Bei der atomaren und molekularen Photoionisation werden Elektronen und Ionen erzeugt, die mit Flugzeitspektroskopie hinsichtlich des Wirkungsquerschnitts und der Winkelverteilung untersucht werden können. Die Elektronenwinkelverteilungen von beiden Ionisationsstufen bei der sequentiellen Doppelionisation in Edelgasen werden in einem Photonenenergiebereich von 38 - 91 eV analysiert. Die Winkelabhängigkeit der emittierten Photoelektronen wird durch die Drehimpulsübertragung vom Photon an das Elektron verursacht. Bei der Doppelionisation durch zwei Photonen führt der totale Drehimpulstransfer zu einem Legendre Polynom vierter Ordnung. Dieser sogenannte \beta_4-Term hat einen Gewichtungsfaktor, der durch das Alignment des in der ersten Ionisationsstufe erzeugten Ions gegeben ist. Interessanterweise zeigt sich, dass dieser zusätzliche Term nicht nur die Winkelverteilung der zweiten Stufe beeinflusst, sondern ebenfalls die der ersten, die durch nur ein Photon erzeugt wird, was auf eine kohärente Koppelung beider Prozesse schließen lässt. Dieser Effekt wird für die Zwei-Photonen-Doppelionisation der Edelgase Neon, Argon und Krypton gezeigt, wobei die Messungen am FLASH in einer Kugelkammer mit 19 unabhängig voneinander arbeitenden Elektronenflugzeitspektrometern ausgeführt wurden. Die Winkelverteilung von 1s-Schalen-Photoionisation in Helium sollte kein \beta_4-Verhalten aufweisen, da sowohl das neutrale Atom wie auch das einfach geladene Ion eine isotrope Elektronenverteilung haben, was durch Messungen bei 79 eV und 91 eV bestätigt wird. Jedoch wird bei einer Photonenenergie von 61 eV in beiden Stufen ein starker \beta_4-Effekt beobachtet. Dieses unerwartete Ergebnis wird als induziert durch eine autoionisierende Doppelanregungsresonanz in Helium interpretiert. Da bei den FEL-Experimenten sehr große Datenmengen aufgenommen werden, wurde eine auf CUDA basierende Auswertungs- und Visualisierungssoftware entwickelt, die detailliert diskutiert wird. Die Analogie von homonuklearen zweiatomigen Molekülen zu dem Young'schen Doppelspaltexperiment war Gegenstand vieler wissenschaftlicher Photoionisationsuntersuchungen. Ein Beispiel sind Wirkungsquerschnittoszillationen in der Photoionisation von N2, die von Cohen und Fano als Interferenzerscheinung interpretiert wurde. Diese Zwei-Zentren-Interferenz wird durch Nichtlokalität der Elektronen in einem homonuklearen Molekül verursacht. Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung relativer Wirkungsquerschnittoszillationen im Wasserstoffmolekül H2 über einen weiten Photonenenergiebereich (29 - 1200 eV). Dabei wird zwischen dem zufällig im Raum verteilten Molekül und dem orientierten Target, bei dem die Orientierung der Molekülachse zu dem Polarisationsvektor des Lichts bestimmt wird, unterschieden. Ein Übergangseffekt von zufällig verteilten zu orientierten Targeteigenschaften wird beobachtet, wenn die de Broglie Wellenlänge des Photoelektrons die Molekülbindungslänge auflöst. Die durch den \beta_m Parameter beschriebene Winkelverteilung der Ionenfragmente wird analysiert und als Grund für den Übergangseffekt bestimmt. Bei hohen Photonenenergien konvergiert der \beta_m Parameter gegen -1, was eine bevorzugte Orientierung des Moleküls zur Polarisationsachse für den Ionisationsvorgang zur Folge hat. Es wurden mehrere Varianten von Ionenflugzeitdetektoren mit der Option auf Koinzidenzbetrieb mit einem Elektronenflugzeitspektrometer benutzt. Die Experimente wurden bei BESSY II und PETRA III ausgeführt. Ein gleichartiger Übergangseffekt wird in Innerschalenionisationdaten von N2 beobachtet.
