Superconducting nanowire detection and gas-phase photochemistry

Marcel Emanuel Strauß

Published Sep 28, 2026• 0 citations

Abstract

Die Materiewelleninterferometrie ermöglicht eine direkte Prüfung des Superpositionsprinzips an Objekten mit zunehmender Masse und Komplexität. In den vergangenen Jahrzehnten wurde die Interferenz von Atomen, Molekülen und Metallclustern mit Massen bis 170 kDa nachgewiesen. Ob sich dieser Ansatz auf Proteine übertragen lässt, ist bislang eine offene Frage. Eine solche Erweiterung würde die Quantenmechanik an Objekten hoher struktureller und funktioneller Komplexität untersuchen und quantenbasierte Messungen von elektrischen Polarisierbarkeiten, optischen Absorptionsquerschnitten, Dipolmomenten sowie Konformationsdynamiken neutraler Biomoleküle ermöglichen. Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Entwicklung der experimentellen Grundlagen, auf denen ein Interferometer für Proteine basieren kann. Drei Bestandteile sind hierfür erforderlich: eine Quelle neutraler Biomoleküle, ein Gittermechanismus zur kohärenten Spaltung der Materiewelle und ein Detektor zum Nachweis einzelner Teilchen. Die hier präsentierte Arbeit stellt zwei experimentelle Verfahren vor, die diese Anforderungen erfüllen. Photospaltbare Tags wandeln massenselektierte Ionen in neutrale Moleküle um und bilden die Grundlage optischer Fragmentationsgitter, während supraleitende Nanodrahtdetektoren die Detektion langsamer neutraler Moleküle und biomolekularer Ionen ermöglichen. Drei Familien photospaltbarer Tags werden untersucht. Ruthenium-Polypyridyl-Komplexe werden im ultravioletten Spektralbereich bei 266 und 355 nm charakterisiert, BODIPY-Onium-Photokäfige verlagern den Spaltmechanismus in den sichtbaren Bereich, und MeO-NDBF-Derivate können bei 355 nm gespalten werden. Die Tags werden an Peptide und Proteine angebracht, darunter Oxytocin, Insulin, Lysozym und RNase A, und hinsichtlich ihrer photochemischen Eigenschaften charakterisiert. Dies umfasst Messungen von Wirkungsquerschnitten sowie die Bestimmung wesentlicher Spaltprodukte, die zur Ladungsreduktion oder Neutralisation beitragen. Der zweite Teil dieser Arbeit charakterisiert supraleitende Nanodrahtdetektoren anhand von drei Teilchenklassen. Untersucht werden NbTiN Nanodrähte mit 9,5 nm dicken Filmen und Drahtbreiten zwischen 60 und 500 nm, einem Füllfaktor von 50 Prozent, sowie aktiven Flächen von Meandern zwischen 20×20 und 200×200 µm². Die Reaktionszeiten von diesen Detektoren liegen im Subnanosekundenbereich, während Totzeiten von einigen zehn Nanosekunden erreicht werden. Einfach geladene Ionen, darunter Chromophore, Peptide und Proteine mit Massen von 0,5 bis 25 kDa, dienen zur Charakterisierung der Detektorreaktion bei wohldefinierten kinetischen Energien von 50 bis 1000 eV. Zudem werden neutrale Perfluordekalin- und Tetraphenylporphyrinmoleküle in einer Überschallexpansion aus Helium mit Auftreffgeschwindigkeiten von 800 bis 1600 m/s auf den Detektor gelenkt, was Energien von etwa 2 bis 8 eV entspricht. Metastabile Helium- und Argonatome tragen interne Anregungsenergien von 19,8 und 11,5 eV und prüfen die Detektorreaktion auf elektronische Anregungsenergie. Über diese Klassen hinweg erfassen diese Detektoren langsame neutrale Moleküle und niederenergetische biomolekulare Ionen in einem Bereich, in dem herkömmliche Teilchendetektoren stark an Effizienz verlieren. Insgesamt zeigt diese Arbeit, dass photospaltbare Tags zur optischen Ladungsentfernung und als Fragmentationsgitter dienen können und dass supraleitende Nanodrahtdetektoren als Schlüsseltechnologien in der Materiewelleninterferometrie ihre Anwendung finden.

DOI: 10.25365/thesis.81980

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Optische Kaskadierung zweier räumlich getrennter Proben unter Verwendung fluoreszierender photoschaltbarer Moleküle

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Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.

