Nous avons mis au point des expériences sur le pompage optique et la résonance magnétique des vapeurs alcalines dans l'argon à des pressions supérieures à 20 mm Hg. Nous avons observé les résonances Zeeman de Na, K et Rb et les résonances hyperfines de Na et K. Nous avons étudié les intensités relatives des signaux en vue d'obtenir des informations sur la nature exacte du processus de pompage et sur la distribution des populations de spin dans les sous-niveaux de l'état fondamental. On doit tenir compte de deux facteurs principaux pour décrire le pompage. L'un est l'inégale absorption des composantes spectrales de la lumière se traduisant par des différences d'intensité qui peuvent produire un pompage optique à l'arrière de la cellule d'absorption. Les cas les plus simples ont reçu des solutions mathématiques rigoureuses. L'autre facteur est le comportement des atomes dans les états optiquement excités. Nous avons fait le calcul approché de l'intensité du signal d'après l'une ou l'autre des hypothèses suivantes : a) tous les spins sont distribués au hasard parmi les sous-niveaux des états P avant la réémission de lumière et : b) (d'après une suggestion de Dehmelt) seuls les spins électroniques sont distribués au hasard, les,spins nucléaires restant inchangés. Les résultats expérimentaux semblent vérifier l'importance de l'absorption sélective de la lumière. Les intensités des signaux concordent généralement avec l'hypothèse d'une distribution complètement au hasard dans les états excités, sauf par exemple dans le cas du sodium qui est nettement en désaccord avec cette interprétation. Pour le sodium, il semble possible de partir de lumière non polarisée et d'obtenir à l'arrière de la cellule d'absorption environ 90 % de la population dans l'état F = 2 (contre 62 % sans pompage). Si la lumière est polarisée circulairement, la population est de plus concentrée en 3 sous-niveaux magnétiques seulement.
Nous avons mis au point des expériences sur le pompage optique et la résonance magnétique des vapeurs alcalines dans l'argon à des pressions supérieures à 20 mm Hg. Nous avons observé les résonances Zeeman de Na, K et Rb et les résonances hyperfines de Na et K. Nous avons étudié les intensités relatives des signaux en vue d'obtenir des informations sur la nature exacte du processus de pompage et sur la distribution des populations de spin dans les sous-niveaux de l'état fondamental. On doit tenir compte de deux facteurs principaux pour décrire le pompage. L'un est l'inégale absorption des composantes spectrales de la lumière se traduisant par des différences d'intensité qui peuvent produire un pompage optique à l'arrière de la cellule d'absorption. Les cas les plus simples ont reçu des solutions mathématiques rigoureuses. L'autre facteur est le comportement des atomes dans les états optiquement excités. Nous avons fait le calcul approché de l'intensité du signal d'après l'une ou l'autre des hypothèses suivantes : a) tous les spins sont distribués au hasard parmi les sous-niveaux des états P avant la réémission de lumière et : b) (d'après une suggestion de Dehmelt) seuls les spins électroniques sont distribués au hasard, les,spins nucléaires restant inchangés. Les résultats expérimentaux semblent vérifier l'importance de l'absorption sélective de la lumière. Les intensités des signaux concordent généralement avec l'hypothèse d'une distribution complètement au hasard dans les états excités, sauf par exemple dans le cas du sodium qui est nettement en désaccord avec cette interprétation. Pour le sodium, il semble possible de partir de lumière non polarisée et d'obtenir à l'arrière de la cellule d'absorption environ 90 % de la population dans l'état F = 2 (contre 62 % sans pompage). Si la lumière est polarisée circulairement, la population est de plus concentrée en 3 sous-niveaux magnétiques seulement.
Les méthodes de pompage optique et de détection optique ont été employées précédemment pour orienter des atomes alcalins à l'état fondamental et pour étudier les résonances magnétiques entre sous-niveaux Zeeman et niveaux hyperfins de cet état. Nous avons appliqué ces méthodes à l'orientation nucléaire de l'isotope 201 du mercure dont l'état fondamental présente une configuration électronique diamagnétique (état 1S0). Cependant le noyau de cet isotope, de spin I = 3/2, possède un moment magnétique dont l'orientation dans un champ extérieur présente quatre sous-niveaux Zeeman entre lesquels on peut induire des transitions de résonance magnétique nucléaire. Nous obtenons l'alignement nucléaire dans la vapeur saturante pure (échantillon enrichi à 90 % 201Hg) en irradiant la vapeur parallèlement au champ magnétique avec la lumière non polarisée d'une source lumineuse émettant la raie 2 537 Å et contenant soit de l'isotope 198 (qui excite la composante hyperfine 3/2 de 201Hg) soit de l'isotope 204 (qui excite la composante hyperfine 5/2 de 201Hg). Sur une fréquence de résonance de 10 kilocycles par seconde, la résonance, détectée par changement de l'état de polarisation de la lumière de résonance optique, se situe à H0 = 35,6 gauss. La mesure de la largeur des courbes de résonances (inférieure à 10 cycles par sec.) montre que les collisions entre les atomes de mercure et les parois de quartz de la cellule ne désorientent pas les noyaux alors que dans le cas des atomes alcalins, de configuration électronique paramagnétique (état 2S 1/2) une telle désorientation a lieu. Ceci constitue la première mesure directe du moment magnétique du noyau 201Hg.