Bei der atomaren und molekularen Photoionisation werden Elektronen und Ionen erzeugt, die mit Flugzeitspektroskopie hinsichtlich des Wirkungsquerschnitts und der Winkelverteilung untersucht werden können. Die Elektronenwinkelverteilungen von beiden Ionisationsstufen bei der sequentiellen Doppelionisation in Edelgasen werden in einem Photonenenergiebereich von 38 - 91 eV analysiert. Die Winkelabhängigkeit der emittierten Photoelektronen wird durch die Drehimpulsübertragung vom Photon an das Elektron verursacht. Bei der Doppelionisation durch zwei Photonen führt der totale Drehimpulstransfer zu einem Legendre Polynom vierter Ordnung. Dieser sogenannte \beta_4-Term hat einen Gewichtungsfaktor, der durch das Alignment des in der ersten Ionisationsstufe erzeugten Ions gegeben ist. Interessanterweise zeigt sich, dass dieser zusätzliche Term nicht nur die Winkelverteilung der zweiten Stufe beeinflusst, sondern ebenfalls die der ersten, die durch nur ein Photon erzeugt wird, was auf eine kohärente Koppelung beider Prozesse schließen lässt. Dieser Effekt wird für die Zwei-Photonen-Doppelionisation der Edelgase Neon, Argon und Krypton gezeigt, wobei die Messungen am FLASH in einer Kugelkammer mit 19 unabhängig voneinander arbeitenden Elektronenflugzeitspektrometern ausgeführt wurden. Die Winkelverteilung von 1s-Schalen-Photoionisation in Helium sollte kein \beta_4-Verhalten aufweisen, da sowohl das neutrale Atom wie auch das einfach geladene Ion eine isotrope Elektronenverteilung haben, was durch Messungen bei 79 eV und 91 eV bestätigt wird. Jedoch wird bei einer Photonenenergie von 61 eV in beiden Stufen ein starker \beta_4-Effekt beobachtet. Dieses unerwartete Ergebnis wird als induziert durch eine autoionisierende Doppelanregungsresonanz in Helium interpretiert. Da bei den FEL-Experimenten sehr große Datenmengen aufgenommen werden, wurde eine auf CUDA basierende Auswertungs- und Visualisierungssoftware entwickelt, die detailliert diskutiert wird. Die Analogie von homonuklearen zweiatomigen Molekülen zu dem Young'schen Doppelspaltexperiment war Gegenstand vieler wissenschaftlicher Photoionisationsuntersuchungen. Ein Beispiel sind Wirkungsquerschnittoszillationen in der Photoionisation von N2, die von Cohen und Fano als Interferenzerscheinung interpretiert wurde. Diese Zwei-Zentren-Interferenz wird durch Nichtlokalität der Elektronen in einem homonuklearen Molekül verursacht. Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung relativer Wirkungsquerschnittoszillationen im Wasserstoffmolekül H2 über einen weiten Photonenenergiebereich (29 - 1200 eV). Dabei wird zwischen dem zufällig im Raum verteilten Molekül und dem orientierten Target, bei dem die Orientierung der Molekülachse zu dem Polarisationsvektor des Lichts bestimmt wird, unterschieden. Ein Übergangseffekt von zufällig verteilten zu orientierten Targeteigenschaften wird beobachtet, wenn die de Broglie Wellenlänge des Photoelektrons die Molekülbindungslänge auflöst. Die durch den \beta_m Parameter beschriebene Winkelverteilung der Ionenfragmente wird analysiert und als Grund für den Übergangseffekt bestimmt. Bei hohen Photonenenergien konvergiert der \beta_m Parameter gegen -1, was eine bevorzugte Orientierung des Moleküls zur Polarisationsachse für den Ionisationsvorgang zur Folge hat. Es wurden mehrere Varianten von Ionenflugzeitdetektoren mit der Option auf Koinzidenzbetrieb mit einem Elektronenflugzeitspektrometer benutzt. Die Experimente wurden bei BESSY II und PETRA III ausgeführt. Ein gleichartiger Übergangseffekt wird in Innerschalenionisationdaten von N2 beobachtet.
