In dieser Masterarbeit wird die Reaktion von 4He-Trimeren auf starke 800 nm Laserfelder untersucht. Dazu wird ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop mit einem Pump-Probe-Aufbau verwendet, der eine zeitliche Auflösung der Reaktion ermöglicht. Im COLTRIMS-Reaktionsmikroskop wird der wenige mK kalte Heliumstrahl durch Beugung an einem Gitter aufgespalten. Auch die Messung der Beugung des Heliumstrahls wird in dieser Arbeit vorgestellt. Für das Pump-Probe-Experiment wird ein Maximum erster Ordnung der Heliumtrimere in den Laserfokus gesetzt, um bei der Untersuchung der Heliumtrimere möglichst wenig Störsignal zu erhalten. Die Messung ist vergleichbar mit der in [3] durchgeführten Messung. Jedoch wird ein veränderter optischer Aufbau verwendet, dessen Charakterisierung ebenfalls in dieser Arbeit vorgestellt wird. Die in [3] gemessene Ausrichtung der Heliumtrimere am Laserfeld und deren Ausbreitung als Welle konnte erneut gemessen werden. In dieser Arbeit wird festgestellt, dass sich die theoretische Vorhersage für Ausrichtungswellen des Heliumdimers besser mit den gemessenen Ausrichtungswellen des Heliumtrimers deckt, wenn die Ausrichtung des Trimers gegen den kleinsten Paarabstand im Trimer aufgetragen wird - nicht gegen den Hyperradius. Das könnte darauf hindeuten, dass innerhalb des dissoziierenden Heliumtrimers Anregungen von Heliumatompaaren beispielsweise in einen 퐽=2-Zustand stattfinden, die sich ihrerseits dann am Laserfeld ausrichten. Die Übereinstimmung ist allerdings nicht sehr genau und der Zusammenhang rein hypothetisch. Ein Efimov-Heliumtrimer konnte im Rahmen dieser Arbeit nicht gemessen werden. Um sicherer aussagen zu können, ob mit dem hier verwendeten Pump-Probe-Aufbau Efimov-Trimere aus Heliumtrimeren im Grundzustand erzeugt werden können, sind Verzögerungen zwischen Pump- und Probe-Puls von deutlich über den hier maximal verwendeten 900 ps notwendig. Der ebenfalls in [3] gemessene angeregte gebundene Zustand konnte in dieser Arbeit nicht gemessen werden. Dies festigt jedoch die in [3] geäußerte These, dass es sich um ein ionisiertes Heliumtrimer gehandelt haben könnte, denn im experimentellen Aufbau dieser Arbeit wird ein weniger intensiver Pump-Puls verwendet, sodass Ionisationen weniger wahrscheinlich sind. Theoretische Ab-initio-Berechnungen für die Anregung von Heliumtrimeren in starken Laserfeldern liegen noch nicht vor. Für eine bessere Interpretation der hier vorgestellten Messergebnisse sind solche theoretischen Betrachtungen allerdings essentiell.
In dieser Masterarbeit wird die Reaktion von 4He-Trimeren auf starke 800 nm Laserfelder untersucht. Dazu wird ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop mit einem Pump-Probe-Aufbau verwendet, der eine zeitliche Auflösung der Reaktion ermöglicht. Im COLTRIMS-Reaktionsmikroskop wird der wenige mK kalte Heliumstrahl durch Beugung an einem Gitter aufgespalten. Auch die Messung der Beugung des Heliumstrahls wird in dieser Arbeit vorgestellt. Für das Pump-Probe-Experiment wird ein Maximum erster Ordnung der Heliumtrimere in den Laserfokus gesetzt, um bei der Untersuchung der Heliumtrimere möglichst wenig Störsignal zu erhalten. Die Messung ist vergleichbar mit der in [3] durchgeführten Messung. Jedoch wird ein veränderter optischer Aufbau verwendet, dessen Charakterisierung ebenfalls in dieser Arbeit vorgestellt wird. Die in [3] gemessene Ausrichtung der Heliumtrimere am Laserfeld und deren Ausbreitung als Welle konnte erneut gemessen werden. In dieser Arbeit wird festgestellt, dass sich die theoretische Vorhersage für Ausrichtungswellen des Heliumdimers besser mit den gemessenen Ausrichtungswellen des Heliumtrimers deckt, wenn die Ausrichtung des Trimers gegen den kleinsten Paarabstand im Trimer aufgetragen wird - nicht gegen den Hyperradius. Das könnte darauf hindeuten, dass innerhalb des dissoziierenden Heliumtrimers Anregungen von Heliumatompaaren beispielsweise in einen 퐽=2-Zustand stattfinden, die sich