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Die Welleneigenschaften massiver Teilchen wurden 1923 von Louis deBroglie vorhergesagt. Die experimentelle Untersuchung dieses Superpositions-Prinzips von komplexen Teilchen ist weiterhin ein aktives Forschungsfeld. Neue Techniken in molekularer Materiewelleninterferometrie sind darauf ausgerichtet den Massenbereich von MDa und größer zu untersuchen. Unabhängig vom Aufbau des Interferometers ist ein wichtiger Punkt die Herstellung von neutralen Teilchenstrahlen. Dabei ist die Produktion von wohldefinierten Strahlen aus kalten, neutralen Molekülen in der Gasphase weiterhin eine große Herausforderung. In dieser Dissertation werden zwei unterschiedliche Konzepte von Quellen für molekulare Materiewelleninterferometrie beschrieben, die das Potential haben den Massenbereich in bisherigen Experimenten zu vergrößern. Als erstes wurde Laserdesorption von neutralen, funktionalisierten organischen Molekülen mit Massen bis 25 kDa in Kombination mit VUV Photoionisation untersucht. Die Moleküle wurden intakt von einer Probenoberfläche mittels Laserdesorption heruntergelöst und in der Gasphase ionisiert. Die gemessenen Geschwindigkeitsverteilungen und Ionisationskurven zeigen, dass diese Technik schon in derzeit aufgebauten Interferometern eingesetzt werden kann. Für Materiewelleninterferometrie mit schwereren Teilchen ist eine andere Quelle notwendig. Hierfür wurde die Kopplung einer linearen Radiofrequenzfalle an ein Interferometer untersucht. In einem ersten Schritt wurde eine lineare Ionenfalle mit zerstörungsfreier Detektion entwickelt. Die Molekülionen werden mittels MALDI produziert und durch Fluoreszenz detektiert. In dieser Arbeit konnte das Speichern und die Detektion von Ionenwolken im Massenbereich bis 1 MDa gezeigt werden. Ausserdem wurde in dieser Arbeit ein neuartiges Konzept zur sympathetischen Kühlung von molekularen Ionen unabhängig ihres Masse-zu-Ladung Verhältnis untersucht. Geeignete experimentelle Konditionen wurden in ausführlichen Simulationen gesucht und in Experimenten wurde die Speicherung von schweren und leichten Ionen in einer Zwei-Frequenzfalle untersucht.

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Interferometry and metrology with macromolecules

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Die Untersuchung von Materiewellen ist ein aktives Feld innerhalb der Quantenphysik. Materiewelleninterferometer kommen in zahlreichen Labors zum Einsatz, beispielsweise fur Prazisionsmessungen physikalischer Konstanten oder zur Untersuchung von Teilcheneigenschaften. In dieser Dissertation wird der Aufbau und Einsatz eines Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometers (KDTLI) beschrieben, das es erlaubt die Experimente auf einen bislang unzuganglichen Massenbereich auszudehnen. Ein Kapitza-Dirac-Talbot-Lau Interferometer ist ein aus drei Gittern bestehendes Nahfeldinterferometer, das sich auf Grund seines sehr gunstigen Skalierungsverhaltens hervorragend zur Untersuchung der besonders kurzen de Broglie Wellenlangen schwerer Teilchen eignet. Ein weiterer Vorzug des Designs ist die Moglichkeit inkoharente Teilchenstrahlen zu verwenden. Der damit verbundene Wegfall von Kollimatoren ermoglicht eine im Vergleich zum Fernfeld um viele Grosenordnungen hohere Zahlrate, was in Anbetracht der meist geringen Strahlintensitat der Quellen und der niedrigen Effizienz der Detektoren fur schwere Molekule einen bedeutenden Vorteil darstellt. Im Gegensatz zu bislang realisierten Talbot-Lau Interferometern ist das mittlere der drei Gitter beim KDTLI als optisches Gitter ausgefuhrt. Dadurch lasst sich der stark dispersive Effekt der Van-der-Waals Wechselwirkung zwischen den Gittern und den untersuchten Molekulen vermeiden. Das Interferometer kann daher selbst mit den sehr breiten Geschwindigkeitsverteilungen effusiver Quellen betrieben werden. Ein KDTLI weist eine hohe Empfindlichkeit gegenuber auseren Kraften auf und eignet sich daher hervorragend zur Vermessung zahlreicher Molekuleigenschaften. In dieser Arbeit werden unter anderem Messungen der Polarisierbarkeit und der Suszeptibilitat vorgestellt. Aus diesen Daten lassen sich z.B. Erkenntnisse uber die Struktur und die interne Dynamik der untersuchten Molekule gewinnen. Bemerkenswert ist hierbei auch die Feststellung, dass selbst heise, hoch angeregte Molekule, die rasche Konformationsanderungen vollziehen, einen unverminderten Interferenzkontrast zeigen. In der vorliegenden Dissertation werden Experimente mit fluorierten, organischen Molekulen mit einer Masse von bis zu 7000 atomaren Masseneinheiten beschrieben. Die untersuchten Molekule sind die schwersten Teilchen fur die bislang Interferenzverhalten nachgewiesen werden konnte. Mit Hilfe der hier demonstrierten Technologie konnte sich diese Massengrenze noch um bis zu zwei Grosenordnungen steigern lassen, was eine Uberprufung alternativer Modelle des quanten-klassischen Ubergangs ermoglichen wurde.