Die Kontrolle und Beeinflussung von internen und translationalen atomaren Freiheitsgraden mit Hilfe der Atom-Laser Wechselwirkung ist ein entscheidendes experimentelles Werkzeug in modernen quantenoptischen Experimenten, das viele wichtige Anwendungen ermöglicht. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit theoretischen Untersuchungen, die neue Einsichten in einige Experimente auf diesem Gebiet geben.Im ersten Teil der Arbeit werden kooperative Effekte in der Fluoreszenz dipol-dipol-wechselwirkender Atome in einer Falle untersucht. Die berühmten makroskopischen Quantensprünge können bei einem einzelnen Atom mit einem metastabilen Niveau auftreten, wenn dieses mit Licht bestrahlt wird: Phasen mit konstanter Intensität und Phasen ohne spontane Emission wechseln einander in zufälliger Weise ab. Wenn zwei oder mehr Atome in der Falle gespeichert sind, treten Dunkelphasen und Phasen einfacher und mehrfacher Intensität auf, entprechend der Überlagerung der Fluoreszenz der Einzelatome. Die Statistik dieser Leuchtphasen kann durch die Dipol-Dipol-Wechselwirkung in empfindlicher Weise beeinflusst werden. Die Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung dieser Effekte, insbesondere in Bezug auf scheinbar widersprüchliche experimentelle Ergebnisse in diesem Zusammenhang. Als ein wesentliches Resultat wird gezeigt, dass die hohe Rate von Doppel- und Dreifachsprüngen, die bei drei gespeicherten Ba+-Ionen beobachtet wurde, nicht der Dipol-Dipol-Wechselwirkung zugeschrieben werden kann.Im zweiten Teil der Arbeit wird die mögliche Verwendung eines auf evaneszenten Wellen beruhenden Atomspiegels als Apparatur zur Messung von Eigenschaften atomarer Wellenpakete untersucht. Die zugrundeliegende Idee entstammt einem Experiment, in dem ein solcher Spiegel für die zeitliche Interferenz einer Wolke von lasergekühlten Atomen benutzt wurde, die aus einer magneto-optischen Falle fallen gelassen wurden. Es wird ein Modell zur Untersuchung der atomaren Wellenfunktion mit Hilfe eines solchen Spiegels angegeben, und die Ergebnisse verschiedener Messanordnungen werden untersucht. Als Hauptresultat wird gezeigt, dass mit einem solchen Spiegel das Betragsquadrat einer ausgedehnten Wellenfunktion abgetastet werden kann. Dies eröffnet eine realistische Mglichkeit diese sonst experimentell nur schwer zugängliche Größe zu messen.
Obwohl die Eigenschaften von Rydbergatome bereits seit langer Zeit bekannt sind, ist es erst mit der Entwicklung und Anwendung neuer Laserkühlungsmethoden möglich deren Wechselwirkungen auf langen Zeiten zu studieren. Diese Wechselwirkungen bestimmen dabei die Dynamik in einem Ensemble von ultrakalten Rydbergatomen. In bisherigen Untersuchungen wurden jedoch nur Atome in Betracht gezogen, die kein permanentes Dipolmoment besitzen. Diese Arbeit befasst sich daher mit der Untersuchung von ultrakalten Helium Rydbergatomen. Heliumatome spielen eine besondere Rolle, da sie im d-Zustand ein quasi-permanentes Dipolmoment besitzen und damit starke Dipol-Dipol-Wechselwirkungen zu erwarten sind. Aufgrund der geringen Masse unterscheidet sich außerdem die Zeiten auf denen die Wechselwirkung stattfindet erheblich von jener der schweren Atome. Um die Wechselwirkungen zwischen ausgerichteten Dipolen direkt zu untersuchen, wurde ein externes elektrisches Feld durch Verwendung von Fallenstäben und einer flexiblen Nachweiselektronik angelegt. Durch selektive Anregung der unterschiedlichen Starkzustände konnte dabei die Ausrichtung der Dipole im Feld beliebig variiert werden. Mit Hilfe dieser Anlage war zum ersten Mal möglich, ultrakalte Helium-Rydbergatome und deren Wechselwirkung auf langen Zeiten zu studieren. Für das Verständnis der auf langen Zeiten stattfindenden Umverteilung und Ionisation durch Schwarzkörperstrahlung wurde die gesamte Umverteilung der Rydbergzustände im Gebundenen und Kontinuum anhand von Ratengleichungen simuliert. Anhand des Vergleichs der Messungen mit den Ergebnissen der Ratengleichungen konnten erhebliche Abweichungen von der erwarteten Umverteilung beobachtet werden. Bereits bei Dichten von nur 10^7 cm^-3 wurde auf kurzen Zeiten eine starke Umverteilung in langlebige l-Zuständen bei der Anregung von Zuständen n ≥ 24 nachgewiesen, die zu einem Nachweis der Zustände über mehrere ms führte. Durch Erhöhung der Dichte auf etwa 10^8 cm^-3 konnte auf kurzen Zeiten (wenige µs) ein starker zusätzlicher