1 ° En éclairant les atomes d'un gaz ou d'un faisceau atomique par des radiations de ' résonance orientées (faisceau lumineux ayant une direction déterminée) et convenablement polarisées, . il est possible --- lorsque ces atomes au niveau fondamental sont paramagnétiques (nombres quantiques J # o ou F # o) - d'obtenir un peuplement inégal des divers sous-niveauxm qui caractérisent la quantification spatiale ou magnétique du niveau fondamental. Une évaluation grossière montre qu'avec les moyens d'irradiation actuels, cette dissymétrie de population peut devenir fortimportante. Il résulte de l'examen des probabilités de passage des transitions Zeeman 1t et a que l'illumination en lumière naturelle ou en lumière polarisée rectilignement permet de concentrer les atomes suivant les cas, soit vers les sous-niveaux m du_ milieu (m = o), soit, au contraire, vers les sous-niveaux extérieurs- ( m maximum). L'emploi de lumière polarisée circulairement permet de créer une dissymétrie de population entre les niveaux m négatifs et les niveaux m positifs, le sens de cette dissymétrie pouvant être inversé en inversant le sens de polarisation circulaire de la lumière incidente. Cette création de dissymétrie peut s'obtenir soit en l'absence de champ extérieur, soit en présence d'un champ magnétique ou d'un champ électrique. En présence d'un champ extérieur les divers sous-niveaux m (dans le cas d'un champ magnétique) ou m ) (dans le cas d'un champ électrioue) sont énergétiquement distincts, et la création d'une dissymétrie de population par le procédé optique correspond à une augmentation ou à une diminution de la « température de spin ». 2° Une dissymétrie de population des sous-niveaux m de l'état fondamental peut être détectée optiquemént par l'examen de l'intensité et de la polarisation des radiations de résonance optique. L'emploi de récepteurs photoélectriques et l'utilisation d'une technique de modulation permettent une détection commode et sensible. 3° L'examen optique des diverses branches en lesquelles se divise un pinceau atomique dans l'expérience de Stern et Gerlach permet le contrôle du niveau quantique m des atomes de chacune de ces branches. Cette méthode optique permet d'étendre l'analyse magnétique des atomes dans l'expérience de Stern et Gerlach à l'étude des niveaux excités métastables. 4° Dans les expériences de résonance magnétique, les transitions induites par le champ magnétique oscillant de radiofréquence tendent à détruire l'inégalité de population des niveaux m. L'étude de la résonance magnétique des atomes d'un faisceau atomique peut donc se faire en remplaçant les champs magnétiques non uniformes du dispositif de Rabi, l'un par un producteur optique de dissymétrie qui précède le dispositif de résonance magnétique, l'autre par un détecteur optique de dissymétrie à la sortie du résonateur. La méthode optique permet d'étendre l'étude de la résonance magnétique à des niveaux métastables. Cette méthode permet d'étudier les transitions entre niveaux hyperfins dans un champ nul, les effets Zeeman hyperfins dans des champs faibles et les effets Paschen-Back hyperfins dans des champs forts. Grâce à la connexion entre l'effet Zeeman hyperfin et l'effet Paschen'Back hyperfin on peut ainsi analyser'optiquement la résonance nucléaire pure dans des champs qui découplent les vecteurs t7 et l. Enfin, l'étude de l'effet Stark d'un niveau atomique par la méthode de résonance peut également se faire optiquement. Le procédé d'étude optique d'un faisceau atomique permet l'emploi de faisceaux larges et à contours assez mal définis. L'appareillage à réaliser pour cette étude est donc simple et peu coûteux. . 5° La sensibilité de la détection du phénomène de résonance magnétique par les procédés radioélectriques d'induction ou d'absorption est limitée par la faible valeur du facteur — qui régit la dissymétrie naturelle de population des niveaux m. Ceci nécessite l'utilisation de matière sous forte concentration à Fêtât de solide, de liquide ou de gaz comprimé. En créant par irradiation de la cuve de résonance magnétique une dissymétrie artificielle des niveaux m on peut rendre les gaz ou vapeurs sous faible pression accessibles à ces procédés de détection. Il est intéressant également d'étudier , Faction que peut avoir une irradiation sur l'intensité de la résonance magnétique de cristaux contenant des ions paramagnétiques absorbants et fluorescents.
