Cette thèse explore les effets d'électrodynamique quantique en cavité (cQED) à travers le couplage de nanocristaux de pérovskite individuels, également appelés boîtes quantiques de pérovskite (pQD), à une microcavité Fabry-Pérot ouverte. Depuis leur première synthèse en 2015, les pQD sont devenues des candidates prometteuses pour les technologies quantiques, grâce à leurs remarquables propriétés optiques, leur fabrication simple et peu coûteuse, ainsi que leur capacité à émettre des photons uniques jusqu'à température ambiante. À des températures cryogéniques, elles présentent des temps de cohérence suffisamment longs pour être comparables aux temps de vie excitoniques, une caractéristique essentielle pour l'émission de photons uniques indiscernables. La microcavité Fabry-Pérot ouverte joue un rôle crucial dans cette étude. Elle se compose de deux miroirs, dont l'un est un micromiroir concave placé à l'extrémité d'une fibre optique, tandis que l'autre est un miroir plan sur lequel sont déposées les pQD, protégées par une matrice de polystyrène. Ce design de cavité est particulièrement adapté aux études précises des effets cQED, car il permet un ajustement optimal de l'accord spectral et spatial entre l'émetteur et la cavité. Cette microcavité a été intégrée dans un cryostat, permettant des mesures à température cryogénique et l'analyse comparative des mêmes pQD en espace libre et en cavité. Une première étude des pQD en espace libre a permis d'identifier une alternance entre deux états excitoniques, neutre et chargé. Cette alternance a été mise en évidence par des mesures d'auto-corrélation, qui ont également révélé des temps caractéristiques liés aux transitions entre ces états. Contrairement aux boîtes quantiques colloïdales II-VI, où les états chargés entraînent une extinction de l'émission, les pQD semblent afficher une stabilité d'émission globale élevée, en raison d'un rendement radiatif similaire pour les états neutre et chargé. Le couplage entre la cavité et plusieurs pQD a ensuite démontré une accélération significative du temps de vie excitonique, atteignant un facteur de 2.1. Cette accélération par l'effet Purcell pourrait contribuer à l'augmentation du rapport T2/2T1 et par conséquent, accroître l'indiscernabilité des photons émis, bien que cet effet reste à mesurer précisément. L'étude a également permis de mesurer le couplage de Rabi entre les pQD et la cavité, avec des valeurs comprises entre 15 µeV et 31 µeV, en fonction du volume de mode de la cavité. Ces résultats indiquent un régime de couplage faible, mais laissent entrevoir la possibilité d'atteindre le couplage fort. Pour y parvenir, plusieurs stratégies sont envisagées : réduire le déphasage pur à l'aide de contacts électriques permettant de contrôler l'état de charge dans l'échantillon, utiliser des pQD synthétisées avec des ligands multisites, ou encore diminuer le volume de la cavité grâce à l'intégration d'un concentrateur de champ.
Cette thèse explore les effets d'électrodynamique quantique en cavité (cQED) à travers le couplage de nanocristaux de pérovskite individuels, également appelés boîtes quantiques de pérovskite (pQD), à une microcavité Fabry-Pérot ouverte. Depuis leur première synthèse en 2015, les pQD sont devenues des candidates prometteuses pour les technologies quantiques, grâce à leurs remarquables propriétés optiques, leur fabrication simple et peu coûteuse, ainsi que leur capacité à émettre des photons uniques jusqu'à température ambiante. À des températures cryogéniques, elles présentent des temps de cohérence suffisamment longs pour être comparables aux temps de vie excitoniques, une caractéristique essentielle pour l'émission de photons uniques indiscernables. La microcavité Fabry-Pérot ouverte joue un rôle crucial dans cette étude. Elle se compose de deux miroirs, dont l'un est un micromiroir concave placé à l'extrémité d'une fibre optique, tandis que l'autre est un miroir plan sur lequel sont déposées les pQD, protégées par une matrice de polystyrène. Ce design de cavité est particulièrement adapté aux études précises des effets cQED, car il permet un ajustement optimal de l'accord spectral et spatial entre l'émetteur et la cavité. Cette microcavité a été intégrée dans un cryostat, permettant des mesures à température cryogénique et l'analyse comparative des mêmes pQD en espace libre et en cavité. Une première étude des pQD en espace libre a permis d'identifier une alternance entre deux états excitoniques, neutre et chargé. Cette alternance a été mise en évidence par des mesures d'auto-corrélation, qui ont également révélé des temps caractéristiques liés aux transitions entre ces états. Contrairement aux boîtes quantiques colloïdales II-VI, où les états chargés entraînent une extinction de l'émission, les pQD semblent afficher une stabilité d'émission globale élevée, en raison d'un rendement radiatif similaire pour les états neutre et chargé. Le couplage entre la cavité et plusieurs pQD a ensuite démontré une accélération significative du temps de vie excitonique, atteignant un facteur de 2.1. Cette accélération par l'effet Purcell pourrait contribuer à l'augmentation du rapport T2/2T1 et par conséquent, accroître l'indiscernabilité des photons émis, bien que cet effet reste à mesurer précisément. L'étude a également permis de mesurer le couplage de Rabi entre les pQD et la cavité, avec des valeurs comprises entre 15 µeV et 31 µeV, en fonction du volume de mode de la cavité. Ces résultats indiquent un régime de couplage faible, mais laissent entrevoir la possibilité d'atteindre le couplage fort. Pour y parvenir, plusieurs stratégies sont envisagées : réduire le déphasage pur à l'aide de contacts électriques permettant de contrôler l'état de charge dans l'échantillon, utiliser des pQD synthétisées avec des ligands multisites, ou encore diminuer le volume de la cavité grâce à l'intégration d'un concentrateur de champ.