ihrerseits dann am Laserfeld ausrichten. Die Übereinstimmung ist allerdings nicht sehr genau und der Zusammenhang rein hypothetisch. Ein Efimov-Heliumtrimer konnte im Rahmen dieser Arbeit nicht gemessen werden. Um sicherer aussagen zu können, ob mit dem hier verwendeten Pump-Probe-Aufbau Efimov-Trimere aus Heliumtrimeren im Grundzustand erzeugt werden können, sind Verzögerungen zwischen Pump- und Probe-Puls von deutlich über den hier maximal verwendeten 900 ps notwendig. Der ebenfalls in [3] gemessene angeregte gebundene Zustand konnte in dieser Arbeit nicht gemessen werden. Dies festigt jedoch die in [3] geäußerte These, dass es sich um ein ionisiertes Heliumtrimer gehandelt haben könnte, denn im experimentellen Aufbau dieser Arbeit wird ein weniger intensiver Pump-Puls verwendet, sodass Ionisationen weniger wahrscheinlich sind. Theoretische Ab-initio-Berechnungen für die Anregung von Heliumtrimeren in starken Laserfeldern liegen noch nicht vor. Für eine bessere Interpretation der hier vorgestellten Messergebnisse sind solche theoretischen Betrachtungen allerdings essentiell.
In diesem Experiment wurde der Einfluss eines starken Laserfeldes auf den Grundzustand des Heliumtrimers untersucht. Die Auswertung der Messung zeigt, dass der Grundzustand der Heliumtrimere wie erwartet keine präferierte geometrische Struktur hat und als loses Dreieck detektiert wurde. Bei einer Wechselwirkung der Heliumtrimere mit dem Pump-Puls findet eine Dissoziation des Trimers statt. Eine Detektion des Efimov-Zustandes ist nicht gelungen. Dies liegt zum einen an dem großen Hintergrundsignal, welches schon bei der Messung mit dem geschlossenem Shutter erkennbar war, und zum anderen an der Tatsache, dass sich bei der Messung mit offenem Shutter die dissoziierenden Heliumtrimere auch in dem Bereich, in dem der Efimov-Zustand gemessen werden kann, befinden. Um den Efimov-Zustand messen zu können, müsste bei zukünftigen Messungen das Hintergrundsignal verringert werden. Zudem könnte man eine größere Verzögerungszeit, von 2 ns, zwischen den Pump-Puls und dem Probe-Puls wählen. Dann sollten die dissoziierenden Trimere so groß werden, dass diese sich noch näher zum Ursprung verschieben werden.
Ziel unserer Arbeit ist es, Heliumdimere und Heliumtrimere in einer Vakuumkammer mit der COLTRIMSMethode zu untersuchen. Die gesuchten Heliumcluster erhalten wir aus einem Gasjet, welcher mit flüssigem Helium heruntergekühlt wird und dann adiabatisch ins Vakuum expandiert. Bei diesem Prozess kühlt der Jet ausreichend ab, sodass sich Heliumdimere und Heliumtrimere formieren können. Bei der Messung im COLTRIMS-Spektrometer werden die im Strahl befindlichen Heliumatome- und Moleküle ionisiert, und ihre Bruchstücke, Ionen und Elektronen, auf zwei verschiedenen Detektoren registriert. Um die Ionisationsprodukte den Ausgangsmolekülen einwandfrei zuordnen zu können, müssen wir Heliumdimere und Heliumtrimere weitgehend isolieren können. Hierzu verwenden wir das Prinzip der Massenselektion durch Materiewellenbeugung. Dieses macht sich zunutzte, dass Heliumatome- und Moleküle eigentlich quantenmechanische Teilchen sind, welchen sich eine De-Broglie-Wellenlänge λdb = h/p = h/(m · v) zuordnen lässt. Beugt man nun den Gasjet mit Heliumatomen- und Molekülen mit der selben Geschwindigkeit v, aber unterschiedlicher Masse m und damit unterschiedlicher De-Broglie-Wellenlänge λdb an einem Gitter mit der Gitterkonstante d, so ergibt sich die Verteilung der Maxima n · λdb = d · sin (θ) in Abhängigkeit von λdb und damit von der Masse m. Dadurch können wir den Ort des jeweils ersten Maximums verwenden, um dort Dimere beziehungsweise Trimere isoliert zu betrachten. Unsere Beugungsbilder haben gezeigt, dass das Prinzip grundsätzlich funktioniert. Für die angestrebten Untersuchungen an Dimeren und Trimeren muss an dem jeweiligen ersten Beugungsmaximum der jeweilige Molanteil noch verbessert werden, weshalb noch weitere Optimierungen von Düsendruck-und Temperatur anstehen.
