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Dynamique vibrationnelle sondée par échos de photons de DCl et des complexes (DCl)x(N2)n piégés en matrice cryogénique

Arnaud Cuisset

Published Jan 1, 2003• 0 citations
OpenAlex

Abstract

Explorer la dynamique vibrationnelle, dans l'etat electronique fondamental, de systemes pieges en matrice cryogenique est une approche pertinente pour decrire des interactions specifiques entre une molecule et son environnement. Cette dynamique vibrationnelle a ete sondee par des experiences d'echos de photons utilisant le Laser a Electrons Libres du Centre Laser Infrarouge d'Orsay. Ces experiences permettent d'une part de mesurer directement le temps de dephasage vibrationnel T2 extremement sensible aux interactions avec l'environnement et d'autre part, d'etudier la diffusion spectrale induite par les transferts d'energie vibrationnelle entre molecules piegees. Nous avons choisi un systeme simple et spectroscopiquement bien connu : DC1 piege en matrice qui nous permet, dans un meme echantillon, de tester differentes interactions. Dans l'azote solide, les echos de photons ont permis d'obtenir une description complete de la dynamique vibrationnelle du monomere DC1. Les resultats soulignent l'interaction non negligeable entre la vibration sondee et la matrice d'azote. Dans cette matrice, les signaux resolus en temps obtenus par excitation des dimeres et trimeres montrent une claire influence d'une liaison hydrogene faible sur la dynamique vibrationnelle. Par ailleurs, des experiences en matrice d'argon ont ete realisees en sondant principalement des especes (DCl)X complexees avec une ou plusieurs molecules d'azote. La comparaison avec les resultats en matrice d'azote permet de constater une forte difference entre les effets de complexation et les effets de solide sur la dynamique vibrationnelle.

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Dynamique et contrôle optique des molécules froides

Romain Véxiau

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

•Dec 10, 2012•2 citations

Expérience de pinces optiques en environnement cryogénique dans le but de réarranger de grandes matrices d'atomes uniques

G. Pichard

Les atomes individuels piégés dans des pinces optiques constituent une plateforme prometteuse pour la réalisation de simulations quantiques. Dans l'approche analogique, les interactions entre les atomes excités vers des états de Rydberg permettent de reproduire le comportement d'un système quantique que l'on souhaite étudier et pour lequel les ressources en simulation d'un ordinateur classique deviennent rapidement limitées. Une autre approche, dite de simulation digitale, vise quant à elle à directement utiliser les atomes comme briques de base pour implémenter des portes quantiques, ouvrant le champ à de nouveaux algorithmes pouvant offrir un avantage en complexité sur certains problèmes. L'un des défis majeurs pour développer cette technologie est le passage à l'échelle du nombre d'atomes contrôlés, de quelques centaines à plusieurs milliers. La mise en place d'une expérience en environnement cryogénique est une solution possible à ce problème, en permettant d'augmenter considérablement la durée de vie des atomes dans les pinces optiques et donc le temps effectif pendant lequel ils peuvent être manipulés sans perte. Un autre avantage apporté par un système cryogénique est l'augmentation du temps de cohérence des atomes de Rydberg en réduisant le rayonnement du corps noir, qui peut introduire des transitions non désirées pendant le calcul quantique. Durant ma thèse, nous avons repris la plateforme cryogénique développée par Kai-Niklas Schymik dans laquelle un temps de vie de ∼ 6000 s d'un atome dans une pince a été mesuré mais pour laquelle le système optique intégré à 4 K ne permettait pas de générer de grandes matrices de pièges. Nous avons donc modifié le système optique sous vide pour intégrer des objectifs de microscope permettant une meilleure qualité optique dans le champ transverse pour la création de pièges. Dans ce manuscrit, nous évoquons les complications liées à la combinaison d'objectifs à haute ouverture numérique avec un système cryogénique. Une première itération de design a permis la génération d'un grand nombre de pièges (∼ 2000) dans un environnement partiellement cryogénique, mais sans pour autant conserver des durées de vie élevées des atomes dans les pinces. Ces derniers valaient au mieux ∼ 800 s puis se dégradaient au bout de quelques jours vers quelques dizaines de secondes. L'étude de ce système nous a permis de finalement mieux comprendre les mécanismes en jeux dans une cryopompe et de construire un nouveau cœur optique offrant à la fois une haute performance en termes de niveau de vide (∼ 5000 s de temps de vie) et en termes du nombre de pièges optiques pouvant être générés (> 2000). De premiers résultats ont permis de démontrer dans ce nouveau système l'assemblage avec une unique pince mobile de 1024 atomes uniques avec une fidélité élevée (dans ∼ 10 % des cas sans aucun défaut). L'utilisation d'une telle plateforme cryogénique de pair avec le développement de nouvelles techniques d'assemblage ouvre la voie à des avancées majeures en matière de passage à l'échelle pour une technologie quantique.

