Abstract Die hochauflösende Fluoreszenzspektroskopie ermöglichte in den letzten Jahren viele Experimente mit einzelnen Molekülen in Festkörpern bei tiefen Temperaturen. Eine Reihe von quantenoptischen Effekten, wie Quantensprünge oder der dynamische Stark‐Effekt, ließen sich durch die gezielte Präparation neuer Systeme kürzlich erstmals beobachten. Besonders viel Information ist in der zeitlichen Abfolge der von einem einzelnen Molekül emittierten Fluoreszenzphotonen enthalten. Die Analyse ihrer Korrelationen erlaubt es, dynamische Prozesse des Moleküls über zehn Dekaden der Zeit hinweg simultan zu untersuchen. Einige der hier vorgestellten quantenoptischen Effekte sind äußerst empfindlich gegenüber dynamischen Wechselwirkungen mit der Festkörpermatrix und damit bestens geeignet, diese auf einer nanoskopischen Skala ohne Ensemblemittelung zu studieren.
Abstract Die hochauflösende Fluoreszenzspektroskopie ermöglichte in den letzten Jahren viele Experimente mit einzelnen Molekülen in Festkörpern bei tiefen Temperaturen. Eine Reihe von quantenoptischen Effekten, wie Quantensprünge oder der dynamische Stark‐Effekt, ließen sich durch die gezielte Präparation neuer Systeme kürzlich erstmals beobachten. Besonders viel Information ist in der zeitlichen Abfolge der von einem einzelnen Molekül emittierten Fluoreszenzphotonen enthalten. Die Analyse ihrer Korrelationen erlaubt es, dynamische Prozesse des Moleküls über zehn Dekaden der Zeit hinweg simultan zu untersuchen. Einige der hier vorgestellten quantenoptischen Effekte sind äußerst empfindlich gegenüber dynamischen Wechselwirkungen mit der Festkörpermatrix und damit bestens geeignet, diese auf einer nanoskopischen Skala ohne Ensemblemittelung zu studieren.
Diese Doktorarbeit entwickelt den theoretischen, quantenoptischen Formalismus und beschreibt die dazugehörigen experimentellen Techniken, um die inneren Quantenzustände und den Schwerpunktsimpuls von Molekülen zu manipulieren, was für eine Laserkühlung von Molekülen erforderlich ist. Bisher war es nur möglich, Atome durch die Technik der Laserkühlung und zwar bis auf Nano-Kelvin abzukühlen, unter Ausnutzung einer Kombination aus kinetischen Effekten, dissipativen Mechanismen und der Bildung eines dunklen (nicht-absorbierenden) Zustandes. Gegenwärtig ist man der Ansicht, dass Laserkühlung im Falle von Molekülen nicht machbar sei und nur die bisherigen, nicht Laser-basierten Methoden anwendbar seien. Die komplexen inneren Energieniveaus der Moleküle verhindern die unmittelbare Anwendung der bisher bekannten Laser-Kühlungsmethoden. Neue Methoden sind erforderlich, um Moleküle mit Lasern zu kühlen. Hier wird theoretisch ein neuer Mechanismus entwickelt, um die Translationsfreiheitsgrade eines Gases von Molekülen mit Lasern auf Temperaturen unter Mikro-Kelvin zu kühlen unter Ausnutzung quantenoptischer Techniken. Das Schema beruht auf einer Aufeinanderfolge von Zyklen, bestehend aus drei einfachen Einzelschritten: Geschwindigkeitsselektion, Verzögerung und irreversible Akkumulation. Es überwindet ein seit langem bekanntes Hindernis: die Unmöglichkeit der Aufrechterhaltung einer wiederholten Abfolge des optischen Pumpens im Falle molekularer Niveaus. Nun sind weder ein geschlossener Pumpvorgang, noch wiederholte spontane Emissionen erforderlich. Das Konzept besteht aus einer Kombination von Laser-Techniken, die dazu dienen, die Impulsverteilung des molekularen Gases zu formen: Raman p-Pulse für die Geschwindigkeitsauswahl, stimulierter adiabatischer Raman Übergang (STIRAP) für die Abbremsung und eine einzige spontane Emission für die irreversible Akkumulation.
Abstract Mit der optischen Spektroskopie von einzelnen Dotierungsmolekülen in Festkörpern steht nun erstmals eine wirklich lokale Sonde zum Studium von Wirt‐Gast‐Wechselwirkungen zur Verfügung. Aus konventionellen optisch hochauflösenden Experimenten mit vielen Molekülen erhält man nur die Ensemblemittelwerte der mikroskopischen Parameter. Experimente mit einzelnen Molekülen sind dagegen durch die selektive Empfindlichkeit des betreffenden Dotierungsmoleküls gegenüber seiner lokalen Umgebung und damit auch gegenüber externen Störungen ausgezeichnet. Derartige Experimente wurden jüngst möglich und machten eine Vielfalt neuer, faszinierender Phänomene dem Studium zugänglich. Dazu gehören spektrale Diffusion in Kristallen und Polymeren, optische Manipulation eines einzelnen Dotierungsmoleküls (spektrales Lochbrennen), Messungen des lokalen Feldes in der Umgebung des Moleküls und quantenoptische Experimente im Festkörper.
