Rare earth doped nanocrystals for quantum information applications Les cristaux dopés par des ions de terre rare (TR) apparaissent prometteurs pour des applications dans le traitement quantique de l'information. Parmi ces matériaux, les cristaux massifs d'Eu3+:Y2O3 présentent un long temps de cohérence optique (T2), un paramètre fondamental pour les technologies quantiques. Ce travail de thèse porte sur l'étude de ce système à l'échelle nanométrique, ce qui pourrait permettre de développer des systèmes hybrides dans lesquels les TR sont couplées à d'autres systèmes quantiques. Des nanocristaux de différentes tailles ont été élaborés par précipitation homogène. La largeur optique inhomogène diminue avec des recuits à haute température et peut atteindre les valeurs mesurées dans des cristaux massifs. Une corrélation quasi-linéaire avec les largeurs de raie Raman a aussi été observée. Les temps de vie de population sont plus longs que dans les échantillons massifs et peuvent être modélisés par un indice de réfraction effectif. Les T2 optiques ont ensuite été déterminés par écho de photon et creusement de trou spectral. Nous avons mesuré un temps de cohérence de 7.1 µs à 1.7 K dans un échantillon dopé à 0.5 % en Eu3+, la valeur la plus élevée observée pour un nanocristal. Une étude en température et de la diffusion spectrale indique que le déphasage est dominé par des fluctuations de la structure et des basculements de spins.
Rare earth doped nanocrystals for quantum information applications Les cristaux dopés par des ions de terre rare (TR) apparaissent prometteurs pour des applications dans le traitement quantique de l'information. Parmi ces matériaux, les cristaux massifs d'Eu3+:Y2O3 présentent un long temps de cohérence optique (T2), un paramètre fondamental pour les technologies quantiques. Ce travail de thèse porte sur l'étude de ce système à l'échelle nanométrique, ce qui pourrait permettre de développer des systèmes hybrides dans lesquels les TR sont couplées à d'autres systèmes quantiques. Des nanocristaux de différentes tailles ont été élaborés par précipitation homogène. La largeur optique inhomogène diminue avec des recuits à haute température et peut atteindre les valeurs mesurées dans des cristaux massifs. Une corrélation quasi-linéaire avec les largeurs de raie Raman a aussi été observée. Les temps de vie de population sont plus longs que dans les échantillons massifs et peuvent être modélisés par un indice de réfraction effectif. Les T2 optiques ont ensuite été déterminés par écho de photon et creusement de trou spectral. Nous avons mesuré un temps de cohérence de 7.1 µs à 1.7 K dans un échantillon dopé à 0.5 % en Eu3+, la valeur la plus élevée observée pour un nanocristal. Une étude en température et de la diffusion spectrale indique que le déphasage est dominé par des fluctuations de la structure et des basculements de spins.
Les cristaux dopés par des ions de terre rare (TR) apparaissent prometteurs pour des applications dans le traitement quantique de l'information. Parmi ces matériaux, les cristaux massifs d'Eu3+:Y2O3 présentent un long temps de cohérence optique (T2), un paramètre fondamental pour les technologies quantiques. Ce travail de thèse porte sur l'étude de ce système à l'échelle nanométrique, ce qui pourrait permettre de développer des systèmes hybrides dans lesquels les TR sont couplées à d'autres systèmes quantiques. Des nanocristaux de différentes tailles ont été élaborés par précipitation homogène. La largeur optique inhomogène diminue avec des recuits à haute température et peut atteindre les valeurs mesurées dans des cristaux massifs. Une corrélation quasi-linéaire avec les largeurs de raie Raman a aussi été observée. Les temps de vie de population sont plus longs que dans les échantillons massifs et peuvent être modélisés par un indice de réfraction effectif. Les T2 optiques ont ensuite été déterminés par écho de photon et creusement de trou spectral. Nous avons mesuré un temps de cohérence de 7.1 µs à 1.7 K dans un échantillon dopé à 0.5 % en Eu3+, la valeur la plus élevée observée pour un nanocristal. Une étude en température et de la diffusion spectrale indique que le déphasage est dominé par des fluctuations de la structure et des basculements de spins.
