnicas han abierto el campo de las interacciones luz - materia a estudios sobre nuevos efectos y nuevos estados de la materia como el condensado Bose-Einstein o el gas de Tonks-Girardeau.
Esta tesis esta dividida en tres partes. La primera parte estudia iones atrapados y su interaccion con laseres. Los iones quedan atrapados mediante diferentes combinaciones de campos electromagneticos, y pueden ser manipulados y controlados individualmente mediante laseres. En esta primera parte se presenta una generalizacion del concepto de sideband transitions o transiciones de banda lateral, valida para laseres de intensidad y desintonia arbitrarios. Tambien en esta primera parte de la Tesis se estudian los diferentes corrimientos de frecuencia observados en el espectro energetico de un ion atrapado iluminado con un laser.
La segunda parte esta dedicada a mostrar efectos interesantes que se producen en interferometria atomica debido al movimiento cuantico. El uso de atomos en interferometria en lugar de fotones presenta algunas ventajas. Los atomos interaccionan fuertemente con campos electromagneticos debido a su estructura interna, de forma que pueden ser manipulados y controlados de forma muy precisa. Ademas, el hecho de tener masa no nula, permite el estudio de fuerzas gravitacionales. Los efectos debidos al movimiento cuantico se estudian en un interferometro atomico de Mach-Zender, y tambien se estudia la interferometria Ramsey, mostrando que las franjas de interferencia se pueden hacer mas estrechas si los dos campos tienen frecuencias distintas y se controla su diferencia de fase.
Finalmente, la tercera parte trata algunos aspectos novedosos del Efecto Zeno Cuantico. Se comparan medidas pulsadas y continuas en un sistema optico-quantico simple, generalizando resultados anteriores.
En el ultimo capitulo de esta fase se exploran diferentes formas de controlar y manipular el decaimiento exponencial inducido por mediciones frecuentes en sistemas optico-quantico simples. Se examinan la influencia de diferentes factores como la influencia del estado inicial del atomo o el efecto de los terminos contr-rotantes cuando no se aplica la Aproximacion de Onda Rotante o Rotating Wave Approximation (RWA). En particular, a pesar de que los efectos Zeno y anti-Zeno cuanticos estan asociados a dependencias cuadraticas de la probabilidad de supervivencia, se encuentra un efecto anti-Zeno para dependencias lineales de la misma escogiendo adecuadamente el estado inicial y los parametros del laser.
[ES]Hoy en día las herramientas de la ciencia de attosegundos han abierto nuevas vías para acceder al movimiento electrónico ultra-rápido en la materia con resoluciones temporales y espaciales por primera vez observadas. La presente tesis está dedicada al estudio de cómo recuperar información estructural y dinámica asociada a los electrones en átomos y moléculas. Nuestro primer propósito consiste en aplicar algunos esquemas usados en Óptica para reconstruir la amplitud y la fase de pulsos láseres ultra-rápidos pero ahora aplicados a ondas de materia. Mediante el uso de los conceptos de la attosecond streak camera, demostramos que la aplicación de dos pulsos de attosegundos en presencia de un pulso láser de infrarrojo y con intensidad moderada, conduce a la emisión de dos paquetes de ondas de electrones (EWP). El interferograma resultante contiene información completa acerca de la diferencia de fase entre los dos eventos de ionización. Conceptualmente, tal esquema de ionización es equivalente a la técnica de caracterización en Óptica denominada Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction (SPIDER). De manera semejante a la seguida en Óptica, aplicamos el algoritmo SPIDER, pero en nuestro caso con el propósito de recuperar información estructural de sistemas atómicos. Dicha información está codificada en el elemento de transición dipolar complejo entre los estados ligados y los del continuo. Ésta información puede ser obtenida a partir del interferograma final de paquetes de ondas electrónicos y mediante el conocimiento previo de las características del láser. Por otro lado, el retado en la foto-emisión o tiempo de Wigner es una cantidad fundamental relacionada con la dinámica de un EWP cuando éste es ionizado mediante un pulso de attosegundos. La técnica attosecond streaking ha demostrado ser una de las herramientas adecuada para extraer el retardo en el proceso de foto-emisión. Sin embargo, y debido al acoplamiento entre el potencial de Coulomb y el láser (CLC), la información del tiempo de Wigner se observa mezclada en el proceso de medición. Como segundo propósito, en ésta tesis nosotros presentamos un método alternativo para remover el CLC en el proceso de medición del tiempo de Wigner. Con tal fin, usamos una molécula asimétrica tal como el CO. Mediante la medición de dos trazas streaking, una a la izquierda y otra a la derecha con respecto al eje de orientación molecular, el retardo temporal asimétrico izquiera-derecha es extraído. Con ello, demostramos que ésta simple asimetría en la medición de los retardos remueve completamente el llamado CLC. Simultáneamente, nuestros cálculos numéricos sugieren que la asimetría en el tiempo de Wigner es comparable al retardo relativo izquierda-derecha obtenido con el método streaking.