Les sources de photons uniques sont la brique élémentaire pour la construction d'un réseau de télécommunication quantique. Elles doivent permettre d'émettre efficacement et sur-demande des photons uniques dans les bandes télécoms à température ambiante, tout en étant facilement intégrables et accordables. Les nanotubes de carbone semi-conducteurs sont des candidats intéressants car l'énergie des photons émis peut être choisie en sélectionnant leur diamètre. Ils ont cependant l'inconvénient de n'émettre des photons uniques qu'à température cryogénique et avec un faible rendement quantique. Ces dernières années, beaucoup d'attention a été portée au greffage covalent de fonctions chimiques à la surface des nanotubes permettant notamment l'émission de photons uniques à température ambiante et dans les bandes télécoms. Dans un premier temps, afin de mieux saisir les mécanismes d'émission de photons de ces nanotubes greffés, des études de photoluminescence à température cryogénique ont été menées par imagerie hyper-spectrale super-résolue, par spectroscopie résolue en excitation et par corrélation d'intensité. Nous avons ainsi vérifié que l'environnement local de l'exciton piégé était responsable des multiples signatures dans l'absorption et l'émission de lumière de ce système. Pour tirer pleinement parti du potentiel de ces émetteurs comme sources quantiques de lumière, nous les avons couplés à une micro-cavité Fabry-Pérot fibrée. Cette géométrie ouverte permet un maximum de souplesse pour obtenir l'accord spatial et spectral à chaque émetteur. Elle permet de plus de comparer les propriétés d'un même nano-émetteur en espace libre et en cavité, pour une étude fine des effets d'électrodynamique quantique en cavité. Cette grande souplesse du dispositif, nous a permis d'observer la reconfiguration de l'émission d'un émetteur isolé par l'effet Purcell grâce des mesures spectroscopique ou des mesures de temps de vie. Ainsi le taux d'émission des photons a pu être augmenté d'un facteur 30. En tirant profit de l'accordabilité de la cavité, nous avons pu vérifier les variations du facteur de Purcell et du couplage lumière-matière en fonction du volume de mode ainsi qu'un effet original d'électrodynamique quantique en cavité : le couplage tripartite exciton/phonons/cavité.
L'électrodynamique quantique en cavité (EDQC) étudie l'interaction matière rayonnement à son niveau le plus fondamental, ie lorque la matière est bien décrite par un système à deux niveaux, et la lumière par un mode unique du champ électromagnétique. Les premiers eets d'EDQC ont été observés dans le début des années 80 pour des systèmes de physique atomique. Avec le développement des techniques de micro et nano-fabrication, l'eet Purcell, puis le couplage fort, ont également pu être observés pour des atomes articiels couplés à des cavités semiconductrices. Ces systèmes présentent les avantages d'être potentiellement intégrables sur un circuit et réalisables à grande échelle. Dans ce contexte, les boîtes quantiques semiconductrices (BQ) sont des candidats particulièrement prometteurs. Cependant, à cause de la présence d'une matrice environnante, source intrinsèque de décohérence, ces systèmes s'écartent du paradigme de la physique atomique. Dans le cas des BQs en particulier, ce couplage peut être important et modier les observations de manière singulière. On se propose ici d'étudier la mesure du facteur de Purcell, qui est un des facteurs de mé- rite de l'EDQC, pour une BQ dans une cavité de type micropilier. Diérentes approches seront présentées et comparées entre elles, qui tiennent compte de la spécicité des BQ, et montrent que l'utilisation d'un modèle plus n est nécessaire pour interpréter les résultats obtenus. En- n, le dernier chapitre est consacré à une application intéressante de ce type de système, qui consiste à utiliser la saturation de la boîte quantique pour réaliser une non-linéarité optique à l'échelle du photon unique.
