On décrit une nouvelle technique expérimentale pour détecter la résonance de spin d'électrons libres de vitesse thermique et pour mesurer le moment magnétique du spin avec une bonne précision. Les spins des électrons sont orientés par une première collision au cours de laquelle ils échangent du moment angulaire avec des atomes alcalins orientés. La résonance du spin modifie leur état d'orientation. Au cours d'une seconde collision d'échange ils transmettent leur état d'orientation aux atomes. L'état d'orientation des atomes alcalins est détecté par la technique de transmission optique. Des atomes orientés absorbent moins de lumière de résonance que des atomes non orientés. On développe des équations qui décrivent l'interdépendance d'orientation atomes-électrons et l'on montre que ces équations sont l'analogue d'un circuit RC. Grâce à cette analyse il est possible d'évaluer la section efficace d'échange de spin Q à partir des signaux d'intensités lumineuses mesurés. Pour des atomes de sodium on trouve une limite inférieure [FORMULE]. Ce résultat est en accord avec une limite supérieure théorique [FORMULE]. Pour certains cas limites la section efficace d'échange décroît rapidement lorsque l'énergie cinétique E des électrons augmente, d'abord comme [FORMULE] et plus vite encore lorsque E s'approche de l'intervalle singulet-triplet des états liés de l'ion alcalin négatif qui est supposé exister au voisinage de l'énergie de liaison nulle. Cette dépendance détermine le choix des méthodes expérimentales pour créer des électrons libres. Des méthodes de production intéressantes sont discutées. De nouveaux résultats expérimentaux sont présentés obtenus avec la méthode de photo-ionisation d'atomes alcalins. L'appareillage expérimental est décrit brièvement. On rappelle un résultat obtenu antérieurement concernant le rapport des facteurs de Landé de l'état fondamental du sodium et du spin d'électron libre : [FORMULE]. Des expériences analogues où les électrons libres sont remplacés par une autre espèce d'atomes alcalins sont brièvement rapportées.
On décrit une nouvelle technique expérimentale pour détecter la résonance de spin d'électrons libres de vitesse thermique et pour mesurer le moment magnétique du spin avec une bonne précision. Les spins des électrons sont orientés par une première collision au cours de laquelle ils échangent du moment angulaire avec des atomes alcalins orientés. La résonance du spin modifie leur état d'orientation. Au cours d'une seconde collision d'échange ils transmettent leur état d'orientation aux atomes. L'état d'orientation des atomes alcalins est détecté par la technique de transmission optique. Des atomes orientés absorbent moins de lumière de résonance que des atomes non orientés. On développe des équations qui décrivent l'interdépendance d'orientation atomes-électrons et l'on montre que ces équations sont l'analogue d'un circuit RC. Grâce à cette analyse il est possible d'évaluer la section efficace d'échange de spin Q à partir des signaux d'intensités lumineuses mesurés. Pour des atomes de sodium on trouve une limite inférieure [FORMULE]. Ce résultat est en accord avec une limite supérieure théorique [FORMULE]. Pour certains cas limites la section efficace d'échange décroît rapidement lorsque l'énergie cinétique E des électrons augmente, d'abord comme [FORMULE] et plus vite encore lorsque E s'approche de l'intervalle singulet-triplet des états liés de l'ion alcalin négatif qui est supposé exister au voisinage de l'énergie de liaison nulle. Cette dépendance détermine le choix des méthodes expérimentales pour créer des électrons libres. Des méthodes de production intéressantes sont discutées. De nouveaux résultats expérimentaux sont présentés obtenus avec la méthode de photo-ionisation d'atomes alcalins. L'appareillage expérimental est décrit brièvement. On rappelle un résultat obtenu antérieurement concernant le rapport des facteurs de Landé de l'état fondamental du sodium et du spin d'électron libre : [FORMULE]. Des expériences analogues où les électrons libres sont remplacés par une autre espèce d'atomes alcalins sont brièvement rapportées.