Un inconvénient important du pompage optique indirect de l'hélium-3 traditionnel est qu'il opère à des pressions faibles qui ne sont en particulier pas favorables aux applications médicales d'IRM nécessitant la production d'hélium-3 gazeux très polarisé et dense : une voie prometteuse est d'utiliser un fort champ magnétique qui permet d'opérer plus efficacement à plus forte pression. Dans une première partie nous faisons apparaître l'importance des corrélations entre vitesse et orientation nucléaire pour les atomes excités présents dans le plasma et soumis à la lumière de pompage optique à 1083 nm. Nous avons étudié leur effet sur l'efficacité du pompage optique tant au moyen d'un modèle détaillé que par des mesures expérimentales systématiques. Nous montrons la grande importance des caractéristiques spectrales fines des lasers à 1083 nm. Dans la deuxième partie, nous nous intéressons plus spécifiquement à des conditions non standard de pompage optique, en présence d'un fort champ magnétique et à forte pression. Nous avons réalisé une étude spectroscopique détaillée de l'effet Zeeman de la transition à 1083 nm de l'hélium qui permet d'identifier précisément les positions de ces transitions et leurs intensités, ce qui nous a permis de mettre au point une technique originale de mesure optique de la polarisation nucléaire en champ quelconque. Nous avons démontré que la présence de lumière à 1083 nm augmente significativement la population de molécules métastables au sein d'un plasma d'hélium, en particulier à forte pression.
A l'aide d'un spectre de fluorescence de résonance à bande étroite obtenu avec une nano-cellule d'épaisseur L= [lambda]/2 et des résonances VSOP formées pour une épaisseur L =[lambda] ([lambda] est la longueur d'onde de la radiation résonnante), cette thèse présente pour la première fois une étude expérimentale du comportement en fréquence et en intensité (probabilités de transition) des transitions atomiques de la structure hyperfine entre sous-niveaux Zeeman des raies D1 and D2 pour le 85Rb et le 87Rb en présence de champs magnétiques extérieurs compris entre 5 et 7000 G. Le comportement d'une dizaine de transitions atomiques inétudiées à ce jour a été analysé et nous avons démontré que l'intensité de ces raies peut montrer alternativement de grandes variations : jusqu'à un facteur 10 de taux de croissance ou de décroissance. Pour la première fois, nous avons parfaitement enregistré des résonances VSOP dans le cas où un gaz tampon (néon de pression partielle 6 torr) est introduit dans la nano-cellule d'épaisseur L =[lambda], alors que l'addition d'un gaz tampon (néon) même à une pression partielle de 0,1 torr, dans une cellule d'épaisseur centimétrique conduit à une complète disparition de ces résonances VSOP obtenues par la méthode usuelle d'absorption saturée. Enfin, nous avons montré pour la première fois que la largeur spectrale d'un spectre de fluorescence de résonance d'une nano-cellule de rubidium d'épaisseur L= [lambda]/2, quelques soient les pressions du gaz tampon (néon), est beaucoup plus étroite (6 à 8 fois) que celle obtenue avec une cellule centimétrique de rubidium pour les mêmes valeurs de pressions
On décrit une nouvelle technique expérimentale pour détecter la résonance de spin d'électrons libres de vitesse thermique et pour mesurer le moment magnétique du spin avec une bonne précision. Les spins des électrons sont orientés par une première collision au cours de laquelle ils échangent du moment angulaire avec des atomes alcalins orientés. La résonance du spin modifie leur état d'orientation. Au cours d'une seconde collision d'échange ils transmettent leur état d'orientation aux atomes. L'état d'orientation des atomes alcalins est détecté par la technique de transmission optique. Des atomes orientés absorbent moins de lumière de résonance que des atomes non orientés. On développe des équations qui décrivent l'interdépendance d'orientation atomes-électrons et l'on montre que ces équations sont l'analogue d'un circuit RC. Grâce à cette analyse il est possible d'évaluer la section efficace d'échange de spin Q à partir des signaux d'intensités lumineuses mesurés. Pour des atomes de sodium on trouve une limite inférieure [FORMULE]. Ce résultat est en accord avec une limite supérieure théorique [FORMULE]. Pour certains cas limites la section efficace d'échange décroît rapidement lorsque l'énergie cinétique E des électrons augmente, d'abord comme [FORMULE] et plus vite encore lorsque E s'approche de l'intervalle singulet-triplet des états liés de l'ion alcalin négatif qui est supposé exister au voisinage de l'énergie de liaison nulle. Cette dépendance détermine le choix des méthodes expérimentales pour créer des électrons libres. Des méthodes de production intéressantes sont discutées. De nouveaux résultats expérimentaux sont présentés obtenus avec la méthode de photo-ionisation d'atomes alcalins. L'appareillage expérimental est décrit brièvement. On rappelle un résultat obtenu antérieurement concernant le rapport des facteurs de Landé de l'état fondamental du sodium et du spin d'électron libre : [FORMULE]. Des expériences analogues où les électrons libres sont remplacés par une autre espèce d'atomes alcalins sont brièvement rapportées.
