Compteur de photons micro-ondes haute performance et application à la résonance magnétique de spins individuels Depuis plusieurs décennies, la détection de photons uniques dans les longueurs d'ondes optiques est réalisée de manière routinière dans nombre d'expériences. En revanche, le même type de détection dans les micro-ondes est une invention récente. Le schéma de détection est basé sur un mélange à quatre ondes, convertissant le photon à détecter et un photon de pompe en un autre photon plus l'excitation d'un bit quantique supraconducteur. L'excitation du bit quantique permet d'enregistrer l'évènement de conversion de fréquence, et donc d'effectivement détecter un photon micro-onde par lecture de l'état du bit quantique. L'objectif principal de cette thèse fut d'améliorer la sensibilité de ce détecteur en jouant sur deux paramètres : d'une part, l'amélioration de l'efficacité de détection, et d'autre part, la réduction des faux positifs d'origine thermique. L'efficacité de détection a été augmentée par diverses améliorations de la fabrication du détecteur ayant permis l'augmentation du temps de relaxation du bit quantique (autrement dit, de ralentir l'oubli de la détection). Quant à la réduction du bruit thermique, elle a été obtenue par filtrage par la bande passante du détecteur rendue réglable. Toutes ces améliorations ont permis d'atteindre une sensibilité de 3∙10 ⁻²³ W/√Hz. Cette sensibilité, trois fois meilleure que celle de la génération précédente, a été mise à profit dans des expériences de détection de spins dans des cristaux de tungstate de calcium. Dans ces expériences, les spins d'électrons d'ions erbium sous forme d'impuretés du cristal sont soumis à un champ magnétique provoquant une levée de dégénérescence Zeeman et sont couplés à un résonateur accélérant leur relaxation radiative dans les micro-ondes. Excités à l'aide d'impulsions micro-ondes qui leur sont envoyées par l'intermédiaire du même résonateur, les spins soumis à l'effet Zeeman y relaxent par émission de photons micro-ondes, à raison d'un photon pour chaque spin. La fréquence exacte de chacun de ces photons dépendant de l'environnement cristallin au voisinage direct des spins qui les ont émis, et le détecteur de photons micro-ondes étant en mesure de discriminer ces fréquences, ce montage permet effectivement la détection de spins électroniques individuels. Par ailleurs, chacun de ces spins électroniques étant sensible aux variations de son environnement magnétique, majoritairement constitué en l'occurrence de spins nucléaires de tungstène, de légères variations de la fréquence de ces spins électroniques peuvent être observées à l'aide du détecteur de photons micro-ondes uniques, cela revenant à connaître l'état de chacun de ces spins nucléaires. Cette détection indirecte de spins nucléaires a été rendue possible par la sensibilité accrue du détecteur, permettant de diviser le temps de détection par presque dix. Par ailleurs, divers travaux ont été menés afin de faire passer la fabrication de ce détecteur de la puce individuelle à la pleine plaque.
Compteur de photons micro-ondes haute performance et application à la résonance magnétique de spins individuels Depuis plusieurs décennies, la détection de photons uniques dans les longueurs d'ondes optiques est réalisée de manière routinière dans nombre d'expériences. En revanche, le même type de détection dans les micro-ondes est une invention récente. Le schéma de détection est basé sur un mélange à quatre ondes, convertissant le photon à détecter et un photon de pompe en un autre photon plus l'excitation d'un bit quantique supraconducteur. L'excitation du bit quantique permet d'enregistrer l'évènement de conversion de fréquence, et donc d'effectivement détecter un photon micro-onde par lecture de l'état du bit quantique. L'objectif principal de cette thèse fut d'améliorer la sensibilité de ce détecteur en jouant sur deux paramètres : d'une part, l'amélioration de l'efficacité de détection, et d'autre part, la réduction des faux positifs d'origine thermique. L'efficacité de détection a été augmentée par diverses améliorations de la fabrication du détecteur ayant permis l'augmentation du temps de relaxation du bit quantique (autrement dit, de ralentir l'oubli de la détection). Quant à la réduction du bruit thermique, elle a été obtenue par filtrage par la bande passante du détecteur rendue réglable. Toutes ces améliorations ont permis d'atteindre une sensibilité de 3∙10 ⁻²³ W/√Hz. Cette sensibilité, trois fois meilleure que celle de la génération précédente, a été mise à profit dans des expériences de détection de spins dans des cristaux de tungstate de calcium. Dans ces expériences, les spins d'électrons d'ions erbium sous forme d'impuretés du cristal sont soumis à un champ magnétique provoquant une levée de dégénérescence Zeeman et sont couplés à un résonateur accélérant leur relaxation radiative dans les micro-ondes. Excités à l'aide d'impulsions micro-ondes qui leur sont envoyées par l'intermédiaire du même résonateur, les spins soumis à l'effet Zeeman y relaxent par émission de photons micro-ondes, à raison d'un photon pour chaque spin. La fréquence exacte de chacun de ces photons dépendant de l'environnement cristallin au voisinage direct des spins qui les ont émis, et le détecteur de photons micro-ondes étant en mesure de discriminer ces fréquences, ce montage permet effectivement la détection de spins électroniques individuels. Par ailleurs, chacun de ces spins électroniques étant sensible aux variations de son environnement magnétique, majoritairement constitué en l'occurrence de spins nucléaires de tungstène, de légères variations de la fréquence de ces spins électroniques peuvent être observées à l'aide du détecteur de photons micro-ondes uniques, cela revenant à connaître l'état de chacun de ces spins nucléaires. Cette détection indirecte de spins nucléaires a été rendue possible par la sensibilité accrue du détecteur, permettant de diviser le temps de détection par presque dix. Par ailleurs, divers travaux ont été menés afin de faire passer la fabrication de ce détecteur de la puce individuelle à la pleine plaque.