Umverteilungsprozess beobachtet werden. Hierbei bildet sich aufgrund der nach 1 µs durch Schwarzkörper-Photoionisation entstehenden Ionen eine Raumladung aus, die die entstandenen Elektronen fängt und zu induzierten Stößen zwischen den Rydbergatomen und den oszillierenden Elektronen führt. Dieses Verhalten wurde bereits in Rubidium beobachtet, wobei hier jedoch deutlich höhere Dichten notwendig waren. Obwohl bei maximal erreichbarer Dichte ein großer Anteil der Atome nach kurzer Zeit ionisiert wird, wurde eine vollständige Ionisierung, wie sie bei Rubidium erreicht wurde, in Helium nicht beobachtet. Der Grund dafür ist offenbar die begrenzte Dichte, die in der MOT metastabiler Heliumatome realisiert werden konnte. Mit Hilfe der selektiven Feldionisationsspektren wurde die Verteilung der Rydberg-Zustände direkt bis zu mehreren ms untersucht. Durch Vergleich mit den Ratengleichungen konnte damit eine deutlich erhöhte Anregung hoher n-Zustände bestätigt werden, die nur durch die Wechselwirkung der Rydbergatome zu verstehen ist, welche nach 100 µs relevant zum Tragen kommt. Durch Detektion der freiwerdenden Ionen zeigte sich, dass bei der Anregung von Zuständen mit n ≥ 40 bei einer Dichte von etwa 10^8 cm^-3 nach 1 ms zusätzliche Ionen entstehen. Dies kann als klarer Beweis für eine Wechselwirkung angesehen werden, da es hier offensichtlich auf langer Zeitskala zur Penning-Ionisation der Rydbergatome kommt. Durch Anlegen eines äußeren elektrischen Feldes konnte zusätzlich die Umverteilung innerhalb einer Wolke ausgerichteter Dipole untersucht werden. Hier zeigte sich eine deutliche Umverteilung, welche aber nur die roten Starkzustände betrifft. Da die blauen Zustände nur durch die Schwarzkörperstrahlung umverteilt werden, führt die Anregung zu einer verzögerten Umverteilung aufgrund der l-Mischung im elektrischen Feld.Hierbei kommt es offensichtlich zu Dipol-Stößen, die abhängig von der Ausrichtung der Dipole wirken und damit je nach Orientierung zu einer Umverteilung der Zustände führen.
In der vorliegenden Arbeit wird über die erstmalige kontinuierliche Auskopplung von Atomen aus einem atomaren Bose-Einstein-Kondensat berichtet. Es wurde so eine kohärente Strahlquelle für Materiewellen entwickelt, die aufgrund ihrer Analogie zu der Erzeugung von Licht in einem Laser als Atomlaser bezeichnet wird. In einer neu entwickelten magnetischen Ioffe-Falle mit einem äußerst stabilen Fallenpotential wurden dazu Bose-Einstein- Kondensate aus 87Rb Atomen erzeugt. Mit Hilfe von kontinuierlich eingestrahlten Radiofrequenzwellen konnte das gefangene kohärente Materiefeld eines Bose-Einstein-Kondensats lokal an die frei propagierenden Eigenzustände des Gravitationspotentials angekoppelt werden. Es wurde außerdem gezeigt, daß mit Hilfe dieser Meßmethode eine räumliche Spektroskopie und Manipulation der Kondensatwellenfunktion auf einer µm-Skala möglich ist. Mit dem Atomlaser wurden fundamentale Kohärenzeigenschaften eines Bose-Gases am Phasenübergang zur Bose-Einstein-Kondensation untersucht. Aus zwei Raumbereichen des gefangenen atomaren Gases wurden dazuMateriewellen ausgekoppelt und zur Überlagerung gebracht. Sind die von den beiden Raumbereichen ausgesandten Materiewellen phasenkohärent, so ergibt sich ein Materiewellen-Interferenzmuster. Aus dem Kontrast des Interferenzsignals konnten die Kohärenzeigenschaften des gefangenen Gases quantitativ bestimmt werden. Die Meßmethode läßt sich dabei in einer weitgehenden Analogie zu der räumlichen Kohärenzmessung von Licht in einem Doppelspalt-Experiment verstehen. In der Mitte des letzten Jahrhunderts wurde in der Theorie erkannt, daß die fundamentale Eigenschaft makroskopischer Quantenphänomene wie z. B. der Suprafluidität oder der Supraleitung eine langreichweitige Phasenkohärenz in den zugrundeliegenden Quantenfeldern ist. Nahezu 50 Jahre nach dieser Erkenntnis wurden die dramatischen Änderungen in den Kohärenzeigenschaften eines makroskopischen Quantensystems am Phasenübergang hier erstmals in einem Experiment quantitativ nachgewiesen. Für die zukünftige Anwendbarkeit des Atomlasers sind kohärenzerhaltende atomoptische Elemente wichtige Grundbausteine. Im letzten Teil der Arbeit werden neuere Messungen vorgestellt, bei denen mit Hilfe von Hyperfein-Raman-Übergängen in einem magnetischen Fallenpotential ein Spiegel, ein Strahlteiler und ein Resonator für den Atomlaser entwickelt wurden.