Im Rahmen dieser Arbeit sollte eine starke Wechselwirkung zwischen Licht und Materie erreicht werden. Diese ist notwendig für effiziente lineare und nichtlineare optische Effekte, wie sie für zukünftige optische Quanten-Netzwerke und Quanten-Simulationen erforderlich sind. Hierfür wurde ein eindimensionales Medium extremer optischer Dichte (OD) erzeugt. Das verwendete Rubidium-87 erzielte innerhalb einer Hohlfaser eine OD von 1000 auf einem offenen Übergang. Dieses Medium sollte auf der Basis von EIT kohärente Effekte wie Lichtspeicherung und stationäre Lichtpulse (SLPs) ermöglichen, welche in Quanten-Netzwerken Verwendung finden sollen. Diese Effekte wurden in dieser Arbeit erstmalig in einem solchen eindimensionalen Medium hoher OD realisiert. Dabei wurden auch die besonderen Eigenschaften eines Mediums hoher OD insbesondere aufgrund nicht-resonanter Übergänge untersucht. Zur Überprüfung der Messergebnisse wurden diese mit einer numerischen Simulation verglichen. Diese berücksichtigt nicht nur die Absorption der nicht-resonanten Übergänge, sondern auch die räumlich inhomogene Verteilung der Atome innerhalb der Faser sowie die Gauß-förmige Intensitätsverteilung der verwendeten Laserstrahlen. Dies war notwendig, um die Transmission durch das Medium und Auswirkungen auf die Gruppengeschwindigkeit im Medium korrekt zu simulieren, die sich deutlich von den sonst üblichen Fällen mit homogenem Medium unterscheiden. So tritt aufgrund des räumlich unterschiedlich starken Kontrollfeldes auch räumlich unterschiedliche Transmission unter EIT auf. Dies führt zu einer inhomogenen Verbreiterung und damit Reduzierung der Gesamttransmission. Zur experimentellen Umsetzung wurde eine bestehende magneto-optische Falle (MOT) zum Kühlen und Fangen von Rubidium-87 mit asymmetrischer Form verwendet. Die asymmetrische Form führte zu unterschiedlichen Geschwindigkeiten der Atome in transversaler und longitudinaler Richtungen, was mittels Flugzeit-Messungen und temperaturabhängigem EIT mit gegenläufigen Strahlen gemessen wurde. Die MOT wurde um eine photonische Kristall-Faser mit Hohlkern (HCPCF) erweitert. Hierfür wurde eine Halterung mit Möglichkeiten zur Ausrichtung der Faser und ein System aus Optiken zur Ein- und Auskopplung von Laserstrahlen konstruiert. Zur Führung der Atome aus der MOT zur HCPCF wurde ein optischer Trichter auf Basis einer Dunkelpunkt-MOT erzeugt. Zur Steigerung der Transfereffizienz wurde eine Verschiebung der Wolke aus kalten Atomen mittels Magnetfeldern ergänzt. Zum Transfer in die Faser und zur Führung innerhalb des Hohlkerns wurde eine optische Dipolfalle implementiert. Das dafür verwendete Lasersystem wurde auf eine ausreichende Leistung und Frequenzstabilität untersucht. Dabei zeigte ein Betrieb mit zwei longitudinalen Moden eine Verbesserung der Transfereffizienz um einen Faktor 2–5. Mit der Kombination dieser Techniken wurden erfolgreich kalte Rubidiumatome von der MOT in den Hohlkern geladen. Zum Nachweis der Atome wurde deren Anzahl in der HCPCF mittels optischem Pumpen bestimmt und es wurden Transmissionsspektren aufgenommen. Diese belegen eine Anzahl von ca. 3∙10^5 Atomen und eine OD von bis zu 1000 in der Faser. Die erreichte Transfereffizienz von bis zu 5% liegt eine Größenordnung über dem Wert in früheren Ansätzen. Die verwendete HCPCF stellte sich als stark doppelbrechend heraus, was die Polarisation des transmittierten Lichts bereits auf den Abmessungen der Atomwolke deutlich verändert und daher das ursprünglich geplante EIT zwischen Zeeman-Zuständen unmöglich machte. Deshalb wurde ein polarisationsunabhängiges Kopplungsschema zwischen Hyperfein-Zuständen gewählt. Die beiden dafür nötigen Lasersysteme wurden mithilfe einer ebenfalls auf EIT basierenden Stabilisierungstechnik in Frequenz und Phase aufeinander stabilisiert. Das System wurde zunächst erfolgreich an Atomen außerhalb der HCPCF getestet. Dann wurden innerhalb des Mediums hoher OD die Bedingungen für EIT erzeugt, um einem schwachen Nachweisfeld eine Propagation mit reduzierter Absorption