Coherence effects of diatomic homonuclear molecules and sequential two-photon processes of noble gases in the photoionization
Gregor Hartmann
Bei der atomaren und molekularen Photoionisation werden Elektronen und Ionen erzeugt, die mit Flugzeitspektroskopie hinsichtlich des Wirkungsquerschnitts und der Winkelverteilung untersucht werden können. Die Elektronenwinkelverteilungen von beiden Ionisationsstufen bei der sequentiellen Doppelionisation in Edelgasen werden in einem Photonenenergiebereich von 38 - 91 eV analysiert. Die Winkelabhängigkeit der emittierten Photoelektronen wird durch die Drehimpulsübertragung vom Photon an das Elektron verursacht. Bei der Doppelionisation durch zwei Photonen führt der totale Drehimpulstransfer zu einem Legendre Polynom vierter Ordnung. Dieser sogenannte \beta_4-Term hat einen Gewichtungsfaktor, der durch das Alignment des in der ersten Ionisationsstufe erzeugten Ions gegeben ist. Interessanterweise zeigt sich, dass dieser zusätzliche Term nicht nur die Winkelverteilung der zweiten Stufe beeinflusst, sondern ebenfalls die der ersten, die durch nur ein Photon erzeugt wird, was auf eine kohärente Koppelung beider Prozesse schließen lässt. Dieser Effekt wird für die Zwei-Photonen-Doppelionisation der Edelgase Neon, Argon und Krypton gezeigt, wobei die Messungen am FLASH in einer Kugelkammer mit 19 unabhängig voneinander arbeitenden Elektronenflugzeitspektrometern ausgeführt wurden. Die Winkelverteilung von 1s-Schalen-Photoionisation in Helium sollte kein \beta_4-Verhalten aufweisen, da sowohl das neutrale Atom wie auch das einfach geladene Ion eine isotrope Elektronenverteilung haben, was durch Messungen bei 79 eV und 91 eV bestätigt wird. Jedoch wird bei einer Photonenenergie von 61 eV in beiden Stufen ein starker \beta_4-Effekt beobachtet. Dieses unerwartete Ergebnis wird als induziert durch eine autoionisierende Doppelanregungsresonanz in Helium interpretiert. Da bei den FEL-Experimenten sehr große Datenmengen aufgenommen werden, wurde eine auf CUDA basierende Auswertungs- und Visualisierungssoftware entwickelt, die detailliert diskutiert wird. Die Analogie von homonuklearen zweiatomigen Molekülen zu dem Young'schen Doppelspaltexperiment war Gegenstand vieler wissenschaftlicher Photoionisationsuntersuchungen. Ein Beispiel sind Wirkungsquerschnittoszillationen in der Photoionisation von N2, die von Cohen und Fano als Interferenzerscheinung interpretiert wurde. Diese Zwei-Zentren-Interferenz wird durch Nichtlokalität der Elektronen in einem homonuklearen Molekül verursacht. Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung relativer Wirkungsquerschnittoszillationen im Wasserstoffmolekül H2 über einen weiten Photonenenergiebereich (29 - 1200 eV). Dabei wird zwischen dem zufällig im Raum verteilten Molekül und dem orientierten Target, bei dem die Orientierung der Molekülachse zu dem Polarisationsvektor des Lichts bestimmt wird, unterschieden. Ein Übergangseffekt von zufällig verteilten zu orientierten Targeteigenschaften wird beobachtet, wenn die de Broglie Wellenlänge des Photoelektrons die Molekülbindungslänge auflöst. Die durch den \beta_m Parameter beschriebene Winkelverteilung der Ionenfragmente wird analysiert und als Grund für den Übergangseffekt bestimmt. Bei hohen Photonenenergien konvergiert der \beta_m Parameter gegen -1, was eine bevorzugte Orientierung des Moleküls zur Polarisationsachse für den Ionisationsvorgang zur Folge hat. Es wurden mehrere Varianten von Ionenflugzeitdetektoren mit der Option auf Koinzidenzbetrieb mit einem Elektronenflugzeitspektrometer benutzt. Die Experimente wurden bei BESSY II und PETRA III ausgeführt. Ein gleichartiger Übergangseffekt wird in Innerschalenionisationdaten von N2 beobachtet.
•Apr 14, 2014•6 citations