Les sources de photons uniques sont la brique élémentaire pour la construction d'un réseau de télécommunication quantique. Elles doivent permettre d'émettre efficacement et sur-demande des photons uniques dans les bandes télécoms à température ambiante, tout en étant facilement intégrables et accordables. Les nanotubes de carbone semi-conducteurs sont des candidats intéressants car l'énergie des photons émis peut être choisie en sélectionnant leur diamètre. Ils ont cependant l'inconvénient de n'émettre des photons uniques qu'à température cryogénique et avec un faible rendement quantique. Ces dernières années, beaucoup d'attention a été portée au greffage covalent de fonctions chimiques à la surface des nanotubes permettant notamment l'émission de photons uniques à température ambiante et dans les bandes télécoms. Dans un premier temps, afin de mieux saisir les mécanismes d'émission de photons de ces nanotubes greffés, des études de photoluminescence à température cryogénique ont été menées par imagerie hyper-spectrale super-résolue, par spectroscopie résolue en excitation et par corrélation d'intensité. Nous avons ainsi vérifié que l'environnement local de l'exciton piégé était responsable des multiples signatures dans l'absorption et l'émission de lumière de ce système. Pour tirer pleinement parti du potentiel de ces émetteurs comme sources quantiques de lumière, nous les avons couplés à une micro-cavité Fabry-Pérot fibrée. Cette géométrie ouverte permet un maximum de souplesse pour obtenir l'accord spatial et spectral à chaque émetteur. Elle permet de plus de comparer les propriétés d'un même nano-émetteur en espace libre et en cavité, pour une étude fine des effets d'électrodynamique quantique en cavité. Cette grande souplesse du dispositif, nous a permis d'observer la reconfiguration de l'émission d'un émetteur isolé par l'effet Purcell grâce des mesures spectroscopique ou des mesures de temps de vie. Ainsi le taux d'émission des photons a pu être augmenté d'un facteur 30. En tirant profit de l'accordabilité de la cavité, nous avons pu vérifier les variations du facteur de Purcell et du couplage lumière-matière en fonction du volume de mode ainsi qu'un effet original d'électrodynamique quantique en cavité : le couplage tripartite exciton/phonons/cavité.
Les sources de photons uniques sont la brique élémentaire pour la construction d'un réseau de télécommunication quantique. Elles doivent permettre d'émettre efficacement et sur-demande des photons uniques dans les bandes télécoms à température ambiante, tout en étant facilement intégrables et accordables. Les nanotubes de carbone semi-conducteurs sont des candidats intéressants car l'énergie des photons émis peut être choisie en sélectionnant leur diamètre. Ils ont cependant l'inconvénient de n'émettre des photons uniques qu'à température cryogénique et avec un faible rendement quantique. Ces dernières années, beaucoup d'attention a été portée au greffage covalent de fonctions chimiques à la surface des nanotubes permettant notamment l'émission de photons uniques à température ambiante et dans les bandes télécoms. Dans un premier temps, afin de mieux saisir les mécanismes d'émission de photons de ces nanotubes greffés, des études de photoluminescence à température cryogénique ont été menées par imagerie hyper-spectrale super-résolue, par spectroscopie résolue en excitation et par corrélation d'intensité. Nous avons ainsi vérifié que l'environnement local de l'exciton piégé était responsable des multiples signatures dans l'absorption et l'émission de lumière de ce système. Pour tirer pleinement parti du potentiel de ces émetteurs comme sources quantiques de lumière, nous les avons couplés à une micro-cavité Fabry-Pérot fibrée. Cette géométrie ouverte permet un maximum de souplesse pour obtenir l'accord spatial et spectral à chaque émetteur. Elle permet de plus de comparer les propriétés d'un même nano-émetteur en espace libre et en cavité, pour une étude fine des effets d'électrodynamique quantique en cavité. Cette grande souplesse du dispositif, nous a permis d'observer la reconfiguration de l'émission d'un émetteur isolé par l'effet Purcell grâce des mesures spectroscopique ou des mesures de temps de vie. Ainsi le taux d'émission des photons a pu être augmenté d'un facteur 30. En tirant profit de l'accordabilité de la cavité, nous avons pu vérifier les variations du facteur de Purcell et du couplage lumière-matière en fonction du volume de mode ainsi qu'un effet original d'électrodynamique quantique en cavité : le couplage tripartite exciton/phonons/cavité.