Résonance magnétique avec des champs micro-ondes quantiques Dans une expérience classique de résonance paramagnétique électronique (RPE), le couplage entre les spins et leur environnement électromagnétique est faible, limitant considérablement la sensibilité de la mesure. Grâce à l’utilisation combinée d'un amplificateur paramétrique Josephson et de micro-résonateurs supraconductuers de hauts facteurs de qualité refroidis à quelques millikelvins, ce travail rapporte la conception et la mise en œuvre d’un spectromètre RPE dont la sensibilité de détection est limitée par les fluctuations quantiques du champ électromagnétique au lieu d’un bruit d’origine thermique ou technique. Des mesures de RPE pulsée sur un ensemble de doneurs Bismuth dans le silicium permettent de démontrer une sensibilité de 1700 spins détectés par écho de Hahn avec un signal-sur-bruit unitaire. La sensibilité est encore améliorée en générant un état de vide comprimé dans le guide d'onde de détection, ce qui réduit les fluctuations quantiques au-delà de la limite quantique. Les hauts facteurs de qualité et le petit volume de mode du résonateur supraconducteur développés pour une sensibilité accrue accroit également le couplage spin-résonateur jusqu'au point où les fluctuations quantiques ont un effet dramatique sur la dynamique des spins. En effet, l’émission spontanée de photons dans le résonateur micro-onde est considérablement renforcée par l'effet Purcell, ce qui en fait le mécanisme de relaxation de spin dominant. Le taux de relaxation est augmenté de trois ordres de grandeur lorsque les spins sont accordés à résonance, démontrant que la relaxation de spin peut-être contrôlée sur demande. Nos résultats fournissent une méthode nouvelle et universelle pour initialiser des systèmes de spin dans leur état fondamental, avec des applications en résonance magnétique et en information quantique.
Nous avons mis au point des expériences sur le pompage optique et la résonance magnétique des vapeurs alcalines dans l'argon à des pressions supérieures à 20 mm Hg. Nous avons observé les résonances Zeeman de Na, K et Rb et les résonances hyperfines de Na et K. Nous avons étudié les intensités relatives des signaux en vue d'obtenir des informations sur la nature exacte du processus de pompage et sur la distribution des populations de spin dans les sous-niveaux de l'état fondamental. On doit tenir compte de deux facteurs principaux pour décrire le pompage. L'un est l'inégale absorption des composantes spectrales de la lumière se traduisant par des différences d'intensité qui peuvent produire un pompage optique à l'arrière de la cellule d'absorption. Les cas les plus simples ont reçu des solutions mathématiques rigoureuses. L'autre facteur est le comportement des atomes dans les états optiquement excités. Nous avons fait le calcul approché de l'intensité du signal d'après l'une ou l'autre des hypothèses suivantes : a) tous les spins sont distribués au hasard parmi les sous-niveaux des états P avant la réémission de lumière et : b) (d'après une suggestion de Dehmelt) seuls les spins électroniques sont distribués au hasard, les,spins nucléaires restant inchangés. Les résultats expérimentaux semblent vérifier l'importance de l'absorption sélective de la lumière. Les intensités des signaux concordent généralement avec l'hypothèse d'une distribution complètement au hasard dans les états excités, sauf par exemple dans le cas du sodium qui est nettement en désaccord avec cette interprétation. Pour le sodium, il semble possible de partir de lumière non polarisée et d'obtenir à l'arrière de la cellule d'absorption environ 90 % de la population dans l'état F = 2 (contre 62 % sans pompage). Si la lumière est polarisée circulairement, la population est de plus concentrée en 3 sous-niveaux magnétiques seulement.
