Les technologies quantiques visent à développer de nouvelles fonctionnalités pour les communications, le traitement de données ou encore les capteurs. Parmi les matériaux développés pour ces technologies, les centres colorés dans le diamant et les cristaux dopés par des ions de terres rares sont particulièrement prometteurs. Ces deux systèmes présentent des caractéristiques exceptionnelles mais distinctes, en termes de durée de vie de spin et d'interaction avec la lumière. Une structure hybride diamant/terres rares pourrait combiner ces propriétés remarquables, ce qu'aucun système pris individuellement ne présente à ce jour, ouvrant la voie à des fonctionnalités inédites pour les technologies quantiques.Ce travail de thèse vise à mettre en évidence des interactions à l'échelle nanométrique entre les ions Er3+ intégrés dans des cristaux d'oxyde ou de fluorure et les centres NV- présents dans le diamant. La probabilité d'interaction n'est significative que si les centres colorés se trouvent à quelques nanomètres des ions de terre rare. La démonstration de telles interactions est ainsi un défi ambitieux étant donné que ces deux systèmes se trouvent dans des matériaux différents. L'implémentation de simulations a permis de modéliser les interactions et d'estimer les paramètres géométriques des structures permettant de maximiser la probabilité d'interaction. Des échantillons nanostructurés ont d'abord été étudiés séparément. Les interactions entre les ions Yb3+ et Er3+ ont en particulier été modélisées pour optimiser les concentrations de dopage dans des nanoparticules d'Y2O3. Par la suite, différentes structures hybrides ont été synthétisées et caractérisées. Des dépôts de couches minces d'oxyde dopées terre rare ont notamment été réalisés sur du diamant monocristallin et les propriétés des centres NV- et des ions de terre rare montrent des résultats très similaires aux échantillons massifs témoignant de la haute qualité de la structure hybride. Ces résultats prometteurs ouvrent la voie à des structures hybrides efficaces pour les technologies quantiques.
Les technologies quantiques visent à développer de nouvelles fonctionnalités pour les communications, le traitement de données ou encore les capteurs. Parmi les matériaux développés pour ces technologies, les centres colorés dans le diamant et les cristaux dopés par des ions de terres rares sont particulièrement prometteurs. Ces deux systèmes présentent des caractéristiques exceptionnelles mais distinctes, en termes de durée de vie de spin et d'interaction avec la lumière. Une structure hybride diamant/terres rares pourrait combiner ces propriétés remarquables, ce qu'aucun système pris individuellement ne présente à ce jour, ouvrant la voie à des fonctionnalités inédites pour les technologies quantiques.Ce travail de thèse vise à mettre en évidence des interactions à l'échelle nanométrique entre les ions Er3+ intégrés dans des cristaux d'oxyde ou de fluorure et les centres NV- présents dans le diamant. La probabilité d'interaction n'est significative que si les centres colorés se trouvent à quelques nanomètres des ions de terre rare. La démonstration de telles interactions est ainsi un défi ambitieux étant donné que ces deux systèmes se trouvent dans des matériaux différents. L'implémentation de simulations a permis de modéliser les interactions et d'estimer les paramètres géométriques des structures permettant de maximiser la probabilité d'interaction. Des échantillons nanostructurés ont d'abord été étudiés séparément. Les interactions entre les ions Yb3+ et Er3+ ont en particulier été modélisées pour optimiser les concentrations de dopage dans des nanoparticules d'Y2O3. Par la suite, différentes structures hybrides ont été synthétisées et caractérisées. Des dépôts de couches minces d'oxyde dopées terre rare ont notamment été réalisés sur du diamant monocristallin et les propriétés des centres NV- et des ions de terre rare montrent des résultats très similaires aux échantillons massifs témoignant de la haute qualité de la structure hybride. Ces résultats prometteurs ouvrent la voie à des structures hybrides efficaces pour les technologies quantiques.
Les oxydes cristallins dopés aux terres rares (TR) et les centres colorés (NV-) dans le diamant sont des interfaces lumière-matière prometteuses pour les applications dans les technologies quantiques. En effet, ils présentent des propriétés exceptionnelles respectivement pour les transitions optiques et de spin, dont la combinaison au sein d'une structure hybride de haute qualité pourrait apporter des fonctionnalités innovantes. Cette thèse étudie un système à base de couches minces dans lequel les ions TR dans les oxydes et les centres NV- dans le diamant peuvent interagir en raison de leur proximité, tout en préservant leurs propriétés uniques. Pour ce faire, nous proposons la synthèse d'Y2O3 par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) sur des diamants dopés à l'azote. L'optimisation du dépôt nous permet d'obtenir des couches minces d'oxyde bien cristallisées et hautement texturées. Une étude spectroscopique approfondie des transitions télécom de l'Er3+ à température cryogénique révèle en outre que les déclins de photoluminescence sont proches de ceux mesurés dans les cristaux massifs. Il est intéressant de noter que le dépôt n'a pas d'effets négatifs sur les propriétés optiques et de spin des centres NV-, ce qui valide notre approche et cette combinaison de matériaux. Dans un deuxième temps, des films d'oxyde ultra-minces (~15 nm) sont étudiés, puisque les interactions RE-NV- devraient se produire sur une distance de quelques nm. Ce travail met en évidence l'importance d'un état de surface du diamant approprié pour obtenir des films bien cristallisés. Enfin, la structure et les propriétés optiques de films de Y2O3 dopés au Tb3+ sont décrites. Notre technique de dépôt nous permet de limiter les effets d'extinction de la luminescence liées à la concentration tout en obtenant des films à gros grains et à forte luminescence. Ces résultats prometteurs constituent les premiers pas vers le développement de couches minces Y2O3 dopés RE déposées sur des diamants dopés avec des centres NV-, ouvrant ainsi des perspectives dans la production d'une plateforme hybride innovante avec de nouvelles fonctionnalités pour la détection et les communications quantiques.