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Lithographie und Materialwellenoptik mit lasergekühlten Atomstrahlen

Peter Engels

Zusammenfassung Innerhalb der modernen Atomphysik hat sich die Atomoptik als ein zentrales Forschungsfeld etabliert.Insbesondere die Atomlithographie, die eine der bedeutendsten Anwendungen der Atomoptik ist, und atomare Leiterstrukturen nehmen dabei eine herausragende Stellung ein.Während alle bisherigen Experimente auf dem Gebiet der Atomlithographie stets mit thermischen Atomstrahlen durchgeführt wurden, demonstriert die vorliegende Arbeit den erstmaligen Einsatz eines abgebremsten Atomstrahles für die Atomlithographie, woraus sich für dieses Verfahren innovative Perspektiven ergeben.Darüber hinaus befaßt sich diese Arbeit auch mit der Entwicklung magnetischer Leiterstrukturen, die sich als ein flexibles neues atomoptisches Element zur Manipulation langsamer Strahlen erweisen.Im Rahmen des Forschungsschwerpunktes Atomlithographie wurden sowohl verschiedenartige Resists für Ne* als auch der Einsatz von Lichtkräften zur Nanostrukturierung charakterisiert und bewertet.Zwei der untersuchten Resists stammten dabei aus dem Gebiet der SAMs (self-assembled monolayers).Hier konnte experimentell gezeigt werden, daß SAM-Schichten, die von Dodecanthiol-Molekülen bzw.von Octadecyltrichlorsilan-Molekülen (OTS) gebildet werden, durch Bestrahlung mit Ne* in geeigneter Weise verändert werden können.Im Falle des OTS gelang es sogar mit Hilfe der Rasterkraftmikroskopie (AFM), erstmalig in der Atomlithographie mit metastabilen Edelgasen einen direkten Topographiekontrast ohne jeglichen Ätzprozeß festzustellen.Dies erlaubt Rückschlüsse auf die Schädigung, die SAM-Schichten bei Bestrahlung mit Ne* erfahren.Weiterhin konnte auch die durch Ne* induzierte Abscheidung von Hintergrundgasmolekülen benutzt werden, um Ätzmasken zu erzeugen und damit Oberflächen zu strukturieren.Als Prototyp für ein atomoptisches Element, mit dem eine Fokussierung des Atomstrahles bis in den Nanometerbereich möglich ist, wurde eine optische Stehwelle untersucht.Zur theoretischen Simulation wurden sowohl klassische Trajektorienrechnungen als auch eine quantenmechanische Wellenpropagation benutzt.Schwierigkeiten, die sich bei der Fokussierung speziell eines langsamen Strahles ergaben, konnten durch die Entwicklung eines Verfahrens umgangen werden, welches zusätzlich zum Fokussieren auch einen Umpumpprozeß zwischen inneren Zuständen der Atome ("Quenching") verwendet.Die erfolgreiche Lokalisation von Atomen im Inneren einer solchen Stehwelle konnte experimentell sowohl indirekt mit Hilfe eines MCP-Detektors als auch direkt mit Hilfe der Atomlithographie nachgewiesen werden.Als neues und flexibles atomoptisches Element für langsame Atomstrahlen, welches sowohl für die Atomlithographie als auch für viele Grundlagenexperimente zukunftsweisend ist, wurden magnetische Leiterstrukturen entwickelt, eingesetzt und charakterisiert.Die zum Führen des Atomstrahles benutzten Magnetfelder wurden dabei durch stromdurchflossene Leiter erzeugt.Hiermit gelang es u.a., den Atomstrahl entlang eines s-kurvenförmigen Verlaufes mit Kurvenradien von 45 cm zu führen.Schließlich wurde auch eine Miniaturisierung solcher Leiter in Form von lithographisch auf einer Chipoberfläche aufgebrachten elektrischen Leiterbahnen demonstriert.Dies stellt einen ersten Schritt auf dem Weg zu integrierten atomoptischen Elementen dar, bei denen alle Komponenten eines Experimentes auf einem einzigen Chip integriert werden.Die vorliegende Arbeit dokumentiert damit nicht nur innovative Verfahren zur Nanostrukturierung von Oberflächen, sondern zeigt zudem auch zukünftige Wege für eine integrierte und kohärente Atomoptik mit weitreichenden Anwendungsgebieten auf.