Les méthodes de pompage optique et de détection optique ont été employées précédemment pour orienter des atomes alcalins à l'état fondamental et pour étudier les résonances magnétiques entre sous-niveaux Zeeman et niveaux hyperfins de cet état. Nous avons appliqué ces méthodes à l'orientation nucléaire de l'isotope 201 du mercure dont l'état fondamental présente une configuration électronique diamagnétique (état 1S0). Cependant le noyau de cet isotope, de spin I = 3/2, possède un moment magnétique dont l'orientation dans un champ extérieur présente quatre sous-niveaux Zeeman entre lesquels on peut induire des transitions de résonance magnétique nucléaire. Nous obtenons l'alignement nucléaire dans la vapeur saturante pure (échantillon enrichi à 90 % 201Hg) en irradiant la vapeur parallèlement au champ magnétique avec la lumière non polarisée d'une source lumineuse émettant la raie 2 537 Å et contenant soit de l'isotope 198 (qui excite la composante hyperfine 3/2 de 201Hg) soit de l'isotope 204 (qui excite la composante hyperfine 5/2 de 201Hg). Sur une fréquence de résonance de 10 kilocycles par seconde, la résonance, détectée par changement de l'état de polarisation de la lumière de résonance optique, se situe à H0 = 35,6 gauss. La mesure de la largeur des courbes de résonances (inférieure à 10 cycles par sec.) montre que les collisions entre les atomes de mercure et les parois de quartz de la cellule ne désorientent pas les noyaux alors que dans le cas des atomes alcalins, de configuration électronique paramagnétique (état 2S 1/2) une telle désorientation a lieu. Ceci constitue la première mesure directe du moment magnétique du noyau 201Hg.
La methode optique d'orientation atomique est situee parmi l'ensemble des methodes proposees et mises en oeuvre. L'excitation optique selective des sous-niveaux Zeeman d'un niveau atomique excite se manifeste dans l'etat de polarisation de la lumiere de resonance optique. En excitant des atomes avec de la lumiere de resonance polarisee circulairement, on peut egalement produire une population selective des sous-niveaux Zeeman de l'etat fondamental. Les applications des atomes ainsi orientes sont leur utilisation pour des experiences de resonance magnetique sur l'etat excite et sur l'etat fondamental, la possibilite d'orienter des noyaux atomiques et enfin la production d'electrons polarises par effet photoelectrique des atomes orientes.
Cette thèse concerne l étude théorique de la réponse des systèmes atomiques et moléculaires soumis à des champs externes dépendants du temps. Il aborde principalement deux sujets: l étude (i) d atomes de lithium dans des états de Rydberg soumis à des champs électriques et magnétiques dépendants du temps et (ii) des processus de capture de deux électrons dans les collisions ion-molécule. Ces deux sujets sont présentés dans deux chapitres distincts, précédés par un chapitre d introduction commun qui définit les travaux de recherche présentés dans un contexte plus large, et suivis par quelques remarques finales. Dans la dernière partie, quatre articles basés sur les travaux de thèse sont présentés: les deux premiers (Pap. 5.1 et 5.2 sont publiés) concernent le premier sujet, les deux derniers (Pap. 5.3 et 5.4 sont soumis), concernant le second. Par ailleurs, deux articles qui ne sont pas commentés dans la thèse, mais publiés au cours de la thèse, sont inclus à la fin. Le premier est relatif à l étude de la structure et la dynamique d anneaux quantiques, Pap. 5.5. Le second concerne la stabilisation de l ionisation des atomes de Rydberg dans des champs extérieurs intenses, Pap. 5.6. L objectif principal de l étude des atomes de Lithium dans des états de Rydberg a été de découvrir les mécanismes fondamentaux de la dynamique intra- ouche qui sont induits par des champs électriques polarisés circulairement et linéairement. Pap. 5.1 examine la dynamique non-hydrogénoïde dans les atomes de Rydberg du lithium, tandis que l accent du deuxième document, Pap. 5.2 est la dynamique hydrogénoïdes. Le travail théorique concerne l intreprétation d une série d expériences effectuées à l Université d Aarhus et à l Université de Bergen. Les atomes de Rydberg qui sont étudiés sont des atomes de lithium dans la couche n = 25, plus précisément l état cohérent elliptique (CES) et les deux voisins états elliptiques quasi cohérents (qCES). Ces états sont sélectionnés pour leurs propriétés classiques. Les systèmes sont traités avec une méthode semi-classique et dans l approximation du coeur gelé, c est à dire que les champs sont décrits classiquements et l électron actif est traité de façon quantique. La dynamique a été étudiée pour deux ensembles de champs. Le premier ensemble est divisé en deux parties, un interrupteur électrique avec et sans un champ électrique rotatif dans le régime de la radio-fréquence, et les résultats sont présentés dans le Pap. 5.1. La deuxième série est basée sur un champ polarisé linéairement également dans le régime de la radio-fréquence et est présentée dans le Pap. 5.2.Cette thèse présente en détail l analyse théorique des oscillations régulières qui sont observées dans les transitions intra-couches. Ceci est présenté dans le Pap. 5.1. En résolvant l équation de Schrödinger dépendante du temps pour le problème, il est montré que la dynamique est fortement influencée par le noyau non hydrogénoïde qui brise la symétrie du problème Coulombien. Le système est d abord étudié sans le champ RF harmonique. Cette étude montre qu un champ variant lentement conduit au plus bas énergiquement des deux qCES initiaux, grâce à deux croisements évités avec son voisin le plus proche énergétiquement. Les oscillations observées sont dues à une différence de phase qui se développe entre les deux niveaux entre le premier et le second croisements évités. Les calculs montrent que la dynamique se réduit à un système à deux niveaux entre les plus bas qCES et ses plus proches voisins. Sur cette base, un modèle quantique à deux niveaux est présenté et les oscillations sont qualitativement reproduites par le modèle Rosen-Zener. Lorsque le champ RF harmonique est appliqué des oscillations supplémentaires sont observées. Il est également démontré que ces oscillations peuvent être reproduites par un modèle quantique à deux niveaux. Il est montré que les oscillations sont les vestiges d interférences qui existent en partie en raison d une différence de phase qui se développe entre les deux niveaux quand ils passent par deux résonances à un photon consécutives et en partie due à un changement de la phase de l enveloppe de la perturbation. L étude qui est présentée dans le Pap. 5.2 étudie les résonances dans la probabilité adiabatique qui apparaît quand le champ RF augmente. L objectif de l étude concerne la dynamique hydrogénoïde conduisant à la suppression des résonances en fonction de l excentricité de l état initial. L excentricité de l état initial est défini par l intermédiaires des champs électriques et magnétiques, constants. Une théorie basée sur les travaux de Kazansky et Ostrovsky est utilisée pour modéliser cette suppression de façon qualitative. Cette théorie exploite la symétrie de l atome d hydrogène pour réduire le problème à deux particules de spin-1/2 en champs magnétiques. Le modèle qui est présenté dans la thèse prédit correctement la suppression des résonances à photons N, où N est le nombre de photons. L étude des atomes de Rydberg a montré qu il est possible de sélectionner des états quasi-classiques des atomes de lithium. En réglant finement les champs externes dépendants du temps, il est possible de contrôler la transition de l état initial à son voisin énergique. Cette étude a été réalisée avec des atomes de lithium, mais il devrait être également valable pour les métaux alcalins plus lourds. La deuxième partie de la thèse présente une méthode non-perturbative pour calculer les sections efficaces de processus électroniques survenant lors de collisions ionmolécule. La méthode est développée pour étudier la dynamique de systèmes à deux électrons en régime d énergie intermédiaire, où de nombreuses voies de réaction sont ouvertes. La méthode est présentée en détail dans le Pap. 5.3 qui a été soumis pour publication. Il s agit d un traitement théorique des processus multi-électroniques qui se produisent au cours de collisions entre un ion et une molécule diatomique. L approche est basée sur le développement de la fonction d onde sur les états asymptotiques monoou multi-centriques avec les bonnes conditions de translation et elle prend en compte la corrélation électronique