zu ermöglichen. Dabei wurden die starken Einflüsse der nicht-resonanten Übergänge auf Höhe und Position des Transmissionsfensters durch den Stark-Effekt untersucht. Die Ergebnisse ließen sich mit der Simulation bestätigen und zeigen die besonderen Eigenschaften des räumlich inhomogenen Mediums hoher OD in Form einer reduzierten Transmission. Dies ist die erste Realisierung von EIT bei OD > 30 in solch einem eindimensionalen Medium innerhalb einer Hohlfaser. Danach wurde die Verzögerung von Lichtpulsen durch das Medium hoher OD aufgrund reduzierter Gruppengeschwindigkeit (langsames Licht) untersucht. Dies diente der einfachen Bestimmung der OD und dem Auffinden geeigneter Parameter der OD und der Kontroll-Rabi-Frequenz für Lichtspeicherung und SLPs. Dabei konnte ein Lichtpuls bis um das Doppelte der Pulslänge verzögert werden, was sicherstellte, dass sich nahezu der gesamte Puls im Medium befand. Die nicht-resonanten Übergänge begrenzten dabei die erreichbare Transmission. Die Verzögerung der Lichtpulse entsprach aufgrund der inhomogenen Verbreiterung nicht den bekannten Werten in homogenem Medium, konnte aber mit der Simulation richtig beschrieben werden. Die hier gezeigten Experimente mit langsamem Licht stellen die erste Untersuchung bei OD > 30 im eindimensionalen Medium dar. Als nächstes wurden Lichtpulse im Medium als kohärente Überlagerung von Spin-Zuständen gespeichert. Diese Lichtspeicherung in einem atomaren Ensemble ist in später geplanten möglichen Anwendungen als Quanten-Speicher und Quanten-Repeater von großer Bedeutung. In dieser Arbeit wurde dabei eine absolute Speichereffizienz von 23 % erreicht. Wie Simulationsergebnisse zeigen, wäre ohne die Absorption durch nicht-resonante Übergänge eine höhere Effizienz möglich. Die im Experiment erreichte relative Effizienz von 60% (Anteil des langsamen Lichts, der gespeichert und wieder ausgelesen wurde) zeigt das theoretisch hohe Potential des Mediums als Quanten-Speicher. Es konnten Pulse für Speicherzeiten von bis zu 2,9 µs gespeichert werden, wobei hier neben der Dekohärenz besonders experimentelle Grenzen die messbare Zeit eingrenzten. Die Beschränkung der Speichereffizienz durch Zerfälle ist hauptsächlich durch die Bewegung der Atome gegeben. Hier ist also eine weitere Optimierung durch Kühlung der Atome möglich. Die hohe Absorption durch die nicht-resonanten Übergänge und der experimentell bedingte Untergrund durch den starken, kollinearen Kontrollstrahl begrenzten die verwendeten Nachweispulse auf ≥ 70 Photonen. Die gezeigte Lichtspeicherung stellt die erste Realisierung innerhalb einer Hohlfaser dar. Schließlich wurden im Medium stationäre Lichtpulse erzeugt. Diese sind nur bei hoher OD möglich und können zukünftig starke Wechselwirkungen zwischen einzelnen Photonen und eine erhöhte Wechselwirkungsdauer ermöglichen. Wie in früheren Experimenten gezeigt, erfordern SLPs in kalten Atomen eine Verstimmung zwischen den gegenläufigen Kontrollfeldern. Dies konnte hier nicht nur bestätigt werden, es zeigte sich auch, dass bei einem eindimensionalen Medium zusätzlich eine geringe Zweiphotonenverstimmung zwischen Nachweis- und Kontrollfeld zur Phasenanpassung erforderlich ist. Die erreichte Effizienz von 2,8(6)% liegt leicht unter früheren Realisierungen (ca. 5%), ist aber neben der nicht-resonanten Absorption zum Teil auf die räumlich stark inhomogenen EIT-Transmissionen aufgrund der dauerhaft aktiven Kontrollfelder zurückzuführen. Da ein direkter Nachweis der SLPs innerhalb der HCPCF noch nicht möglich ist, wurde das detektierte Signal nicht nur mit dem Signal von langsamem Licht bei gleichen Bedingungen verglichen, sondern auch mit einer Simulation überprüft. Diese zeigte gute Übereinstimmung mit den gemessenen Daten und sagt das Vorhandensein eines Lichtfeldes im Medium in der relevanten Zeit voraus. Eine Abhängigkeit des Signals von der Verstimmung der Kontrollfelder und der SLP-Dauer bestätigte ebenfalls die Existenz von SLPs. Dies ist die erste Realisierung von SLPs in einem eindimensionalen Medium.