Abstract Die Forschung an kalten Molekülen hat sich in den letzten Jahren rasant entwickelt. Es gibt mittlerweile eine Reihe etablierter Methoden, um Moleküle in der Gasphase auf Temperaturen im Millikelvin‐Bereich zu kühlen. Dennoch konzentriert sich ein Schwerpunkt der aktuellen Forschung darauf, neue Wege zu finden, um die Temperaturen der Moleküle dem absoluten Nullpunkt noch näher zu bringen. Proben kalter Moleküle bieten nicht nur wichtige Anwendungen für die hochauflösende Spektroskopie, die von den verlängerten Wechselwirkungszeiten der langsamen Moleküle mit der elektromagnetischen Strahlung profitiert. Sie versprechen auch einen Zugang zu einem exotischen Regime der chemischen Reaktivität, in dem Phänomene wie Quantentunneln und ‒resonanzen vorherrschen. Dieser Aufsatz beginnt mit einer Einführung in die Methoden, mit denen kalte Moleküle hergestellt werden können, mit besonderem Schwerpunkt auf der Stark‐Abbremsung und auf Molekülfallen. Ein wichtiger Teil des Aufsatzes ist neben den teilweise bereits realisierten auch den zukünftig möglichen Anwendungen kalter Moleküle gewidmet, die beide mithilfe ausgewählter Beispiele näher beleuchtet werden.
Abstract Bei herkömmlichen spektroskopischen Untersuchungen an kondensierter Materie stammen die beobachteten Signale von mindestens 1010 bis 1015 Molekülen, über deren Eigenschaften und Verhalten gemittelt wird. Seit einigen Jahren ist es jedoch möglich, einzelne Dotierungsmoleküle in einem auf tiefer Temperatur gehaltenen Festkörper optisch nachzuweisen. Dadurch wird es möglich, die Wechselwirkung eines Moleküls mit seiner Matrixumgebung mit extremer Orts‐ und Frequenzauflösung zu studieren. Eine interessante Anwendung für zukünftige Experimente könnte darin bestehen, Tunnelzustände in amorphen Festkörpern oder Gitterfehler in Kristallen aufgrund ihrer Auswirkungen auf das Verhalten eines in der Nähe befindlichen einzelnen Dotierungsmoleküls genauer als bisher zu charakterisieren.
Zusammenfassung Atome sind durch Laserkühlung so gut kontrollierbar, dass optische Uhren mit Unsicherheiten im Bereich von 10–18 realisiert wurden. Allerdings besitzen bei Weitem nicht alle Atome einen Quantenübergang zum Laserkühlen. Unter diesen sind aber Spezies interessant, die auf Neue Physik jenseits des Standardmodells besonders empfindlich reagieren sollten. Mit ultrapräziser Spektroskopie könnten Änderungen fundamentaler Konstanten, der Kopplung an Dunkle Materie oder eine hypothetische Fünfte Kraft aufgespürt werden. Auch bestimmte Moleküle wären hierfür geeignet, doch Moleküle sind nur eingeschränkt laserkühlbar. Dieses Problem kann die Quantenlogik lösen. Dabei wird dem Ion in einer Paul‐Falle, das spektroskopiert werden soll, ein Logik‐Ion zugesellt, das laserkühlbar ist. Damit konnten erstmalig eine Reihe neuer Spezies spektroskopiert werden. Neben einfach und hoch geladenen Ionen werden zukünftig Präzisionsmessungen an Molekülen und weiteren interessanten Systemen, etwa Antiprotonen, hinzukommen. All dies illustriert die Universalität der Quantenlogik‐Spektroskopie, die nicht zuletzt den Bau von Uhren höchster Genauigkeit erlaubt.
Zusammenfassung Wir befinden uns derzeit auf dem spannenden Weg vom einzelnen Quantensystem zu gut kontrollierten, großen Quanten‐Vielteilchensystemen. Die Suche nach Systemen und Methoden, die eine solche Skalierung ermöglichen, ist eine enorme Herausforderung. Ein vielversprechender Weg sind mit optischen Pinzetten manipulierbare Atomketten. Mit einem akustooptischen Deflektor, der über einen Mix aus Radiofrequenzsignalen angesteuert wird, kann man viele optische Pinzetten in einer Reihe zugleich erzeugen. In einer Hochvakuumzelle lassen sich somit ultrakalte Atome fangen und zu einer Kette anordnen. Durch Anregung in stark polarisierbare Rydberg‐Zustände kann man die gefangenen Atome miteinander wechselwirken lassen. Die Atomketten dienen als Quantensimulatoren und erlauben es, grundlegende Effekte wie Quantenphasenübergänge zu untersuchen. Ein Ziel ist es, Quantentechnologien weiter zu entwickeln und Quantencomputer zu realisieren. Systeme mit rund 50 Quantenbits sind bereits demonstriert worden.