Electrodynamique quantique en cavité avec des centres colorés dans le silicium : des ensembles à la source de photons uniques Les photons sont d’excellents porteurs d’information quantique. La génération, manipulation et mesure d’états quantiques photoniques ont permis des avancées pionnières dans le domaine de la physique quantique, ouvrant la voie vers des technologies disruptives. La photonique quantique intégrée, c’est-à-dire la manipulation de photons sur puce, est à l’avant-garde de cette révolution. En particulier, les circuits intégrés sur silicium sont devenus la principale plateforme pour la photonique quantique à grande échelle. Cependant, la difficulté à injecter sur-demande des photons dans une puce en silicium est un obstacle majeur au niveau de complexité atteignable par les systèmes actuels. Dans ce contexte, l’observation de défauts fluorescents uniques dans le silicium, appelés centres colorés, ouvre la voie vers l’intégration de sources atomiques de photons uniques. Bien que plusieurs centres colorés aient démontré leur faculté à émettre des photons dégroupés, leur application en pratique requiert de contrôler leurs propriétés d’émission par des effets d’électrodynamique quantique dans des cavités optiques.Cette thèse de doctorat est consacrée à l’électrodynamique quantique en cavité avec des centres colorés du silicium en cavités optiques, en vue de fabriquer une source efficace de photons uniques. Les efforts sont d’abord orientés sur des ensembles de centres G dans des cavité de type micro-anneau. Leurs propriétés optiques sont étudiées par spectroscopie de microphotoluminescence, et une exaltation de leur taux d’émission zéro phonon est démontrée. Cependant, une analyse quantitative révèle une faible efficacité quantique, motivant le choix d’un autre émetteur pour la suite. L’attention est alors tournée vers le centre W. Une exaltation du taux de recombinaison total est obtenue pour un ensemble de centres W en cavité à miroir de Bragg circulaire. Grâce à une analyse quantitative basée sur du calcul par différences finies dans le domaine temporel, une haute efficacité quantique est estimée. Ces résultats étant encourageants dans le cadre de l’émission de photons uniques, un montage optique est développé pour résoudre des émetteurs uniques et une stratégie est mise en place pour fabriquer des émetteurs isolés, menant à l’observation de centres W uniques dans du silicium-sur-isolant non-gravé. En utilisant un procédé de fabrication permettant un positionnement déterministe, les émetteurs sont intégrés dans des cavité à miroir de Bragg circulaire, menant à une exaltation de leur intensité de photoluminescence de plusieurs ordres de grandeur par effet Purcell. Ce travail mène à la démonstration d’une source d’impulsions à photons uniques.Un prochain jalon sera la démonstration d’une source de photons uniques pour la photonique quantique intégrée, à partir d’un centre coloré dans une cavité optique couplée à un guide d’onde. Au-delà de l’intérêt pour la photonique quantique intégrée, l’observation d’une photoluminescence intense pour un centre unique offre la perspective d’un plus large panel d’expériences, permettant de sonder des questions fondamentales liées à leur photophysique.
Les boites quantiques presentent des etats quantiques discrets et apparaissent comme des atomes artificiels a l'etat solide. Tout comme un atome, une boite quantique peut emettre des photons uniques, ou des paires de photons intriques en polarisation. Beaucoup de promesses d'applications reposent sur le controle de l'emission spontanee de boites quantiques uniques, inserees dans des microcavites. Par exemple, le regime d'acceleration de l'emission spontanee (effet Purcell) permet d'extraire de maniere efficace les photons emis par la boite quantique et de fabriquer des sources tres brillantes pour le traitement de l'information quantique. Le regime de couplage fort entre la boite quantique et un mode de cavite donne lieu a des etats mixtes lumiere-matiere qui peuvent servir pour intriquer des bits quantiques a distance. Neanmoins, le couplage boite quantique-cavite est rendu particulierement difficile car les techniques de croissance standard de ces emetteurs ne permettent pas de controler de facon deterministe leurs caracteristiques spatiales et spectrales. Le premier resultat de ce travail de these a ete de mettre au point une technique de couplage deterministe entre une boite quantique unique et un mode de cavite. Cette technique a ete utilisee pour demontrer le controle de l'emission spontanee a la demande aussi bien en regime de couplage faible qu'en regime de couplage fort. Le second resultat de cette these porte sur la mise au point d'une cavite originale permettant l'extraction efficace de paires de photons intriques en polarisation. En couplant de facon deterministe une boite quantique aux modes d'une molecule photonique, nous avons fabrique une source de paires de photons intriques en polarisation, un ordre de grandeur plus brillante que toutes celles existantes.