Seit der ersten experimentellen Realisierung eines Bose-Einstein Kondensats (BEC), erfuhr das Feld der atomaren Quantengase eine rasante Entwicklung und stellt heute eines der spannendsten und interdisziplinärsten Feldern in der Atomphysik dar. Die Eigenschaften dieser Gase werden hauptsächlich durch die Wechselwirkung zwischen den Atomen bzw. Molekülen bestimmt, die in den bisher realisierten Kondensaten durch die Kontaktwechselwirkung dominiert wird. Theoretisches und experimentelles Interesse richtet sich seit kurzem auf weitere Wechselwirkungen in diesen entarteten Gasen. Insbesondere wurde die anisotrope und langreichweitige Dipol-Dipol-Wechselwirkung in einem Quantengas, das aus in einem externen Feld ausgerichteten Dipolen besteht, theoretisch untersucht. Im Hinblick auf die Realisierung eines dipolaren atomaren Quantengases stellt Chrom dabei ein äußerst Erfolg versprechendes Element dar. Im Vergleich zu bisherigen BEC-Experimenten, in denen meist Alkali-Atome verwendet wurden, ist die Dipol-Dipol-Wechselwirkung um einen Faktor 36 größer und in seiner Stärke mit der Kontakt-Wechselwirkung vergleichbar. Ein wesentlich stärkeres Dipolmoment wird bei einem im elektrischen Feld ausgerichteten Cr-Rb-Molekül erwartet. In einem solchen Molekülgas wird die Wechselwirkung durch die Dipol-Dipol-Wechselwirkung dominiert. Zur Erzeugung solcher Quantengase wurde in dieser Arbeit ein neuer Aufbau konzipiert und realisiert. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung ultrakalter, klassischer, bosonischer Cr-Gase, die zur Erzeugung eines dipolaren BECs dienen sollen. Ausgehend von einem lasergekühlten, magnetisch gespeicherten Cr-Ensemble wird in dieser Arbeit die Dipol-Dipol-Wechselwirkung in diesem ultrakalten, dipolaren Gas experimentell studiert. Die theoretische Beschreibung durch die Streuung zweier Dipole führt dabei zu einem sehr allgemeinen Verständnis der Streuprozesse in dipolaren Gasen. In dieser Arbeit wird experimentell und theoretisch gezeigt, dass bereits bei einem magnetischen Moment von sechs Bohrschen Magnetonen aufgrund von dipolaren Relaxationsstößen die Kondensation durch Evaporation der Cr-Atome in einer Magnetfalle nicht möglich ist. Die aus den Streuexperimenten gewonnenen Erkenntnisse bilden nun die Grundlage zur Entwicklung einer sehr aussichtsreichen Strategie. Dabei soll die Kondensation durch Verdampfungskühlen in einer optischen Falle im energetisch tiefsten Zustand der Dipole erfolgen, in dem keine Spinrelaxationsprozesse mehr möglich sind. Durch die Implementation dieses neuen Fallentyps für Cr wird somit eine entscheidende Hürde auf dem Weg zu einem BEC genommen. Obwohl es in dieser Arbeit noch nicht gelingt, die Atome in dieser Falle im energetische tiefsten Zustand zu polarisieren, können zwei Konzepte demonstriert werden, mit denen die Kondensation in diesem Fallentyp erreicht werden kann. Mit ersten Experimente an kombinierten Cr-Rb-Fallen wird in einem weiteren Teil dieser Arbeit ein neues Forschungsprojekt begonnen mit dem Ziel, ein entartetes heteronukleares Molekülgas aus einem zweikomponentigen entarteten Quantengas zu erzeugen. Es werden erste Resultate zum simultanen Betrieb zweier magneto-optischer Fallen (MOT) und dem überlagerten Betrieb von Rb-MOT und Cr-Magnetfalle vorgestellt.