En Physique de l'atome les méthodes mettant en jeu l'évolution des moments magnétiques d'états excités sous l'influence de champs extérieurs, évolution détectée par l'intermédiaire de la lumière émise, se sont révélées très fécondes. En particulier, par résonance magnétique, par dépolarisation magnétique, par croisements de niveaux, de nombreuses données spectroscopiques ont été obtenues, ainsi que des informations sur les différents processus de collisions atomes-atomes excités. Ces méthodes nécessitent l'obtention d'une anisotropie de la distribution des moments cinétiques dans l'état excité étudié, anisotropie qui peut être obtenue soit par excitation électronique à l'aide d'électrons lents, soit par excitation optique en lumière polarisée [1]. En Physique de l'atome les méthodes mettant en jeu l'évolution des moments magnétiques d'états excités sous l'influence de champs extérieurs, évolution détectée par l'intermédiaire de la lumière émise, se sont révélées très fécondes. En particulier, par résonance magnétique, par dépolarisation magnétique, par croisements de niveaux, de nombreuses données spectroscopiques ont été obtenues, ainsi que des informations sur les différents processus de collisions atomesatomes excités. Ces méthodes nécessitent l'obtention d'une anisotropie de la distribution des moments cinétiques dans l'état excité étudié, anisotropie qui peut être obtenue soit par excitation électronique à l'aide d'électrons lents, soit par excitation optique en lumière polarisée [1]. Divers progrès de la technologie ont permis d'étendre ces méthodes vers des états moléculaires excités, l'anisotropie de l'excitation étant produite soit par voie optique (coïncidence avec une raie atomique, radiation laser, bande moléculaire), soit par excitation électronique, des travaux expérimentaux et théoriques ayant montré cette possibilité [2], [3]. Des expériences ont été réalisées sur H2 [4], NO [5], OH [6], Na2 [7], CS [8], I2 [9]. Quelques exemples sont détaillés afin de montrer les possibilités de la méthode : – L'effet Hanle (dépolarisation magnétique) fournit la valeur du produit gτ (g facteur de Landé, τ durée de vie) dans la mesure où des effets de découplage n'interviennent pas. La discussion est présentée dans le cas des niveaux A2Σ + (ν = 1,K' = 1) J' = 25/2 et J' = 27/2 de NO [5] et de niveaux de I2 [9] excités par voie optique. – Par excitation électronique des travaux ont été faits sur les états électroniques excités 2 p 2 p 1K, 1 s 3 d Σ +g, 1 s 3 p Πu de H2 [4]. L'étude critique de la position et de la forme de raie de la résonance magnétique, ainsi que celle des effets de cascade éventuels, a permis d'évaluer l'écart de structure fine J = 2 ↔ J = 1 trouvé égal à 174 ±10 MHz de l'état 1 s 2 p Πu, K' = 1, ν' = 0 [10]. L'élargissement des courbes de dépolarisation magnétique en fonction de la pression permet d'obtenir des renseignements sur les processus de collision état fondamental-état excité et d'en déterminer les sections efficaces et la durée de vie radiative du niveau. – L'étude de l'intensité et de l'état de polarisation de la lumière émise en présence d'un champ magnétique et d'un champ électrique a été faite dans le cas du niveau A 1Π ν' = 0, pour différentes valeurs de J dans CS [8]. L'étude critique des résultats des différentes expériences (transitions dipolaires électriques de radiofréquence en présence ou non de champ électrique statique, dépolarisation magnétique, dépolarisation en présence de champ électrique, croisements de niveaux en présence de champs électrique et magnétique) a conduit aux valeurs du A doubling, du moment dipolaire électrique et à la durée de vie des états étudiés. L'utilisation, en particulier, de laser à longueur d'onde variable devra permettre l'extension des méthodes d'excitation optique [11], et l'emploi de dispositifs interférentiels pour isoler les transitions étudiées permettra de généraliser à d'autres molécules [12] l'emploi de la méthode d'excitation électronique.