Im Rahmen der vorgestellten Diplomarbeit wurde eine Düsenstrahlquelle zur Erzeugung von Helium-3-Tröpfchen konstruiert und getestet. Sie ermöglicht es, Temperaturen bis zu 8K zu erreichen. Somit können sowohl Helium-3-Tröpfchen, die eine Düsentemperatur von 11 - 13K benötigen, als auch sehr große Helium-4-Tröpfchen (N > 10^6) erzeugt werden. Dies eröffnet die Möglichkeit, den Einfluss der suprafluiden Helium-4-Tröpfchen auf angelagerte Fremdteilchen im Gegensatz zu dem der normalfluiden Helium-3-Tröpfchen zu untersuchen.\nDer erste Teil der Arbeit besteht in der Charakterisierung der neuen Quelle. Im Verhalten des Heliumflusses durch die Düse zeigt sich eine Abweichung von der Theorie bei sehr tiefen Düsentemperaturen, er nimmt nicht mehr proportional zu 1/T^(1/2) zu. Die Ursache dieser Abweichungen ist nicht verstanden. Als nächster Schritt wurde das bekannte Spektrum von mit Natrium dotierten Helium-4-Tröpfchen vermessen und die Tröpfchengrößenabhängigkeit diskutiert. Dabei wurde die Methode der Laserinduzierten Fluoreszenz verwendet.\nDes weiteren wurde gezeigt, dass mit der aufgebauten Clusterquelle Helium-3-Tröpfchen erzeugt werden können. Ein Spektrum von mit Na dotierten Helium-3-Tröpfchen wurde aufgenommen und mit dem entsprechenden Helium-4-Spektrum verglichen. Sie zeigen starke Ähnlichkeiten, wie es im Wesentlichen durch die Rechnungen von M. Pi et al. vorhergesagt wurde [Physical Review Letters, Surface location of sodium atoms attached to ^3He nanodroplets, eingereicht]. Daraus folgt, dass Helium-3-Tröpfchen mit einer ähnlichen Effizienz wie die Helium-4-Tröpfchen mit Alkaliatomen dotiert werden können, und dass sich die Alkaliatome auf Helium-3-Tröpfchen ähnlich wie auf Helium-4-Tröpfchen verhalten. Sie sind auf der Oberfläche gebunden und es bilden sich Exziplexe bei elektronischer Anregung. Das Maximum der Absorption ist im Fall von Helium-3 leicht zu höheren Energien verschoben. Die niederenergetische Stufe, die sich im Spektrum des Natrium-dotierten Helium-4-Tröpfchens findet, ist im Spektrum von mit Natrium dotierten Helium-3-Tröpfchen nicht vorhanden. Dies verstärkt die Vermutung, dass sie im Fall von Helium-4 aus einem Zustand resultiert, der mit der suprafluiden Eigenschaft der Helium-4-Tröpfchen zusammenhängt.\nAbschließend werden am Max-Born-Institut in Berlin durchgeführte Messungen vorgestellt, die zeigen, dass es möglich ist, Femtosekunden-Pump-Probe-Messungen von Alkali-dotierten 3He-Tröpfchen durchzuführen. Obwohl die Helium-3-Tröpfchen im Gegensatz zu den Helium-4-Tröpfchen normalfluid sind, zeigen sich bei der Untersuchung der Oberflächendynamik sowie in der Bildung von Exziplexen nur geringe Unterschiede.