Ziel der vorliegenden Arbeit war es, ein besseres Verstandnis der Bildung atomarer negativer Ionen in Stosen mit zustandsselektierten Rydbergatomen zu schaffen. In einem Kreuzstrahlexperiment wurde mittels Massenspektrometrie die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in thermischen Stosen (mittlere kinetische Energie 90*230 meV) von zustandsselektierten Ne(ns,J=2) und Ne(nd,J=4) Rydberg-Atomen mit Grundzustandsatomen untersucht. Der n-abhangige Ratenkoeffizient fur die Prozesse Ne(nl) + CaNe + CaNe (nl) + SrNe + Sr wurde bei zwei verschiedenen mittleren Stosenergien bestimmt. Die experimentellen Resultate wurden mit Modellrechnungen, basierend auf einem Kurvenkreuzungsmodell und einer modifizierten adiabatischen Theorie, verglichen. Im Experiment kreuzt ein kollimierter Strahl metastabiler Edelgasatome Ne, die in einer Gleichstromentladung erzeugt werden, einen kollimierten Strahl von Erdalkali-Atomen, der in einem Ofen unter effusiven Bedingungen produziert wird. Im Kreuzungsgebiet werden Ne(ns,J=2) oder Ne(nd,J=4) Rydberg-Zustande bevolkert; dies erfolgt in einer zweistufigen Laseranregung der Ne Atome uber den Zwischenzustand Ne. Die beim Elektronentransfer entstandenen positiven und negativen Ionen wurden mit einem Quadrupol-Massenspektrometer an einem Channel-Plate-Detektor nachgewiesen. Zur Kalibrierung der Spektren wurde SF-Gas diffus in den Reaktionsraum eingelassen. Die bekannten n-abhangigen Ratenkoeffizienten fur die Bildung von SF in Stosen mit Ne(nl) Rydberg-Atomen ermoglichte die Bestimmung des relativen Ratenkoeffizienten fur die Bildung von Ca und Sr. Der n-abhangige Ratenkoeffizient fur die Bildung von Ca oder Sr zeigt ein resonanzartiges Verhalten als Funktion der Bindungsenergie des Rydbergelektrons. Die Position des Maximums hangt dabei von der Elektronenaffinitat und der mittleren kinetischen Energie ab. Die beobachteten Maxima liegen bei effektiven Hauptquantenzahlen im Bereich n = 9*11.5. Das Maximum fur den Elektronentransfer aus Ne(ns) und Ne(nd) Zustanden tritt bei dem gleichen Wert von n auf; dabei ist der Ratenkoeffizient im Maximum fur Ne(ns) Zustande etwa 20-60% hoher als fur Ne(nd)-Zustande. Zum Verstandnis der experimentellen Daten wurden Modellrechnungen durchgefuhrt, wobei der Wirkungsquerschnitt fur die Bildung negativer Ionen in Abhangigkeit von n i) anhand eines parameterfreien Kurvenkreuzungsmodells in Zusammenarbeit mit C. Desfrancois und ii) basierend auf einer modifizierten adiabatischen Theorie von I. I. Fabrikant bestimmt wurde. Das parameterfreie Kurvenkreuzungsmodell wurde bereits erfolgreich zur Beschreibung der Bildung dipolgebundener Molekule in Stosen mit zustandsselektierten Rydbergatomen eingesetzt. Im Kurvenkreuzungsmodell i) werden die beiden ionischen Zustande und eine hohe Anzahl kovalenter Potentialkurven in einem gekoppelten System (ohne Berucksichtigung von Interferenz- Effekten) betrachtet, wobei fur die Wahrscheinlichkeit, von einer kovalenten zu einer ionischen Potentialkurve zu wechseln, die Landau-Zener- Ubergangswahrscheinlichkeit eingesetzt wird. In Modell ii) wird nur jeweils eine ionische und kovalente Potentialkurve des Systems betrachtet. Nach der Bildung der Ionen wird der Zerfall des negativen Ions im Coulombfeld des positiven Ions berucksichtigt; dieser Zerfall entspricht dem Effekt der Mehrfachkurvenkreuzungen im Kurvenkreuzungsmodell. Zur Berucksichtigung der Feinstruktur wird in Modell ii) der Wirkungsquerschnitt entsprechend dem statistischen Mittel der negativen Ionen