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Matter-wave interferometry with metal nanoparticles

Sebastian Pedalino

Nach heutigem Verständnis beschreibt die Quantenmechanik physikalische Systeme unabhängig von Masse, Größe oder Komplexität. Dabei wird jedem System eine Wellenfunktion zugeordnet. Teilchen können sich demnach als Materiewellen ausbreiten und quantenmechanische Effekte wie Beugung und Interferenz zeigen. Mit wachsender Masse und Komplexität wird die experimentelle Beobachtung von Interferenz jedoch immer anspruchsvoller. Die Zahl innerer Freiheitsgrade nimmt zu, und die Wechselwirkungen mit der Umgebung werden stärker und häufiger. Dadurch wird es schwieriger, solche Systeme ausreichend zu isolieren, sodass ihre Kohärenz sehr schnell verloren geht. Sowohl die kurzen de-Broglie-Wellenlängen als auch die Dekohärenz erklären damit hinreichend, warum Quanteninterferenz im Alltag nicht zu beobachten ist. Ob darüber hinaus bislang unbeobachtete Modifikationen der Quantenmechanik existieren, bleibt eine offene Frage. Materiewelleninterferometrie eignet sich besonders gut, dieser Frage nachzugehen, da Interferenz eine direkte Folge des Superpositionsprinzips ist und das Experiment gleichermaßen empfindlich auf Umgebungseinflüsse wie auf hypothetische Modifikationen der Quantentheorie reagiert. In der vorliegenden Arbeit beschreibe ich die Konzeption und den Aufbau des Multi-scale Cluster Interference Experiments (MUSCLE). Dabei handelt es sich um ein Talbot-Lau-Interferometer mit kryogener Gasaggregationsquelle, einer Gitterperiode von 133 nm und einem Gitterabstand von einem Meter. Die neue Plattform ermöglicht Materiewelleninterferenz bei de-Broglie-Wellenlängen bis in den Femtometerbereich. Neben einer ausführlichen Beschreibung des experimentellen Aufbaus und der Justierverfahren charakterisiere ich die Clustereigenschaften, die ihre Wechselwirkung mit den Gittern bestimmen, und berichte über die ersten experimentellen Ergebnisse. Wir demonstrieren erstmals Materiewelleninterferenz massiver Natrium-Nanopartikel und etablieren damit Metalle als neue Materialklasse für die Interferometrie. Jedes Teilchen besteht aus mehr als 7000 Atomen, die räumliche Delokalisierung über 133 nm übertrifft den Teilchendurchmesser um mehr als eine Größenordnung, und die Masse von über 170 kDa stellt einen neuen Rekord in der Materiewelleninterferometrie dar. Im Rahmen der experimentellen Unsicherheit sind die Ergebnisse mit der linearen Quantenmechanik vereinbar. Mit einer erreichten Makroskopizität von µ= 15,5 schränken wir massenabhängige dynamische Modifikationen der Schrödinger-Gleichung weiter ein und übertreffen frühere Experimente um eine weitere Größenordnung. Im Moiré-Regime messen wir darüber hinaus stabile und kontrastreiche Streifen für noch größere Cluster im Megadalton-Bereich. Dies zeigt, dass das Interferometer auch in diesem Massenbereich hinreichend justiert und gegen äußere Störeinflüsse abgeschirmt ist. Wir ermitteln eine potenzielle Empfindlichkeit gegenüber äußeren Kräften von bis zu 10^-34 N, die klassische Moiré- und quantenmechanische Interferenzstreifen gleichermaßen beeinflussen. Der Einsatz ultravioletter Gitter macht MUSCLE mit einer Vielzahl metallischer Materialien kompatibel und eröffnet neben Quanteninterferenz und empfindlichen Kraftmessungen auch den Zugang zu elektrischen, optischen und magnetischen Eigenschaften isolierter Nanopartikel.

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