Électrodynamique quantique en cavité avec des nanotubes de carbone Les nanotubes de carbone sont largement étudiés pour leurs propriétés mécaniques et électroniques étonnantes. Optiquement, ils sont d'excellents candidats pour les sources à un seul photon à la demande car ils peuvent être excités électriquement et ils peuvent émettre une lumière dégroupée à température ambiante dans les bandes de télécommunications. Cependant, leur efficacité d'émission est faible, les origines de l'émission restent peu claires et la forme spectrale de leur photoluminescence est compliquée.Dans ce travail, nous construisons une configuration originale combinant un microscope confocal et une micro-cavité à base de fibres optiques qui est à la fois spatialement et spectralement réglable. Avec ce dispositif, nous avons observé l'apparition des effets de l'électrodynamique quantique en cavité en analysant l'évolution du couplage dipôle-cavité en fonction du volume de la cavité. Nous avons obtenu une forte accélération du taux d'émission spontanée, grâce à des facteurs Purcell supérieurs à 100. L'efficacité effective associée de la source atteint jusqu'à 50%, conduisant à une luminosité jusqu'à 10%, tout en conservant d'excellentes caractéristiques de dégroupement.Nous observons l'effet du couplage de la cavité en fonction du désaccord de la cavité et développons un modèle pour tenir compte des émetteurs soumis au couplage exciton-phonon en présence d'une cavité. Nous montrons que notre source de photons uniques est accordable sur une gamme de fréquences plus de cent fois supérieure à la largeur spectrale de la cavité, ouvrant ainsi la voie à un multiplexage étendu.Un renforcement supplémentaire du couplage peut ouvrir la voie à la très riche physique des polaritons de cavité unidimensionnels. Inversement, les polaritons de cavité pourraient être un outil pour mieux comprendre la diffusion et les propriétés de localisation des excitons dans les nanotubes de carbone. Enfin, la configuration initiale ici est extrêmement polyvalente et pourrait être utilisée pour coupler d'autres types d'émetteurs, comme les nano-diamants ou les molécules.
Nous avons étudié expérimentalement des propriétés de la lumière émis par des objets individuels. Nos études ont essentiellement porté sur la fluorescence d'émetteurs individuels en vue de disposer d'une source de photons uniques déclenchée fonctionnant à température ambiante et utilisable pour la cryptographie quantique. Cette source repose sur l'excitation impulsionnelle d'un seul émetteur placé au foyer d'un objectif de microscope de grande ouverture numérique. Sur un système moléculaire organique, nous avons mis en évidence le caractère non-classique de la lumière émise. Nous avons étudié le bruit d'intensité en mesurant le paramètre de Mandel de la distribution temporelle de photons. Une réduction du bruit par rapport à une source de lumière classique équivalente est observée aux temps courts. La technique de mesure mise au point, qui repose sur l'acquisition de tous les instants d'arrivée des photons détectés, permet en outre de remonter à la dynamique de la molécule, fournissant ainsi une alternative à l'enregistrement direct des corrélations temporelles habituellement utilisé. Pour pallier l'inévitable photoblanchiment des molécules de colorants, difficilement compatible avec les applications, nous leur avons préféré un centre coloré unique dans un nanocristal de diamant. Ce dernier se comporte du point de vue de sa fluorescence comme un système moléculaire avec l'avantage supplémentaire d'être parfaitement photostable à température ambiante. Nous avons utilisé la source de photons uniques reposant sur ce centre coloré dans une expérience de distribution quantique de clé de cryptage avec une transmission des photons en espace libre. Nous avons montré qu'une telle source permettait encore le partage d'une clé sûre en présence d'une forte atténuation sur la ligne, là où les impulsions laser atténuées ne peuvent plus permettre un tel partage de secret. Nous décrivons également dans ce mémoire quelques résultats obtenus sur la génération de second harmonique par des nanocristaux organiques et l'utilisation d'un tel signal comme diagnostic du caractère cristallin du nano-objet ainsi détecté. Enfin, nous concluons sur le projet en cours portant sur la manipulation cohérente d'un spin individuel d'un centre coloré du diamant, pour le traitement quantique de l'information.