•May 20, 2026•0 citations

Rydberg excitation dynamics and correlations in arbitrary 2D arrays of single atoms

Henning Labuhn

La dynamique et correlations d'excitations Rydberg dans des matrices 2D des atomes unique Dans cette thèse, nous mesurons la dynamique cohérente et les corrélations spatiales des excitations Rydberg dans des matrices 2D d’atomes uniques.Nous utilisons un modulateur spatial de lumière pour façonner la phase spatiale d'un faisceau laser de piégeage optique avant de le focaliser avec une lentille asphérique de grande ouverture numérique. En imprimant une phase appropriée sur le faisceau laser, nous pouvons créer des matrices 2D de pièges optiques, de forme arbitraire et facilement reconfigurables, avec jusqu'à 100 pièges séparées de quelques micromètres. Les pièges sont chargés à partir d'un nuage d'atomes froids de 87Rb, et due aux collisions assistées par la lumière, au plus un seul atome peut être présent dans chaque piège en même temps. Une caméra CCD sensible permet en temps réel l'imagerie de la fluorescence atomique émanant des pièges, ce qui nous permet de détecter individuellement la présence d'un atome dans chaque piège avec une précision presque parfaite.Pour créer des interactions importantes entre les atomes uniques, nous les excitons vers des états de Rydberg, qui sont des états électroniques avec un nombre quantique principal élevé.Un faisceau supplémentaire d'adressage permet la manipulation individuelle d'un atome sélectionné dans la matrice.La connaissance précise, de la fois de la matrice des atomes préparé et des positions des excitations Rydberg, nous a permis de mesurer l’augmentation collective de la couplage optique dans le régime de blocage Rydberg, où une seule excitation est partagée de façon symétrique entre tous les atomes de la matrice.Dans le régime où l'interaction ne s’étend que sur quelques sites, nous avons mesuré la dynamique et les corrélations spatiales des excitations Rydberg, dans des matrices d’atomes à une et deux dimensions. La comparaison à une simulation numérique d'un modèle d'Ising quantique d'un système de spin-1/2 montre un accord exceptionnel pour les matrices où l'effet de l'anisotropie de l’interaction Rydberg-Rydberg est faible. Les résultats obtenus démontrent que les atomes Rydberg uniques sont une plate-forme bien adaptée pour la simulation quantique des systèmes de spin.

•Feb 26, 2016•1 citation

Dynamics and control of open quantum systems : applications to exciton dynamics in quantum dots and vibrational dynamics in carboxyhemoglobin