In meiner Arbeit untersuchte ich Alkalidimere mittels kohärenter Kontrolle im Molekularstrahl sowie durch Pump-Probe-Spektroskopie in einer magneto- optischen Falle (MOT). Die optimale Kontrolle wurde verwendet, um im Molekularstrahl erzeugte Dimere isotopenselektiv anzuregen. Diese Methode der isotopenselektiven Anregung ist im Vorteil gegenüber herkömmlichen Methoden, die ein ausführliches Vorwissen der untersuchten Moleküle benötigen. Bei der isotopenselektiven Anregung durch optimale Kontrolle wurde der anregende fs- Laserpuls durch einen Pulsformer in seiner zeitlichen und spektralen Struktur auf das betrachtete Ziel hin optimiert. Im Kapitel 4 diskutierte ich die gewonnenen Ergebnisse am NaK- und KRb-Dimer, wobei unterschiedliche Pulsformer für die Experimente verwendet wurden. Bei der isotopenselektiven Kontrolle des NaK-Dimers wurde zwischen der Maximierung und Minimierung des (23Na39K)+/(23Na41K)+-Isotopomerenverhältnisses bei einer Zentralwellenlänge des fs-Laserpulses von 770 nm ein Optimierungsfaktor von RPh & Ampl770 = Rmax/Rmin = 25 bei gleichzeitiger Modulation der Phase und Amplitude gewonnen, welches eine sehr hohe Ausbeute durch die geformten Laserpulse bedeutet. Weiterhin wurde das Dimer durch reine Phasen- und reine Amplitudenmodulation sowie bei einer Zentralwellenlänge des fs-Laserpulses von λ = 780 nm untersucht. Die Zuordnung von spektralen Strukturen der optimierten Pulse zu Übergangsfrequenzen beider Isotopomere gab den Hinweis auf eine stufenweise Ionisation (s. Kapitel 4.3.3). Nach einer einphotonischen Anregung aus dem Grundzustand X(1) 1Σ+; ν'' = 0 propagiert das erzeugte Wellenpaket im A(2) 1Σ+-Zustand. Von dort wird es über ein resonantes Molekülpotential in das ionische Grundzustandspotential transferiert und nachgewiesen. Weiterhin zeigten die experimentellen Ergebnisse den hohen Optimierungsgrad der simultanen Phasen- und Amplitudenmodulation, bei der die Formung der zeitlichen und spektralen Pulsstrukturen optimal im Anregungsprozess zusammenspielt. Die komplexe zeitliche Struktur der optimierten Pulse der Maximierung des Isotopomerenverhältnisses bei reiner Phasenoptimierung und gleichzeitiger Phasen- und Amplitudenmodulation konnte durch den Vergleich der experimentell gewonnenen Daten mit den Ergebnissen des OCT-Verfahrens - ausgeführt durch die Arbeitsgruppe von Prof. Bonacic-Koutecký - verstanden werden (s. Kapitel 4.3.4). Diese Rechnungen zeigten, dass hauptsächlich die Dephasierung der Wellenpakete im ersten angeregten A(2) 1Σ+-Zustand zur isotopenselektiven Anregung beiträgt. Die OCT-Ergebnisse für die simultane Phasen- und Amplitudenmodulation wiesen, wie das Experiment, auf das Adressieren von Schwingungszuständen im ersten angeregten Zustand hin, die durch die zusätzliche Phasenmodulation mit den Dephasierungseffekten der Wellenpakete durch die optimierte zeitliche Pulsstruktur gekoppelt wurde. Für die isotopenselektive Kontrolle des KRb-Dimers wurde das Isotopomerenverhältnis (124KRb)+/(126KRb)+ als Fitness-Funktion des Optimierungsalgorithmus gewählt (s. Kapitel 4.4.3). Die Experimente wurden mit einem Pulsformer realisiert, der die höchste spektrale Auflösung von 1.84 cm-1/Pixel besitzt, die bisher für ein kohärentes Kontrollexperiment verwendet wurde. Die Experimente bei einer Zentralwellenlänge von 840 nm ergaben bei der kombinierten Phasen- und Amplitudenmodulation einen Optimierungsfaktor von RPh & Ampl = Rmax/Rmin = 7 zwischen der Maximierung und Minimierung des Isotopomerenverhältnisses. Neben dieser effektiven isotopenselektiven Anregung erlaubte die hohe spektrale Auflösung des Experiments bei den Minimierungen der Fitness-Funktion die eindeutige Bestimmung, welches Isotopomer der atomaren Masse 126 amu stärker zur Optimierung des Isotopomerenverhältnisses beiträgt. Zu Beginn des Experiments war nur der Beitrag des 39K85Rb- Isotopomers zur Optimierung bekannt. Die Zuordnung von Übergangsfrequenzen zu spektralen Peaks des optimierten Spektrums erlaubte zumindest bei den Minimierungen des Isotopomerenverhältnisses die Bestimmung des größeren Beitrags des 41K85Rb -Isotopomers als atomare Masse 126 amu zur Optimierung. Wie bei den NaK-Experimenten wurden simultane und reine Phasen- und