Électrodynamique quantique en cavité avec des nanotubes de carbone Les nanotubes de carbone sont largement étudiés pour leurs propriétés mécaniques et électroniques étonnantes. Optiquement, ils sont d'excellents candidats pour les sources à un seul photon à la demande car ils peuvent être excités électriquement et ils peuvent émettre une lumière dégroupée à température ambiante dans les bandes de télécommunications. Cependant, leur efficacité d'émission est faible, les origines de l'émission restent peu claires et la forme spectrale de leur photoluminescence est compliquée.Dans ce travail, nous construisons une configuration originale combinant un microscope confocal et une micro-cavité à base de fibres optiques qui est à la fois spatialement et spectralement réglable. Avec ce dispositif, nous avons observé l'apparition des effets de l'électrodynamique quantique en cavité en analysant l'évolution du couplage dipôle-cavité en fonction du volume de la cavité. Nous avons obtenu une forte accélération du taux d'émission spontanée, grâce à des facteurs Purcell supérieurs à 100. L'efficacité effective associée de la source atteint jusqu'à 50%, conduisant à une luminosité jusqu'à 10%, tout en conservant d'excellentes caractéristiques de dégroupement.Nous observons l'effet du couplage de la cavité en fonction du désaccord de la cavité et développons un modèle pour tenir compte des émetteurs soumis au couplage exciton-phonon en présence d'une cavité. Nous montrons que notre source de photons uniques est accordable sur une gamme de fréquences plus de cent fois supérieure à la largeur spectrale de la cavité, ouvrant ainsi la voie à un multiplexage étendu.Un renforcement supplémentaire du couplage peut ouvrir la voie à la très riche physique des polaritons de cavité unidimensionnels. Inversement, les polaritons de cavité pourraient être un outil pour mieux comprendre la diffusion et les propriétés de localisation des excitons dans les nanotubes de carbone. Enfin, la configuration initiale ici est extrêmement polyvalente et pourrait être utilisée pour coupler d'autres types d'émetteurs, comme les nano-diamants ou les molécules.
Dans le domaine de l’information quantique, les photons apparaissent comme de parfaits bits quantiques (qubits) pour le transport de l’information d’un point à un autre. Ce besoin de photons uniques sur demande, où un et un seul photon est émis avec une bonne fiabilité, conduit à une recherche considérable dans le développement de sources de photons efficace. Un paramètre clé est la brillance, défini comme la probabilité qu’un photon émis par l’émetteur soit collecté. Pour certaines applications, il est également important que tous les photons émis soient tous identiques. On dit alors qu’ils sont indiscernables, dans ce cas les photons peuvent interagir et interférer entre eux. Pour obtenir la source idéale de photons uniques et indiscernables avec une brillance égale à un, de nombreuses pistes sont explorées avec différents émetteurs tels que des défauts dans le diamant, des ions ou des atomes piégés, des molécules uniques ou des boîtes quantiques semiconductrices.En couplant une boîte quantique avec une cavité optique, l’émission spontanée est de la boîte quantique est modifiée pour obtenir des sources brillantes de photons uniques. Une technique innovante développée dans l’équipe du Pr. Pascale Senellart au Laboratoire de Photonique et Nanostructures (LPN) du CNRS permet de fabriquer des sources brillantes de manière reproductible avec une excellente fiabilité.Ce travail explore les performances de boîtes quantiques uniques couplées dans des micropiliers. Diverses techniques sont utilisées pour augmenter la pureté des photons uniques et leur indiscernabilité tout en maintenant une brillance élevée. Dans un premier temps, une structure de cavité adiabatique a été utilisée pour obtenir une plus grande accélération de l’émission spontanée des BQs par effet Purcell. Ces sources ont utilisées pour réaliser un réseau où les photons émis par différentes sources interfèrent. Ensuite, une technique pour appliquer une tension électrique sur les micropilliers a été développée. Grâce à cette technique et à une excitation optique résonante, des photons parfaitement indiscernables sont collectés avec une très bonne brillance.Les résultats présentés ouvrent de nombreuses perspectives pour diverses applications telles que la fabrication d’un réseau quantique, pour la cryptographie quantique, pour la métrologie ou pour la microscopie.