ermittelt. Die Ratenkoeffizienten wurden durch Mittelung uber die Verteilung der Relativenergie bestimmt. Beide Modelle geben den experimentell bestimmten Verlauf des Ratenkoeffizienten fur die Bildung von Ca- und Sr-Ionen gut wieder. Es hat sich gezeigt, das unter den realisierbaren experimentellen Bedingungen die kinetische Energie einen entscheidenden Einflus auf die Bildung der negativen Ionen hat, da das entstandene Ionenpaar genugend kinetische Energie zur Verfugung haben mus, um die Coulombanziehung zu uberwinden. Die Untersuchung der Bildung von Yb*Ionen (erwartete Bindungsenergie 3 meV) in Stosen mit zustandsselektierten Ar(nd)-Rydbergatome zeigte im Bereich 21 n 3 keinen Hinweis auf die Existenz eines langlebigen Yb-Ions. In Kombination mit Abschatzungen zum Felddetachment negativer Ionen im elektrischen Feld des Quadrupolmassenspektrometers ergibt sich aus diesen Befunden die Aussage, das die Bindungsenergie von Yb-Ionen * falls sie uberhaupt existieren * geringer als 2 meV sein mus. Die Resultate dieser Arbeit konnten die scharfe Resonanz fur Ca-Bildung bei n = 23.9, die von McLaughlin und Duquette beobachtet wurde, nicht reproduzieren. Die nach dem Resonanzmodell von I. I. Fabrikant vorhergesagte Bildung negativer Ca*Ionen bei EA(Ca) E!,(Ne(nl)) wurde nicht bestatigt. Das beobachtete resonanzartige Verhalten des Ratenkoeffizienten fur die Bildung von Ca und Sr in Stosen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen ist ahnlich mit den Ergebnissen fur die Bildung dipolgebundener molekularer Anionen. Dieses Verhalten kann durch ein Kurvenkreuzungsmodell oder eine modifizierte adiabatische Theorie beschrieben werden. Quantitativ ergibt sich aus KKM-Rechnungen folgende Relation zwischen der Bindungsenergie EA im Bereich 2-100 meV und der Position des Maximums n des Ratenkoeffizienten fur die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen: n = (225738 meV/ EA) bzw. EA = 225738 meV/(n).
Phasenübergänge spielen in der Physik eine bedeutende Rolle. Es entspricht unserer Alltagserfahrung, dass Materie ihre Eigenschaften in Abhängigkeit von äußeren Parametern wie Volumen, Druck oder Temperatur bei Überschreiten gewisser Phasengrenzen grundlegend ändern kann. Eine solche Grenze stellt der Übergang eines klassischen Gases von Teilchen mit ganzzahligem Spin hin zu einem entarteten Quantengas dar: Die Bose-Einstein-Kondensation. Bei gegebener Dichte führt das kollektive Verhalten der Teilchen durch den Überlapp ihrer quantenmechanischen Wellenpakete unterhalb einer bestimmten Temperatur zu einer makroskopischen Besetzung nur eines Zustandes, sodass das Gesamtsystem durch nur eine Wellenfunktion beschrieben werden kann. Die Kondensation ist ein rein quantenstatistischer Effekt, basierend auf der grundlegenden Ununterscheidbarkeit bosonischer Teilchen, und somit unabhängig von der Existenz jeglicher Wechselwirkungen. Das in dieser Arbeit untersuchte zweidimensionale, harmonisch gefangene Photonengas in einem Farbstoff-Mikroresonator ist der Schwarzkörperstrahlung sehr ähnlich, unterscheidet sich jedoch in einem zentralen Punkt: Der verwendete Fluoreszenzfarbstoff kann, anders als die Wände des Schwarzkörpers, nicht thermisch angeregt werden, da die Anregungsenergie des elektronischen Übergangs um mehr als eine Größenordnung oberhalb der thermischen Energie liegt. Weiter muss der Farbstoff ein zuvor absorbiertes Photon zwangsläufig wieder emittieren, wobei es dem angeregten Farbstoffmolekül erlaubt ist, durch Stöße mit Lösungsmittelmolekülen