Se estudia la dinámica del atrapamiento de fluorescencia producida en una descarga de luminiscencia negativa en cátodo hueco al ser iluminada con pulsos de un láser de colorante sintonizado con una transición atómica. Este tipo de descargas en Neón se caracterizan por una elevada densidad de población de la primera configuración excitada que, sumada a su gran sección eficaz de absorción, se manifiesta en un importante atrapamiento de la radiación generada por decaimientos desde la segunda configuración. La perturbación en las poblaciones producida por pulsos láser resonantes con una transición afecta el valor del atrapamiento modificando la dinámica de la emisión fluorescente lo cual podría conducir a interpretaciones erróneas en experiencias de fluorescencia inducidas. Por otro lado, el fuerte acoplamiento radiativo y colisional de las poblaciones de ambas configuraciones y los procesos colisionales intraconfiguración producen una variación temporal de la magnitud del atrapamiento de fluorescencia entre otros niveles. En este trabajo son discutidos los resultados obtenidos en experiencias de fluorescencia inducidas al excitar la transición 1s5 ® 2p2 (notación de Paschen) y detectando la emisión de 2p2 a los niveles 1s2, 1s3 y 1s4 para distintas intensidades de radiación láser. Se pone de relevancia, en el rango de altas intensidades de irradiación, la importancia de tener en cuenta la dinámica del atrapamiento de radiación para la correcta determinación de la densidad de población del nivel excitado. A sí mismo, se presenta la corrección a introducir en un sistema de ecuaciones de cuya resolución se obtienen los valores absolutos de las evoluciones de las densidades de población de los niveles de la primera configuración a partir de la medición de las variaciones de las fluorescencias de distintos niveles excitados 2pj
En esta Tesis se realizaron experimentos originales dirigidos a responder preguntas pendientesen el área de la fundamentación de la mecánica cuántica. En particular, se presentael primer estudio experimental de teorías realistas locales no ergódicas que aprovechan elcoincidence-loophole y/o efectos de memoria. En los tests realizados se estudiaron los distintosmecanismos que permiten generar una coincidencia, en los que se sustentan estas teoríaspara reproducir, a través de mecanismos clásicos, las predicciones de la mecánica cuántica. Para la realización de estos tests se emplearon pares de fotones entrelazados en polarización generados por fluorescencia paramétrica y se registraron los tiempos de detección decada fotón (time-stamping). Es importante destacar que en todos los tests las coincidenciasse determinaron una vez finalizado el experimento, variando a voluntad la ventana de coincidencias. En la primera parte de esta Tesis se armó una fuente continua de pares de fotones entrelazadosen polarización y se refutó un modelo de realismo local simple que se sustenta en elcoincidence-loophole. En la segunda parte se empleó una fuente pulsada de fotones correlacionados producidosen forma de pulsos de nanosegundos. Este es el primer experimento realizado con estas características en el ámbito internacional. Para la realización de este experimento se construyó unláser de estado totalmente sólido de Nd:YVO4 triplicado en frecuencia con un diseño originalque emite pulsos con una duración de nanosegundos con una repetición de hasta 100 kHz. Empleando este láser se realizó, además, el primer estudio experimental de las coincidenciasaccidentales en el régimen pulsado usando la técnica de time-stamping. Para efectuar los diferentestests también fue necesario registrar los tiempos de detección de todos los pulsos debombeo, los que permiten establecer el intervalo de tiempo en el que se espera encontrar unpar de fotones. Los resultados obtenidos en esta segunda etapa tampoco mostraron ninguna evidencia delcoincidence-loophole o de efectos relacionados, refutando o, al menos, imponiendo nuevas ymuy severas restricciones, a esta clase de teorías.