Une source efficace de photons uniques et indiscernables Dans les domaines des communications quantiques et du calcul quantique, la transmission d'information à l'aide de photons uniques garantis la sécurité de la communication et permet la mise en œuvre de calculs irréalisables avec nos ordinateurs « classiques ». L'un des éléments primordiaux à la réalisation de tels protocoles est la source de photons. Elle doit émettre, à la demande, un et un seul photon aux propriétés quantiques déterminées.L'objectif de ce projet de thèse est de caractériser une source de photons uniques et indiscernables, conçue et fabriquée au CEA-Grenoble, et qui consiste en une boite quantique semiconductrice d'arséniure d'indium (InAs) intégrée à une nanocavité d'arséniure de gallium (GaAs). Présentant un faible facteur de qualité, la nanocavité permet l'extraction efficace de photons sur une grande plage de longueurs d'ondes (30nm). De plus, grâce à son petit volume de mode, l'émission spontanée des boites quantiques en son sein peut être accélérée par un effet Purcell pouvant aller jusqu'à 6.Dans ce manuscrit de thèse, nous détaillons tout d'abord la mise en place et l'optimisation des dispositifs expérimentaux utilisés pour caractériser les photons émis par notre échantillon : Micro-photoluminescence, mesure du temps de vie radiatif, expérience Hanbury-Brown et Twiss (HBT) et expérience Hong-Ou-Mandel (HOM). Ensuite, nous présentons les résultats expérimentaux obtenus pour les photons émis par deux boites quantiques distinctes : L'une contenant des états d'excitons neutres, et la seconde, un état d'exciton chargé. Afin de photo-créer ces états d'excitons dans les boites quantiques, deux dispositifs d'excitation optique impulsionnelle ont été mis en place : L'excitation résonante à deux photons du biexciton neutre, et l'excitation quasi-résonante assistée par phonons longitudinaux acoustiques de l'exciton neutre et de l'exciton chargé. Nous présentons la mesure des trois figures de mérite d'une source de photon unique pour ces deux boites quantiques : La brillance, l'unicité des photons émis et leur indiscernabilité. Dans un second temps, nous nous intéresserons particulièrement à l'état d'exciton chargé et mesurerons le profil de sa raie d'émission et sa fonction d'autocorrélation sous excitation résonante continue. Ces résultats, réalisés au sein du groupe de nano-photonique de l'université de Bâle, constituent la première démonstration d'excitation continue sur ces nanostructures, ce qui est une agréable surprise étant donné leur petite taille.Pour terminer, nous nous pencherons sur l’effet de l’application de contraintes mécaniques sur la séparation en énergie des deux états de l’exciton neutre, appelée la « séparation de structure fine ». Lors de la cascade radiative de l’état du biexciton neutre, les deux photons émis sont intriqués en polarisation, et la fidélité de l’intrication dépend notamment de la séparation de structure fine. Nous étudierons ici un second échantillon, où les boites quantiques InAs sont intégrées à un microfil photonique de GaAs. En faisant fléchir le microfil, des contraintes mécaniques sont appliquées sur les boites quantiques, ce qui a pour effet de modifier l’énergie des états de l'excitons. Nous présenterons une étude expérimentale visant à observer un possible effet sur la séparation de structure fine.En conclusion, nous avons développé et optimisé divers dispositifs expérimentaux permettant la caractérisation de sources de photons pour des applications dans le domaine des communications quantiques et du calcul quantique. Pour une première version de ces nanostructure photonique, la brillance, l'unicité de l'émission et l'indiscernabilité des photons émis par nos boites quantiques intégrées dans des nanocavités sont très encourageantes pour la suite. Les prochains objectifs portent sur l'amélioration des nanocavités et sur la caractérisation plus approfondie des phénomènes de décohérence et du couplage mécanique entre les boites quantiques et ces structures.
Dans le domaine de l’information quantique, les photons apparaissent comme de parfaits bits quantiques (qubits) pour le transport de l’information d’un point à un autre. Ce besoin de photons uniques sur demande, où un et un seul photon est émis avec une bonne fiabilité, conduit à une recherche considérable dans le développement de sources de photons efficace. Un paramètre clé est la brillance, défini comme la probabilité qu’un photon émis par l’émetteur soit collecté. Pour certaines applications, il est également important que tous les photons émis soient tous identiques. On dit alors qu’ils sont indiscernables, dans ce cas les photons peuvent interagir et interférer entre eux. Pour obtenir la source idéale de photons uniques et indiscernables avec une brillance égale à un, de nombreuses pistes sont explorées avec différents émetteurs tels que des défauts dans le diamant, des ions ou des atomes piégés, des molécules uniques ou des boîtes quantiques semiconductrices.En couplant une boîte quantique avec une cavité optique, l’émission spontanée est de la boîte quantique est modifiée pour obtenir des sources brillantes de photons uniques. Une technique innovante développée dans l’équipe du Pr. Pascale Senellart au Laboratoire de Photonique et Nanostructures (LPN) du CNRS permet de fabriquer des sources brillantes de manière reproductible avec une excellente fiabilité.Ce travail explore les performances de boîtes quantiques uniques couplées dans des micropiliers. Diverses techniques sont utilisées pour augmenter la pureté des photons uniques et leur indiscernabilité tout en maintenant une brillance élevée. Dans un premier temps, une structure de cavité adiabatique a été utilisée pour obtenir une plus grande accélération de l’émission spontanée des BQs par effet Purcell. Ces sources ont utilisées pour réaliser un réseau où les photons émis par différentes sources interfèrent. Ensuite, une technique pour appliquer une tension électrique sur les micropilliers a été développée. Grâce à cette technique et à une excitation optique résonante, des photons parfaitement indiscernables sont collectés avec une très bonne brillance.Les résultats présentés ouvrent de nombreuses perspectives pour diverses applications telles que la fabrication d’un réseau quantique, pour la cryptographie quantique, pour la métrologie ou pour la microscopie.