Amplitudenoptimierungen durchgeführt und analysiert. Das vorgeschlagene Anregungsschema beinhaltet den einphotonischen Übergang vom Grundzustand in den angeregten (2) 1Σ+-Zustand. Von dort aus liegen drei Potentiale im resonanten Anregungsfenster zum ionischen Grundzustandspotential, über die die Ionisation erfolgen kann. Als weiterführende Experimente wäre die isotopenselektive Kontrolle - neben der Amplituden- und Phasenmodulation des Pulses - durch Optimierung der Polarisation des fs-Laserpulses denkbar. Die Möglichkeit der kontrollierten Polarisationsänderung der Laserpulse besteht in der Arbeitsgruppe und ist gerade bei Photoionisationsexperimenten von großem Interesse, da optische Übergänge zwischen molekularen Anregungszuständen durch eine Drehung der Polarisation optimiert werden können. Weiterhin ist eine Untersuchung der isotopenselektiven Anregung komplexerer Systeme möglich. Dafür bietet sich neben Molekularstrahlexperimenten ebenfalls die Untersuchung durch das in der Arbeitsgruppe neue MALDI-Experiment an. Die Ausnutzung der hohen spektralen Auflösung des 2x640-Pixel-Pulsmodulators steht im Mittelpunkt der kohärenten Kontrollexperimente. In Kapitel 5 befasste ich mich mit der Pump-Probe-Spektroskopie an Rb2-Molekülen in der dark SPOT. Hier konnte erstmals die Molekulardynamik durch fs-Laserpulse beobachtet und untersucht werden. Dazu wurden Zweifarben-Pump-Probe-Experimente durchgeführt, wobei der Pump-Puls ein verstärkter fs-Laserpuls des RegA-Systems war und der Probe-Puls durch einen NOPA erzeugt wurde. Das Spektrum des Probe-Pulses wurde durch Manipulation in der Fourierebene des verwendeten Pulsformers nahe - und vor allen Dingen einschließlich - der atomaren Resonanzen blockiert. Für die Experimente an der D1-Linie wurde eine Zentralwellenlänge von 800 nm des Pump- Pulses und 496 nm des Probe-Pulses verwendet. Bei der D2-Linie lag die Zentralwellenlänge des Pump-Pulses bei 785 nm. Durch eine Abhängigkeitsmessung des Rb2+-Signals von der NOPA-Wellenlänge ergab sich dort die effektivste Anregung des Rb2-Dimers bei der Zentralwellenlänge λ = 505 nm. Die Ergebnisse der Pump-Probe-Messungen bei beiden atomaren Resonanzen (D1-Linie und D2-Linie) zeigten eine stark ausgeprägte Oszillationsstruktur des Rb2+-Signals. Sie konnten bei Kantenpositionen des physikalischen Blockers im Spektrum rot und blau verschoben von den D-Linien beobachtet werden, wobei die Oszillationsperiode mit der Verstimmung der Kante von den D-Linien abnahm. Die Oszillationsperiode lag dabei in einem Bereich von wenigen Pikosekunden. Die beobachteten Prozesse bei beiden atomaren Resonanzen waren sehr ähnlich. Im Allgemeinen besaßen die Pump-Probe-Signale eine dreiteilige Struktur. Für Verzögerungszeiten, in denen der Pump-Puls dem Probe-Puls folgte, war ein konstantes Niveau des Rb2+-Signals zu erkennen. Bei gleichzeitig eingestrahltem Pump- und Probe-Puls war die Form einer Kreuzkorrelation beider Pulse im Signal zu beobachten. Die Wellenpaketoszillationen wurden im Bereich von negativen Verzögerungszeiten, in dem der Pump-Puls vor dem Probe-Puls in die MOT fokussiert wird, sichtbar. Die Molekülsignalstruktur konnte durch einen Chirp des Pump-Pulses beeinflusst werden. Für die Erklärung der Pump- Probe-Ergebnisse in der MOT diskutierte ich zwei mögliche Erklärungsschemata. Einerseits ging ich von in der MOT existierenden schwach gebundenen Rb2-Dimeren im Grundzustand aus und andererseits von durch den fs-Laserpuls photoassoziierten Molekülen. Eine direkte Zuordnung der Experimente zu einem dieser Erklärungsschemata war mir zum Zeitpunkt dieser Arbeit leider nicht möglich. Jedoch konnten alle sichtbaren Abhängigkeiten des Pump-Probe-Signals in einem der beiden Bilder erklärt und ihr Prozess visualisiert werden. Weitere Experimente lassen auf eine Erklärung des Ursprungs der beobachteten Rb2-Dimere hoffen. Die Möglichkeit, durch fs-Laserpulse die Molekulardynamik von Dimeren in der MOT zu beeinflussen, bietet eine Vielzahl von Folgeexperimenten. Die vibrationelle Kühlung von in der MOT hergestellten Dimeren durch fs-Pulse wäre dabei sehr wünschenswert und würde für die Herstellung eines schwingungsgekühlten molekularen Bose-Einstein-Kondensats (BEC) wegweisend sein.