Mitigation du bruit pour le comptage de photon microonde unique La détection de photons uniques est depuis longtemps maîtrisée dans le domaine optique, mais demeure un défi aux fréquences microondes. Le développement de détecteurs de photons micro-ondes uniques ouvre de nouvelles perspectives, avec des applications allant de la recherche d’axions aux systèmes quantiques hybrides, jusqu’à l’informatique quantique supraconductrice. Ces dispositifs exploitent l’interaction entre photons itinérants et qubits supraconducteurs pour réaliser une mesure non destructive quantique de l’état du photon — une approche qui se distingue fondamentalement des détecteurs optiques traditionnels, de nature absorptive. Dans ce travail, nous développons un protocole de détection en cascade permettant de mesurer plusieurs fois l’état d’un photon, en distribuant l’information sur plusieurs qubits. Cette stratégie réduit significativement le bruit local intrinsèque, offrant une amélioration de deux ordres de grandeur de la sensibilité, tout en maintenant une efficacité élevée. Le détecteur que nous proposons repose sur la concaténation cohérente de deux processus de mélange à quatre ondes sur une même puce. Ce schéma garantit une dynamique cohérente quantique et permet d’ajuster dynamiquement la bande passante du détecteur — un atout essentiel pour des environnements soumis au bruit thermique. Nous démontrons une sensibilité intrinsèque de (8 ± 1) × 10−24 W/√Hz at 8.798 GHz, limitée uniquement par le bruit thermique du résonateur d’entrée. Enfin, nous discutons des limitations actuelles et illustrons des avancées récentes.
Résonance magnétique avec des champs micro-ondes quantiques Dans une expérience classique de résonance paramagnétique électronique (RPE), le couplage entre les spins et leur environnement électromagnétique est faible, limitant considérablement la sensibilité de la mesure. Grâce à l’utilisation combinée d'un amplificateur paramétrique Josephson et de micro-résonateurs supraconductuers de hauts facteurs de qualité refroidis à quelques millikelvins, ce travail rapporte la conception et la mise en œuvre d’un spectromètre RPE dont la sensibilité de détection est limitée par les fluctuations quantiques du champ électromagnétique au lieu d’un bruit d’origine thermique ou technique. Des mesures de RPE pulsée sur un ensemble de doneurs Bismuth dans le silicium permettent de démontrer une sensibilité de 1700 spins détectés par écho de Hahn avec un signal-sur-bruit unitaire. La sensibilité est encore améliorée en générant un état de vide comprimé dans le guide d'onde de détection, ce qui réduit les fluctuations quantiques au-delà de la limite quantique. Les hauts facteurs de qualité et le petit volume de mode du résonateur supraconducteur développés pour une sensibilité accrue accroit également le couplage spin-résonateur jusqu'au point où les fluctuations quantiques ont un effet dramatique sur la dynamique des spins. En effet, l’émission spontanée de photons dans le résonateur micro-onde est considérablement renforcée par l'effet Purcell, ce qui en fait le mécanisme de relaxation de spin dominant. Le taux de relaxation est augmenté de trois ordres de grandeur lorsque les spins sont accordés à résonance, démontrant que la relaxation de spin peut-être contrôlée sur demande. Nos résultats fournissent une méthode nouvelle et universelle pour initialiser des systèmes de spin dans leur état fondamental, avec des applications en résonance magnétique et en information quantique.