Cette thèse explore les effets d'électrodynamique quantique en cavité (cQED) à travers le couplage de nanocristaux de pérovskite individuels, également appelés boîtes quantiques de pérovskite (pQD), à une microcavité Fabry-Pérot ouverte. Depuis leur première synthèse en 2015, les pQD sont devenues des candidates prometteuses pour les technologies quantiques, grâce à leurs remarquables propriétés optiques, leur fabrication simple et peu coûteuse, ainsi que leur capacité à émettre des photons uniques jusqu'à température ambiante. À des températures cryogéniques, elles présentent des temps de cohérence suffisamment longs pour être comparables aux temps de vie excitoniques, une caractéristique essentielle pour l'émission de photons uniques indiscernables. La microcavité Fabry-Pérot ouverte joue un rôle crucial dans cette étude. Elle se compose de deux miroirs, dont l'un est un micromiroir concave placé à l'extrémité d'une fibre optique, tandis que l'autre est un miroir plan sur lequel sont déposées les pQD, protégées par une matrice de polystyrène. Ce design de cavité est particulièrement adapté aux études précises des effets cQED, car il permet un ajustement optimal de l'accord spectral et spatial entre l'émetteur et la cavité. Cette microcavité a été intégrée dans un cryostat, permettant des mesures à température cryogénique et l'analyse comparative des mêmes pQD en espace libre et en cavité. Une première étude des pQD en espace libre a permis d'identifier une alternance entre deux états excitoniques, neutre et chargé. Cette alternance a été mise en évidence par des mesures d'auto-corrélation, qui ont également révélé des temps caractéristiques liés aux transitions entre ces états. Contrairement aux boîtes quantiques colloïdales II-VI, où les états chargés entraînent une extinction de l'émission, les pQD semblent afficher une stabilité d'émission globale élevée, en raison d'un rendement radiatif similaire pour les états neutre et chargé. Le couplage entre la cavité et plusieurs pQD a ensuite démontré une accélération significative du temps de vie excitonique, atteignant un facteur de 2.1. Cette accélération par l'effet Purcell pourrait contribuer à l'augmentation du rapport T2/2T1 et par conséquent, accroître l'indiscernabilité des photons émis, bien que cet effet reste à mesurer précisément. L'étude a également permis de mesurer le couplage de Rabi entre les pQD et la cavité, avec des valeurs comprises entre 15 µeV et 31 µeV, en fonction du volume de mode de la cavité. Ces résultats indiquent un régime de couplage faible, mais laissent entrevoir la possibilité d'atteindre le couplage fort. Pour y parvenir, plusieurs stratégies sont envisagées : réduire le déphasage pur à l'aide de contacts électriques permettant de contrôler l'état de charge dans l'échantillon, utiliser des pQD synthétisées avec des ligands multisites, ou encore diminuer le volume de la cavité grâce à l'intégration d'un concentrateur de champ.
C'est en 1946 que Purcell découvre que le taux d'émission spontanée d'un émetteur peut être modifié par son environnement. Depuis, plusieurs groupes de recherches ont cherché à placer toutes sortes d'émetteur (atomes, boîtes quantiques, molécules de colorant...) dans toutes sortes de cavité (cavité Fabry-Perot, cavité plasmonique, guide d'ondes...) afin de réduire le temps de vie de ces émetteurs. Par la suite, il a été compris que plusieurs des propriété d'émission d'un émetteur tel que la directivité d'émission, ou encore la polarisation d'émission peuvent être affectées par l'environnement de l'émetteur.Il est donc possible de contrôler les propriété d'émission de lumière d'un émetteur unique en contrôlant son environnement, mais est-il possible d'appliquer les même concepts non pas à un émetteur unique mais à une assemblée d'émetteurs? Peut-on réaliser des sources de lumières dont la direction, la polarisation ou le spectre d'émission serait contrôlé ?L'objectif de cette thèse est de concevoir de nouvelles sources de lumières composées d'une assemblée thermalisée d'émetteurs couplée à un résonateur, dont les propriétés d'émission sont contrôlées.Dans le cadre de ma thèse, nous avons utilisé un nouveau modèle théorique développé dans notre groupe de recherche, permettant de modéliser l'émission de lumière d'une assemblée d'émetteurs thermalisés en cavité. Nous avons modélisé l'émission de lumière d'une assemblée de nano-plaquettes couplée à un plasmon propagatif, ainsi que l'émission de lumière d'une assemblée de boîtes quantiques couplée à un mode diélectrique, en appliquant ce modèle. Nous avons enfin utilisé ce nouveau cadre théorique pour concevoir une source de lumière directive et polarisée, composée d'une assemblée de nano-plaquettes sur un réseau d'or.