Im Rahmen dieser Masterarbeit wurden die wesentlichen Komponenten eines Versuchsaufbaus zum Untersuchen von REMPI bei Kaliumatomen entworfen und realisiert. Insbesondere wurden alle Anbauteile der Vakuumkammer fertiggestellt, sodass die Kaliumquelle mit Kalium befüllt und die Vakuumkammer abgepumpt werden konnte. Auch bei Betrieb der Kaliumquelle blieb der Druck unter 5 · 10−7 Torr, sodass geschlossen werden kann, dass die Vakuumpumpen ausreichend dimensioniert wurden und die verschiedenen Bauteile entsprechend den Anforderungen des gewünschten Vakuums geeignet umgesetzt wurden. Außerdem wurden bereits erste Versuche mit dem Aufbau durchgeführt. Hierbei konnte festgestellt werden, dass die Kaliumquelle den thermischen Belastungen standhält. Vor allem aber wurde nachgewiesen, dass die Quelle einen Kaliumstrahl erzeugt. Damit einhergehend hat sich auch der Kaliumstrahldetektor als funktionstüchtig erwiesen. Bei diesen ersten Tests wurden jedoch von den Erwartungen abweichende Detektorströme gemessen. Möglicherweise können weitere Untersuchungen, beispielsweise durch Betreiben der Kaliumquelle bei der Maximaltemperatur von 200 ◦C und ein Konditionieren des Glühdrahtes bei Temperaturen über 2500 K, weitere Schlüsse auf die Ursache der festgestellten Diskrepanz zulassen. Schlussendlich ist diese Abweichung von der Abschätzung aber unproblematisch, da sie auf die Untersuchung der Geschwindigkeitsverteilung der Photoelektronen bei REMPI von Kalium keinen Einfluss hat. Dahingegen ist essentiell, dass sich die Wellenlänge des Laser passend einstellen lässt, sodass eines der 5p Resonanzniveaus angeregt wird. Es wurde zwar noch nicht getestet, ob dies bei den Kaliumatomen des Strahls in der Vakuumkammer gelingt, aber in der Kaliumdampfzelle wurde die Anregung der Resonanzniveaus bereits durch Fluoreszenz nachgewiesen. Daher ist zu vermuten, dass es auch bei dem Kaliumatomen des Strahls gelingen wird. Da der Laser zum Zeitpunkt der Fertigstellung dieser Masterarbeit noch nicht mit dem Kaliumstrahl gekreuzt wurde, konnte auch noch nicht getestet werden, ob das Spektrometer die gewünschten Abbildungseigenschaften hat. Allerdings sind keine großen Abweichungen von der Simulation zu erwarten, wenn das Erdmagnetfeld gut kompensiert werden kann. Aus dem gleichen Grund konnte der Elektronendetektor noch nicht endgültig getestet werden. Es wurde jedoch bereits ein Hintergrundsignal, welches insbesondere bei Betrieb des Glühdrahtes und des Hochvakuummeters auftritt, in Form von Leuchtpunkten sichtbar gemacht. Daher ist zu vermuten, dass der Elektronendetektor wie gewünscht funktioniert. Aus der obigen Darlegung wird deutlich, dass für die endgültige Nutzung der optische Aufbau noch vervollständigt werden muss, um den Strahl gleichzeitig in die Kammer und die Kaliumdampfzelle zu führen, sowie eine lineare Polarisation in y-Richtung einzustellen. Des Weiteren sind drei Paar stromdurchflossene Spulen außen am Aufbau zu montieren, um das Erdmagnetfeld zu kompensieren, sodass das Spektrometer entsprechend der Simulation funktioniert. Vor allem aber, muss die Datenaufnahme und -verarbeitung mit einer Kamera und einem PC noch realisiert werden, um den Versuch quantitativ auszuwerten und aus den Detektorbildern die Geschwindigkeitsverteilung der Photoelektronen zu rekonstruieren.