Les matériaux oxydes dopés aux ions de terres rares suscitent un intérêt grandissant pour les technologies quantiques. La manipulation cohérente des états quantiques étant sensible aux fluctuations de l’environnement extérieur, l’utilisation des ions de terres rares permet de résoudre en partie ce problème puisque leurs électrons 4f sont écrantés par d’autres sous-couches. Actuellement les résultats les plus avancés ont été obtenus sur des monocristaux dont l’utilisation présente un certain nombre d’inconvénients. Ce travail de doctorat vise à déterminer si les couches minces nanométriques de Y2O3 dopées avec des ions de terres rares peuvent être envisagées comme une alternative : elles permettront la réalisation de nouvelles interfaces entre lumière-matière levant certaines limitations rencontrées dans les systèmes macroscopiques. De plus, leur utilisation facilite la scalabilité, la miniaturisation, la nano-structuration, l'intégration et l'interconnexion avec d'autres composants quantiques microscopiques. L'objectif principal de ce travail est de développer et d'optimiser le dépôt de films nanométriques dopés terres rares par ALD avec une analyse simultanée de la structure (DRX), et des propriétés optiques (PL, déclins de fluorescence, largeurs inhomogènes). Ces mesures ont permis de déterminer les paramètres de dépôt optimum pour un substrat Si(100). Les paramètres clefs sont la température de dépôt et l’étape de recuit. Dans les conditions optimales, une raie très fine de 200 GHz a été obtenue pour la transition orange des ions Eu3+. Ces résultats ont ensuite été étendus à des substrats alternatifs. La diffusion et la localisation des dopants ont aussi été étudiées.
Les matériaux oxydes dopés aux ions de terres rares suscitent un intérêt grandissant pour les technologies quantiques. La manipulation cohérente des états quantiques étant sensible aux fluctuations de l’environnement extérieur, l’utilisation des ions de terres rares permet de résoudre en partie ce problème puisque leurs électrons 4f sont écrantés par d’autres sous-couches. Actuellement les résultats les plus avancés ont été obtenus sur des monocristaux dont l’utilisation présente un certain nombre d’inconvénients. Ce travail de doctorat vise à déterminer si les couches minces nanométriques de Y2O3 dopées avec des ions de terres rares peuvent être envisagées comme une alternative : elles permettront la réalisation de nouvelles interfaces entre lumière-matière levant certaines limitations rencontrées dans les systèmes macroscopiques. De plus, leur utilisation facilite la scalabilité, la miniaturisation, la nano-structuration, l'intégration et l'interconnexion avec d'autres composants quantiques microscopiques. L'objectif principal de ce travail est de développer et d'optimiser le dépôt de films nanométriques dopés terres rares par ALD avec une analyse simultanée de la structure (DRX), et des propriétés optiques (PL, déclins de fluorescence, largeurs inhomogènes). Ces mesures ont permis de déterminer les paramètres de dépôt optimum pour un substrat Si(100). Les paramètres clefs sont la température de dépôt et l’étape de recuit. Dans les conditions optimales, une raie très fine de 200 GHz a été obtenue pour la transition orange des ions Eu3+. Ces résultats ont ensuite été étendus à des substrats alternatifs. La diffusion et la localisation des dopants ont aussi été étudiées.
Les technologies quantiques visent à développer de nouvelles fonctionnalités pour les communications, le traitement de données ou encore les capteurs. Parmi les matériaux développés pour ces technologies, les centres colorés dans le diamant et les cristaux dopés par des ions de terres rares sont particulièrement prometteurs. Ces deux systèmes présentent des caractéristiques exceptionnelles mais distinctes, en termes de durée de vie de spin et d'interaction avec la lumière. Une structure hybride diamant/terres rares pourrait combiner ces propriétés remarquables, ce qu'aucun système pris individuellement ne présente à ce jour, ouvrant la voie à des fonctionnalités inédites pour les technologies quantiques.Ce travail de thèse vise à mettre en évidence des interactions à l'échelle nanométrique entre les ions Er3+ intégrés dans des cristaux d'oxyde ou de fluorure et les centres NV- présents dans le diamant. La probabilité d'interaction n'est significative que si les centres colorés se trouvent à quelques nanomètres des ions de terre rare. La démonstration de telles interactions est ainsi un défi ambitieux étant donné que ces deux systèmes se trouvent dans des matériaux différents. L'implémentation de simulations a permis de modéliser les interactions et d'estimer les paramètres géométriques des structures permettant de maximiser la probabilité d'interaction. Des échantillons nanostructurés ont d'abord été étudiés séparément. Les interactions entre les ions Yb3+ et Er3+ ont en particulier été modélisées pour optimiser les concentrations de dopage dans des nanoparticules d'Y2O3. Par la suite, différentes structures hybrides ont été synthétisées et caractérisées. Des dépôts de couches minces d'oxyde dopées terre rare ont notamment été réalisés sur du diamant monocristallin et les propriétés des centres NV- et des ions de terre rare montrent des résultats très similaires aux échantillons massifs témoignant de la haute qualité de la structure hybride. Ces résultats prometteurs ouvrent la voie à des structures hybrides efficaces pour les technologies quantiques.