A.K. Debnath

Cette thèse présente certains aspects de la dynamique quantique dissipative, en relation avec la possibilité de contrôler la dynamique par des impulsions laser mises en forme. La première partie concerne le transfert de population dans des boîtes quantiques InAs/GaAs. Dans ces systèmes, les conséquences sur la dissipation de l'interaction avec des impulsions sont analysées, en relation avec le transfert de population adiabatique. En particulier, le problème de la création robuste d'excitons ou de biexcitons est adressé par une méthode de la matrice densité non Markovienne, qui a la spécificité de pouvoir décrire les systèmes dissipatifs en interaction avec des champs externes fortes. La dynamique dissipative en interaction avec des champs externes forts peut être interprétée sur la base de transitions dissipatives entre états habillés. De plus, des paramètres laser, qui permettent un transfert de population efficace, sont déterminés. La deuxième partie concerne le transfert de population vers des états vibrationnels élevés du mode d'élongation de CO dans la molécule de carboxyhémoglobine. Sur la base d'un modèle fluctuant, des spectres pompe-sonde sont modélisés par des propagations de paquets d'ondes quantiques. La méthode de contrôle local est appliquée pour déterminer des impulsions laser qui induisent les processus de " vibrational ladder climbing " ou qui mènent à l'excitation de niveaux vibrationnels spécifiques, malgré l'effet des fluctuations induites par l'environnement de la protéine. Ces résultats constituent des références pour des réalisations expérimentales futures

•Jan 1, 2013•0 citations

Dynamic and optical control of cold molecules

Romain Véxiau, Olivier Dulieu

Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites magiques où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.

•Jan 1, 2012•0 citations

Dynamique de paquets d'ondes et controle coherent temporel dans les atomes et les molecules d'alcalins

C. C. S. Nicole

Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.