Energie auszutauschen. Durch wiederholte Absorptions- und Reemissions-Prozesse koppelt das Photonengas so an das durch den Farbstoff gebildete Wärmebad und thermalisiert bei Raumtemperatur. Zudem beschränkt der Mikroresonator das Photonengas durch Festhalten des longitudinalen Wellenvektors auf seine beiden transversalen Freiheitsgrade. Dies führt zu einem nicht-trivialen Grundzustand mit einer unteren Abschneidefrequenz, sodass sich das Photonengas formal äquivalent zu einem Gas aus massiven bosonischen Teilchen verhält. Letzteres spiegelt sich auch in dem quadratischen Verlauf der Dispersionsrelation wider, welcher charakteristisch für ein Gas massiver Teilchen ist. Bei Erhöhung der Teilchenzahl kann der Phasenübergang zum Bose-Einstein-Kondensat beobachtet werden, indiziert durch die makroskopische Besetzung des Grundmoden im harmonischen Fallenpotential. Zentrales Thema der vorliegenden Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der Ordnungsparameter des Photonengases beim Übergang aus der klassischen, vollständig durch die Boltzmann-Statistik beschriebenen thermischen Phase hin zum quantenentarteten Bose-Einstein-Kondensat. Zunächst erfolgt eine Bestimmung der kalorischen Eigenschaften des Systems, insbesondere der inneren Energie, der spezifischen Wärme und der Entropie anhand von spektroskopischen Messungen der Photonenzahlverteilung im Mikroresonator. Dabei zeigt sich eine gute Übereinstimmung mit den Erwartungen gemäß der Theorie des idealen Bosegases. Im Grenzfall hoher Temperaturen (geringer Teilchenzahlen) verhält sich das Photonengas wie ein klassisches einkomponentiges Gas, dessen Gesamtenergie gemäß des Äquipartitionstheorems mit der Temperatur und der Anzahl an Freiheitsgraden skaliert. Für tiefe Temperaturen (hohe Teilchenzahlen) strebt der Energieinhalt pro Teilchen des kondensierten Systems gegen 0, was gleichbedeutend ist zu einer unendlich großen Kompressibilität, wie sie für das ideale Bosegas zu erwarten ist. Der Phasenübergang wird besonders eindrucksvoll durch den spitzen Verlauf der spezifischen Wärme sichtbar, ähnlich dem bekannten λ-Übergang von flüssigem 4He in seine suprafluide Phase. In einem weiteren Schritt erfolgt eine interferometrische Untersuchung der Korrelationen erster Ordnung, die als direkte Indikatoren für den Grad an Ordnung im System dienen. In der thermischen Phase fällt die transversale Kohärenz auf einer von der thermischen de Broglie Wellenlänge vorgegebenen Längenskala ab. Dabei zeigt diese sowohl eine quantitative Übereinstimmung mit der Erwartung für ein Teilchen mit einer Masse, die der effektiven Photonenmasse im Resonator entspricht, als auch die erwartete Skalierung mit der Temperatur. Es konnte somit im Rahmen der vorliegenden Arbeit erstmalig die tatsächliche thermische de Broglie Länge eines photonischen Systems vermessen werden. Überdies konnte gezeigt werden, dass der Phasenübergang zum Kondensat einsetzt, sobald die theoretisch erwartete Phasenraumdichte erreicht ist. Die Annahme, dass die Quantennatur der Teilchen genau dann eine dominierende Rolle einnimmt, wenn ihre Wellenpakete überlappen, konnte somit für ein photonisches System verifiziert werden. Mit Einsetzen der Kondensation wächst die Kohärenz rasch an, sodass eine das gesamte System umfassende, langreichweitige Ordnung etabliert wird. In der Gesamtbetrachtung zeigt sich, dass das harmonisch gefangene, zweidimensionale Photonengas im farbstoffgefüllten Mikroresonator der Realisierung eines idealen Bosegases unerreicht nahe kommt.