Les technologies optiques quantiques utilisent la lumière pour transmettre des données et contrôler d'autres systèmes quantiques. Elles offrent des avancées radicales dans les communications ultra-sécurisées, les capteurs dépassant les limites classiques et la simulation de systèmes quantiques. Pour répondre aux exigences très élevées de ces applications, des systèmes à degrés de liberté quantiques multiples pouvant être interfacés à la fois à la lumière et à d'autres systèmes quantiques sont nécessaires. Ce type d'architectures hybrides n'est cependant pas réalisable actuellement à l'état solide, un point clé du point de vue technologique. Récemment, les cristaux dopés par des ions terres rares ont été identifiés comme une alternative prometteuse. En effet, à l´état massif, ces matériaux présentent des temps de cohérence optiques et de spins extrêmement longs, respectivement de l'ordre de la ms et de l'heure. Ces propriétés tout à fait uniques ont permis d'obtenir des effets quantiques remarquables, comme la téléportation lumièrematière à une longueur d'onde télécom (Nat. Photonics 2014). Transposées à l'échelle nanométrique, elles permettraient de construire des systèmes hybrides quantiques capables de fonctionnalités inédites dans le domaine des communications, de l'opto-électronique ou de la métrologie. Ce projet a pour objectif le développement de cristaux dopés terres rares nanostructurés possédant de longs temps de cohérence optiques et de spins. Ces matériaux seront obtenus sous forme de particules par une approche "bottom-up", permettant une grande flexibilité de morphologie, de taille et de composition. Ceci est nécessaire pour un contrôle très fin des processus de déphasage et le couplage à d'autres systèmes quantiques. La caractérisation se fera en particulier par spectroscopie otique à très haute résolution. Ce projet s'appuie sur la grande expérience de l'IRCP dans les cristaux dopés terres rares pour les technologies quantiques (PRL 2014, Nat. Phys. 2015) et en particulier ses avancées récentes dans les nanocristaux (PRL 2013).
Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des matériaux prometteurs pour le traitement de l’information quantique, grâce à la possibilité de réaliser des mémoires quantiques et des analyseurs spectraux large bande à basse température. De plus, il a récemment été démontré que le transfert de cohérence entre les spins électroniques et nucléaires pouvait être effectué avec une fidélité élevée dans ces matériaux, permettant d’envisager le stockage sur de longues échelles de temps. La possibilité d’agir directement sur le profil d’absorption de ces ions rend possible l’analyse de radiofréquences large bande et très haute résolution, ainsi que de nouvelles architectures de traitement du signal. Yb3+ possède des propriétés optiques remarquables dans Y2SiO5, notamment en termes de force d’oscillateur et de largeur inhomogène fine à faible concentration. Ce doctorat s’intéresse tout particulièrement à l’isotope 171Yb3+, qui est le seul ion de terre rare paramagnétique à spin nucléaire I=1/2, permettant d’avoir une structure énergétique relativement simple à exploiter. Grâce à la faible largeur inhomogène (≈1 GHz), les transitions de spin nucléaires sont résolues optiquement, ce qui maximise le pompage optique dans les niveaux de spin, et facilite les étapes de préparation dans les protocoles de traitement de l’information quantique.Le système 171Yb3+:Y2SiO5 est dotée de très bonnes propriétés en termes de temps de vie de cohérence, néanmoins limitée à basse température par des relaxations croisées entre spins voisins. Au lieu d’utiliser un champ magnétique pour réduire ces basculements réciproques, nous avons choisi de rester à champ magnétique nul, pour conserver le point ZEFOZ de notre système où les processus décohérents sont faibles, et nous avons utilisé une approche centrée sur le matériau pour repousser cette limite imposée par les relaxations croisées. Pour ce faire, la croissance de monocristaux a été effectuée au cours du doctorat par la méthode Czochralski, dont les paramètres peuvent être ajustés pour produire différentes propriétés au sein des échantillons produits. La qualité cristalline et l’environnement de l’ion sont optimisés pour augmenter la cohérence optique et de spin du système, ou encore pour améliorer la résolution et la bande passante pour l’analyse de signaux radiofréquences sur porteuse optique. Dans ces travaux de thèse, différents paramètres sont explorés dans le but d’identifier les conditions offrant les meilleures propriétés pour les applications visées : concentration en dopant, atmosphère de croissance, transition interrogée, orientation du cristal, et température du cryostat. Une étude approfondie du matériau a alors pu être menée selon ces conditions expérimentales. Malgré la plus grande sensibilité aux fluctuations électromagnétiques des ions de terres rares paramagnétiques, le temps de cohérence optique à champ nul le plus long, tout ion Kramers inséré dans YSO confondu, a été mesuré dans un cristal dopé à 2 ppm de 171Yb3+:Y2SiO5 élaboré sous atmosphère oxygénée, dépassant la milliseconde. Un moyen permettant de coupler efficacement 171Yb3+ à des plateformes photoniques intégrées a finalement été étudié, dans le but de compenser l’absorption intrinsèque faible des électrons 4f des ions de terres rares. Un monocristal dopé de LiNbO3 a été exploré pour la première fois, démontrant des propriétés prometteuses. Les grandeurs établies ici serviront de référence pour des travaux futurs dans ce matériau, dans lequel les procédés de nano-fabrication de guides d’onde ou de résonateurs optiques sont déjà matures d’un point de vue technologique.