à la fois statique et dynamique. La méthode a donc un large domaine d application autour des vitesses d impact intermédiaires vp ve, où ve est la vitesse classique de l électron dans l état initial. Une première application de ce code est également inclus dans Pap. 5.3: il concerne l étude des processus de transfert électronique simple et double lors des collisions He2+-H2. Une discussion générale de ces deux processus sont inclus et un accent particulier est placé sur les sections efficaces pour la capture d électrons vers les états auto-ionisants de l hélium.Cet accent est lié à une expérience récente d interférométrie de type fentes d Young effectuée par Chesnel et collaborateurs au GANIL, Caen, France. Le but de cette expérience, qui a d abord été proposée par Barrachina et Žitnik, est de mesurer les effets d interférences causées par un seul électron en interaction avec deux protons, qui jouent le rôle des fentes. Pour gagner un plus grand contrôle de l expérience et acquérir une meilleure compréhension de la physique fondamentale sous-jacente, il a été proposé d étendre l étude vers des vitesses d impact inférieures. Les calculs présentés dans le Pap. 5.3 montrent que ce n est pas faisable pour des projectiles He2+, puisque les sections efficaces de double capture vers les états autoionisants sont beaucoup trop petites pour assurer un taux de détection significatif.Pour cette raison, nous avons étudié deux autres systèmes, Li3+-H2 et B5+-H2 (Pap. 5.4). Cette thèse présente et discute les processus de capture simple et double pour ces deux systèmes de collision. Les sections efficaces pour ces processus sont présentées pour sept vitesses d impact différentes et l importance relative des différentes voies de réaction est discutée en fonction de l énergie d impact. La discussion est soutenue par l analyse des probabilités de transition semi-classiques en fonction du paramètre d impact. Le Pap. 5.4 présente une étude détaillée des sections efficaces partielles (état-à-état) de double capture vers les états doublement excités pour les trois systèmes de collision. Une méthode pour obtenir et identifier les états doublement excités est présentée et les résultats sont comparés avec les études précédentes lorsque des résultats sont disponibles. La thèse contient également une analyse de la faisabilité de l expérience d interférométrie à un électron à basse vitesse pour les deux systèmes de collision considérés
Les états de Rydberg circulaires possèdent des propriétés singulières dont l'étude théorique et expérimentale fait l'objet de ce mémoire. Dans une première partie, ces états sont décrits à la fois dans le cadre de la théorie semi classique et dans le point de vue habituel de la mécanique quantique. Il est fait largement appel dans cette partie aux symétries dynamiques de l'hydrogène, qui permettent de comprendre fondamentalement comment ces états peuvent être préparés et survivre en présence de champs extérieurs variés. Dans une seconde partie, sont décrites les expériences que nous avons réalisées sur les états circulaires du Lithium en vue d'une mesure très précise de la constante de Rydberg R. Il s'agit essentiellement de la démonstration d'une nouvelle méthode de préparation de ces états, dite "en champs croisés" et de la réalisation d'une spectroscopie micro-onde de transitions entre niveaux circulaires adjacents. Nous décrivons successivement des expériences où l'excitation est impulsionnelle puis continue, ce dernier mode de préparation présentant de multiples avantages pour la mesure de R. Dans la troisième partie, un calcul détaillé des fréquences de transition entre niveaux circulaires du lithium est présenté. Partant du modèle élémentaire de Bohr, l'effet des perturbations de plus en plus fines, tant internes qu'externes à l'atome est pris en compte et évalué avec une précison correspondant à onze chiffres significatifs. La hiérarchie des perturbations à prendre en compte est inhabituelle, puisque les effets externes des champs électriques ou magnétiques appliqués sont plus grands que les effets internes (magnétiques, relativistes, couplage de l'électron de valence au coeur atomique). Le résultat obtenu permet d'envisager la détermination très précise de R à partir du spectre micro-onde expérimental.