Un détecteur à haute inductance cinétique de photon micro-onde Les détecteurs de photons uniques aux fréquences visibles sont des outils essentiels dans de nombreux domaines de la technologie quantique, tels que la distribution de clés quantiques ou l'optique quantique. Cependant, la réalisation de détecteurs de photons uniques micro-ondes continus et hautement efficaces reste un défi. Dans cette thèse, nous proposons et mettons en œuvre un détecteur de photons micro-ondes basé sur une jonction tunnel supraconductrice couplée à une cavité micro-ondes. Les photons incidents à la fréquence du résonateur sont absorbés par la jonction via un effet tunnel inélastique de quasiparticules, ce qui entraîne un courant tunnel photo-assisté mesurable. Pour augmenter le taux d'effet tunnel inélastique, le résonateur est fabriqué en aluminium granulaire, ce qui conduit à une impédance caractéristique du mode de l'ordre du quantum de résistance. En mesurant le courant dû aux processus d'ordre supérieur, nous calibrons le détecteur et estimons l'efficacité quantique à 0,83, un ordre de grandeur plus élevé que celui rapporté dans la littérature pour les détecteurs basés sur l'effet tunnel photo-assisté. En plus du courant photo-assisté, la puissance émise par l'échantillon est mesurée, et il est démontré que le même dispositif peut être utilisé pour refroidir efficacement un circuit supraconducteur. Nous discutons de la compatibilité du détecteur de photons mis en œuvre avec les techniques de comptage de charge nécessaires pour discerner les électrons individuels, tels que les RF-SET. Nous réalisons un RF-SET à l'aide d'un résonateur granulaire en aluminium à haute impédance, et nous montrons une forte absorption de photons pour des tensions de polarisation et de grille appropriées. En outre, nous mesurons la sensibilité à la charge de ce dispositif à un niveau aussi bas que 5e-5 e/sqrt(Hz). Ainsi, les expériences de ce travail montrent que la combinaison d'un transistor radiofréquence à électron unique avec un convertisseur photon-électron à haute efficacité basé sur l'effet tunnel inélastique pourrait conduire à un compteur de photons micro-ondes unique pratique.
Adressage de spins électroniques individuels par un résonateur micro-onde supraconducteur Les spins uniques dans les solides sont de bons candidats pour la mise en œuvre de bits quantiques pour le traitement de l'information quantique grâce à leurs longs temps de cohérence. Cependant, en tant qu'objets quantiques individuels à l'échelle atomique, ils sont difficiles à traiter et à enchevêtrer les uns avec les autres. Ce travail de thèse explore deux approches distinctes mais liées pour manipuler et détecter des spins uniques ; toutes deux utilisent des circuits quantiques hybrides fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans la première approche, la résonance paramagnétique électronique (RPE) de spins individuels est démontrée en détectant leur fluorescence : un compteur de photons micro-onde détecte le photon émis par un spin excité. Les spins utilisés sont des ions paramagnétiques d'erbium dans un cristal de scheelite, et sont couplés magnétiquement à un résonateur planaire supraconducteur de facteur de qualité élevé. Ils sont détectés individuellement avec un rapport signal/bruit de 1,9 en une seconde. Le signal de fluorescence présente de l'antibunching (dégroupement), prouvant ainsi qu'il provient d'émetteurs individuels. Des temps de cohérence allant jusqu'à 3 ms sont mesurés, limités par le temps de vie radiatif du spin. Cette expérience de contrôle quantique d'un spin unique ouvre également la voie à de nouvelles applications de RPE, notamment pour la caractérisation d'objets microscopiques. Dans la seconde approche, la détection des spins est basée sur l'exploitation du degré de liberté de charge des spins de trous et de leur forte interaction spin-orbite intrinsèque. Nous démontrons une nouvelle plateforme compacte composée de boîtes quantiques définis électrostatiquement dans l'AsGa, et pré-remplis de spins de trous par illumination dans le domaine optique ; les spins sont couplés électriquement à un résonateur supraconducteur pour sonder leurs états de charge et de spin. En utilisant ce résonateur en régime de lecture dispersive, nous montrons que des sauts de charge unique dans les boîtes quantiques peuvent être détectées après l'illumination. Il s'agit d'une étape cruciale dans l'étude du spin d'un trou unique dans un semi-conducteur. Dans l'ensemble, les deux méthodes présentées dans cette thèse ouvrent de nouvelles voies pour le développement des capteurs quantiques et du traitement quantique de l'information.