Les oxydes cristallins dopés aux terres rares (TR) et les centres colorés (NV-) dans le diamant sont des interfaces lumière-matière prometteuses pour les applications dans les technologies quantiques. En effet, ils présentent des propriétés exceptionnelles respectivement pour les transitions optiques et de spin, dont la combinaison au sein d'une structure hybride de haute qualité pourrait apporter des fonctionnalités innovantes. Cette thèse étudie un système à base de couches minces dans lequel les ions TR dans les oxydes et les centres NV- dans le diamant peuvent interagir en raison de leur proximité, tout en préservant leurs propriétés uniques. Pour ce faire, nous proposons la synthèse d'Y2O3 par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) sur des diamants dopés à l'azote. L'optimisation du dépôt nous permet d'obtenir des couches minces d'oxyde bien cristallisées et hautement texturées. Une étude spectroscopique approfondie des transitions télécom de l'Er3+ à température cryogénique révèle en outre que les déclins de photoluminescence sont proches de ceux mesurés dans les cristaux massifs. Il est intéressant de noter que le dépôt n'a pas d'effets négatifs sur les propriétés optiques et de spin des centres NV-, ce qui valide notre approche et cette combinaison de matériaux. Dans un deuxième temps, des films d'oxyde ultra-minces (~15 nm) sont étudiés, puisque les interactions RE-NV- devraient se produire sur une distance de quelques nm. Ce travail met en évidence l'importance d'un état de surface du diamant approprié pour obtenir des films bien cristallisés. Enfin, la structure et les propriétés optiques de films de Y2O3 dopés au Tb3+ sont décrites. Notre technique de dépôt nous permet de limiter les effets d'extinction de la luminescence liées à la concentration tout en obtenant des films à gros grains et à forte luminescence. Ces résultats prometteurs constituent les premiers pas vers le développement de couches minces Y2O3 dopés RE déposées sur des diamants dopés avec des centres NV-, ouvrant ainsi des perspectives dans la production d'une plateforme hybride innovante avec de nouvelles fonctionnalités pour la détection et les communications quantiques.
Les oxydes cristallins dopés aux terres rares (TR) et les centres colorés (NV-) dans le diamant sont des interfaces lumière-matière prometteuses pour les applications dans les technologies quantiques. En effet, ils présentent des propriétés exceptionnelles respectivement pour les transitions optiques et de spin, dont la combinaison au sein d'une structure hybride de haute qualité pourrait apporter des fonctionnalités innovantes. Cette thèse étudie un système à base de couches minces dans lequel les ions TR dans les oxydes et les centres NV- dans le diamant peuvent interagir en raison de leur proximité, tout en préservant leurs propriétés uniques. Pour ce faire, nous proposons la synthèse d'Y2O3 par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) sur des diamants dopés à l'azote. L'optimisation du dépôt nous permet d'obtenir des couches minces d'oxyde bien cristallisées et hautement texturées. Une étude spectroscopique approfondie des transitions télécom de l'Er3+ à température cryogénique révèle en outre que les déclins de photoluminescence sont proches de ceux mesurés dans les cristaux massifs. Il est intéressant de noter que le dépôt n'a pas d'effets négatifs sur les propriétés optiques et de spin des centres NV-, ce qui valide notre approche et cette combinaison de matériaux. Dans un deuxième temps, des films d'oxyde ultra-minces (~15 nm) sont étudiés, puisque les interactions RE-NV- devraient se produire sur une distance de quelques nm. Ce travail met en évidence l'importance d'un état de surface du diamant approprié pour obtenir des films bien cristallisés. Enfin, la structure et les propriétés optiques de films de Y2O3 dopés au Tb3+ sont décrites. Notre technique de dépôt nous permet de limiter les effets d'extinction de la luminescence liées à la concentration tout en obtenant des films à gros grains et à forte luminescence. Ces résultats prometteurs constituent les premiers pas vers le développement de couches minces Y2O3 dopés RE déposées sur des diamants dopés avec des centres NV-, ouvrant ainsi des perspectives dans la production d'une plateforme hybride innovante avec de nouvelles fonctionnalités pour la détection et les communications quantiques.