Les détecteurs de photons uniques aux fréquences visibles sont des outils essentiels dans de nombreux domaines de la technologie quantique, tels que la distribution de clés quantiques ou l'optique quantique. Cependant, la réalisation de détecteurs de photons uniques micro-ondes continus et hautement efficaces reste un défi. Dans cette thèse, nous proposons et mettons en œuvre un détecteur de photons micro-ondes basé sur une jonction tunnel supraconductrice couplée à une cavité micro-ondes. Les photons incidents à la fréquence du résonateur sont absorbés par la jonction via un effet tunnel inélastique de quasiparticules, ce qui entraîne un courant tunnel photo-assisté mesurable. Pour augmenter le taux d'effet tunnel inélastique, le résonateur est fabriqué en aluminium granulaire, ce qui conduit à une impédance caractéristique du mode de l'ordre du quantum de résistance. En mesurant le courant dû aux processus d'ordre supérieur, nous calibrons le détecteur et estimons l'efficacité quantique à 0,83, un ordre de grandeur plus élevé que celui rapporté dans la littérature pour les détecteurs basés sur l'effet tunnel photo-assisté. En plus du courant photo-assisté, la puissance émise par l'échantillon est mesurée, et il est démontré que le même dispositif peut être utilisé pour refroidir efficacement un circuit supraconducteur. Nous discutons de la compatibilité du détecteur de photons mis en œuvre avec les techniques de comptage de charge nécessaires pour discerner les électrons individuels, tels que les RF-SET. Nous réalisons un RF-SET à l'aide d'un résonateur granulaire en aluminium à haute impédance, et nous montrons une forte absorption de photons pour des tensions de polarisation et de grille appropriées. En outre, nous mesurons la sensibilité à la charge de ce dispositif à un niveau aussi bas que 5e-5 e/sqrt(Hz). Ainsi, les expériences de ce travail montrent que la combinaison d'un transistor radiofréquence à électron unique avec un convertisseur photon-électron à haute efficacité basé sur l'effet tunnel inélastique pourrait conduire à un compteur de photons micro-ondes unique pratique.
Développement de la spectroscopie par résonance de spin électronique pour les échantillons picolitre à l'aide de circuits supraconducteurs La résonance de spin électronique (RSE) est une méthode de spectroscopie qui permet d'identifier et de caractériser les espèces paramagnétiques. Elle repose généralement sur la détection du rayonnement micro-onde absorbé ou émis par des spins inséré dans un résonateur micro-ondes accordé à leur fréquence de précession de Larmor. En raison du faible couplage entre le spin et le champ micro-onde, la spectroscopie RSE conventionnelle a une faible sensibilité. Des expériences récentes ont démontré que les circuits quantiques supraconducteurs ont le potentiel d'améliorer la sensibilité de la détection des spins jusqu'à la détection d'un seul spin, notamment en utilisant un résonateur à petit volume de mode et à facteur de qualité élevé. Cependant, ces démonstrations ont été réalisées dans des conditions très restrictives, en utilisant des systèmes de spin cristallins bien connus. Pour sonder des échantillons chimiques ou biologiques, les spectromètres à circuits quantiques doivent être adaptés pour être robustes aux pertes. Celles-ci ont typiquement deux origines : les pertes diélectriques introduites par les échantillons, le plus souvent aqueux, et les pertes provenant du champ magnétique statique nécessaire pour accorder les spins électroniques à la fréquence du résonateur. Ce doctorat s’est focalisé sur la mise en œuvre d'un résonateur qui atteindrait une sensibilité RSE proche de l’état de l’art tout en étant robuste aux pertes diélectriques et aux champs magnétiques intenses. En utilisant des films de NbTiN déposés sur du saphir, il est démontré que les résonateurs micro-ondes ont des facteurs de qualité supérieurs à Q=105 dans le champ magnétique, même lorsque des échantillons avec des pertes diélectriques supérieures à tan d > 0,05 sont introduits. Les pertes intrinsèques du résonateur s’avèrent néanmoins dépendre du champ magnétique, avec notamment des raies apparaissant à des champs magnétiques spécifiques démontrant un couplage à des systèmes de spins parasites. Au cours de la thèse, des techniques de nanofabrication atténuant la contribution de ces contaminants ont été mises au point, telles que la gravure par masque dur et le recuit post-fabrication, menant à l’élimination de toutes les raies sauf une. Enfin, le spectromètre a été testé sur une espèce de référence, le BDPA (α,γ-Bisdiphenylene-β-phenylallyl), un marqueur RSE fréquemment utilisé.