Les matériaux oxydes dopés aux ions de terres rares suscitent un intérêt grandissant pour les technologies quantiques. La manipulation cohérente des états quantiques étant sensible aux fluctuations de l’environnement extérieur, l’utilisation des ions de terres rares permet de résoudre en partie ce problème puisque leurs électrons 4f sont écrantés par d’autres sous-couches. Actuellement les résultats les plus avancés ont été obtenus sur des monocristaux dont l’utilisation présente un certain nombre d’inconvénients. Ce travail de doctorat vise à déterminer si les couches minces nanométriques de Y2O3 dopées avec des ions de terres rares peuvent être envisagées comme une alternative : elles permettront la réalisation de nouvelles interfaces entre lumière-matière levant certaines limitations rencontrées dans les systèmes macroscopiques. De plus, leur utilisation facilite la scalabilité, la miniaturisation, la nano-structuration, l'intégration et l'interconnexion avec d'autres composants quantiques microscopiques. L'objectif principal de ce travail est de développer et d'optimiser le dépôt de films nanométriques dopés terres rares par ALD avec une analyse simultanée de la structure (DRX), et des propriétés optiques (PL, déclins de fluorescence, largeurs inhomogènes). Ces mesures ont permis de déterminer les paramètres de dépôt optimum pour un substrat Si(100). Les paramètres clefs sont la température de dépôt et l’étape de recuit. Dans les conditions optimales, une raie très fine de 200 GHz a été obtenue pour la transition orange des ions Eu3+. Ces résultats ont ensuite été étendus à des substrats alternatifs. La diffusion et la localisation des dopants ont aussi été étudiées.
Les technologies optiques quantiques utilisent la lumière pour transmettre des données et contrôler d'autres systèmes quantiques. Elles offrent des avancées radicales dans les communications ultra-sécurisées, les capteurs dépassant les limites classiques et la simulation de systèmes quantiques. Pour répondre aux exigences très élevées de ces applications, des systèmes à degrés de liberté quantiques multiples pouvant être interfacés à la fois à la lumière et à d'autres systèmes quantiques sont nécessaires. Ce type d'architectures hybrides n'est cependant pas réalisable actuellement à l'état solide, un point clé du point de vue technologique. Récemment, les cristaux dopés par des ions terres rares ont été identifiés comme une alternative prometteuse. En effet, à l´état massif, ces matériaux présentent des temps de cohérence optiques et de spins extrêmement longs, respectivement de l'ordre de la ms et de l'heure. Ces propriétés tout à fait uniques ont permis d'obtenir des effets quantiques remarquables, comme la téléportation lumièrematière à une longueur d'onde télécom (Nat. Photonics 2014). Transposées à l'échelle nanométrique, elles permettraient de construire des systèmes hybrides quantiques capables de fonctionnalités inédites dans le domaine des communications, de l'opto-électronique ou de la métrologie. Ce projet a pour objectif le développement de cristaux dopés terres rares nanostructurés possédant de longs temps de cohérence optiques et de spins. Ces matériaux seront obtenus sous forme de particules par une approche "bottom-up", permettant une grande flexibilité de morphologie, de taille et de composition. Ceci est nécessaire pour un contrôle très fin des processus de déphasage et le couplage à d'autres systèmes quantiques. La caractérisation se fera en particulier par spectroscopie otique à très haute résolution. Ce projet s'appuie sur la grande expérience de l'IRCP dans les cristaux dopés terres rares pour les technologies quantiques (PRL 2014, Nat. Phys. 2015) et en particulier ses avancées récentes dans les nanocristaux (PRL 2013).
Les cristaux massifs de terres rares ont largement prouvé leur intérêt dans le domaine des technologies quantiques grâce à la finesse de leurs raies spectrales à température cryogénique, tant pour les transitions optiques, que de spin nucléaire et électronique. Ceci a donné lieu à de nombreuses démonstrations lors des dernières années, entre les plus notables celles dans le domaine des mémoires quantiques pour la lumière. Ces transitions fines sont pourtant plus une caractéristique inhérente aux ions de terres rares, issue de leur configuration électronique, que du milieu où ses ions s’insèrent et qui joue un rôle plus ou moins perturbateur. Ainsi, il est envisageable d’introduire les ions de terres rares dans des hôtes cristallins différents, et même dans des environnements variés tels que des nanomatériaux ou des complexes moléculaires, en espérant pouvoir garder leurs propriétés spectroscopiques remarquables. L’obtention de matériaux à base de terres rares performants, et permettant un couplage efficace avec des dispositifs optiques et photoniques est une des motivations principales des études présentées dans ce manuscrit. Ceci ouvre de nombreuses possibilités, notamment pour l’utilisation de ces matériaux pour le calcul et les communications quantiques. Ce manuscrit est divisé en deux chapitres principaux. Le Chapitre 1 est dévoué à des études sur des nanoparticules d’Y2O3 dopées Eu3+. Le Chapitre 2 est consacré à des résultats prometteurs obtenus avec des complexes moléculaires de terres rares. Cette famille de matériaux partage les avantages des nanoparticules pour un couplage efficace avec des dispositifs photoniques, tout en allant beaucoup plus loin dans les possibilités de conception et mise en forme.