•Jan 1, 1998•0 citations
Explorer la dynamique vibrationnelle, dans l'etat electronique fondamental, de systemes pieges en matrice cryogenique est une approche pertinente pour decrire des interactions specifiques entre une molecule et son environnement. Cette dynamique vibrationnelle a ete sondee par des experiences d'echos de photons utilisant le Laser a Electrons Libres du Centre Laser Infrarouge d'Orsay. Ces experiences permettent d'une part de mesurer directement le temps de dephasage vibrationnel T2 extremement sensible aux interactions avec l'environnement et d'autre part, d'etudier la diffusion spectrale induite par les transferts d'energie vibrationnelle entre molecules piegees. Nous avons choisi un systeme simple et spectroscopiquement bien connu : DC1 piege en matrice qui nous permet, dans un meme echantillon, de tester differentes interactions. Dans l'azote solide, les echos de photons ont permis d'obtenir une description complete de la dynamique vibrationnelle du monomere DC1. Les resultats soulignent l'interaction non negligeable entre la vibration sondee et la matrice d'azote. Dans cette matrice, les signaux resolus en temps obtenus par excitation des dimeres et trimeres montrent une claire influence d'une liaison hydrogene faible sur la dynamique vibrationnelle. Par ailleurs, des experiences en matrice d'argon ont ete realisees en sondant principalement des especes (DCl)X complexees avec une ou plusieurs molecules d'azote. La comparaison avec les resultats en matrice d'azote permet de constater une forte difference entre les effets de complexation et les effets de solide sur la dynamique vibrationnelle.
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites « magiques » où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Les atomes individuels piégés dans des pinces optiques constituent une plateforme prometteuse pour la réalisation de simulations quantiques. Dans l'approche analogique, les interactions entre les atomes excités vers des états de Rydberg permettent de reproduire le comportement d'un système quantique que l'on souhaite étudier et pour lequel les ressources en simulation d'un ordinateur classique deviennent rapidement limitées. Une autre approche, dite de simulation digitale, vise quant à elle à directement utiliser les atomes comme briques de base pour implémenter des portes quantiques, ouvrant le champ à de nouveaux algorithmes pouvant offrir un avantage en complexité sur certains problèmes. L'un des défis majeurs pour développer cette technologie est le passage à l'échelle du nombre d'atomes contrôlés, de quelques centaines à plusieurs milliers. La mise en place d'une expérience en environnement cryogénique est une solution possible à ce problème, en permettant d'augmenter considérablement la durée de vie des atomes dans les pinces optiques et donc le temps effectif pendant lequel ils peuvent être manipulés sans perte. Un autre avantage apporté par un système cryogénique est l'augmentation du temps de cohérence des atomes de Rydberg en réduisant le rayonnement du corps noir, qui peut introduire des transitions non désirées pendant le calcul quantique. Durant ma thèse, nous avons repris la plateforme cryogénique développée par Kai-Niklas Schymik dans laquelle un temps de vie de ∼ 6000 s d'un atome dans une pince a été mesuré mais pour laquelle le système optique intégré à 4 K ne permettait pas de générer de grandes matrices de pièges. Nous avons donc modifié le système optique sous vide pour intégrer des objectifs de microscope permettant une meilleure qualité optique dans le champ transverse pour la création de pièges. Dans ce manuscrit, nous évoquons les complications liées à la combinaison d'objectifs à haute ouverture numérique avec un système cryogénique. Une première itération de design a permis la génération d'un grand nombre de pièges (∼ 2000) dans un environnement partiellement cryogénique, mais sans pour autant conserver des durées de vie élevées des atomes dans les pinces. Ces derniers valaient au mieux ∼ 800 s puis se dégradaient au bout de quelques jours vers quelques dizaines de secondes. L'étude de ce système nous a permis de finalement mieux comprendre les mécanismes en jeux dans une cryopompe et de construire un nouveau cœur optique offrant à la fois une haute performance en termes de niveau de vide (∼ 5000 s de temps de vie) et en termes du nombre de pièges optiques pouvant être générés (> 2000). De premiers résultats ont permis de démontrer dans ce nouveau système l'assemblage avec une unique pince mobile de 1024 atomes uniques avec une fidélité élevée (dans ∼ 10 % des cas sans aucun défaut). L'utilisation d'une telle plateforme cryogénique de pair avec le développement de nouvelles techniques d'assemblage ouvre la voie à des avancées majeures en matière de passage à l'échelle pour une technologie quantique.
La dynamique et correlations d'excitations Rydberg dans des matrices 2D des atomes unique Dans cette thèse, nous mesurons la dynamique cohérente et les corrélations spatiales des excitations Rydberg dans des matrices 2D d’atomes uniques.Nous utilisons un modulateur spatial de lumière pour façonner la phase spatiale d'un faisceau laser de piégeage optique avant de le focaliser avec une lentille asphérique de grande ouverture numérique. En imprimant une phase appropriée sur le faisceau laser, nous pouvons créer des matrices 2D de pièges optiques, de forme arbitraire et facilement reconfigurables, avec jusqu'à 100 pièges séparées de quelques micromètres. Les pièges sont chargés à partir d'un nuage d'atomes froids de 87Rb, et due aux collisions assistées par la lumière, au plus un seul atome peut être présent dans chaque piège en même temps. Une caméra CCD sensible permet en temps réel l'imagerie de la fluorescence atomique émanant des pièges, ce qui nous permet de détecter individuellement la présence d'un atome dans chaque piège avec une précision presque parfaite.Pour créer des interactions importantes entre les atomes uniques, nous les excitons vers des états de Rydberg, qui sont des états électroniques avec un nombre quantique principal élevé.Un faisceau supplémentaire d'adressage permet la manipulation individuelle d'un atome sélectionné dans la matrice.La connaissance précise, de la fois de la matrice des atomes préparé et des positions des excitations Rydberg, nous a permis de mesurer l’augmentation collective de la couplage optique dans le régime de blocage Rydberg, où une seule excitation est partagée de façon symétrique entre tous les atomes de la matrice.Dans le régime où l'interaction ne s’étend que sur quelques sites, nous avons mesuré la dynamique et les corrélations spatiales des excitations Rydberg, dans des matrices d’atomes à une et deux dimensions. La comparaison à une simulation numérique d'un modèle d'Ising quantique d'un système de spin-1/2 montre un accord exceptionnel pour les matrices où l'effet de l'anisotropie de l’interaction Rydberg-Rydberg est faible. Les résultats obtenus démontrent que les atomes Rydberg uniques sont une plate-forme bien adaptée pour la simulation quantique des systèmes de spin.
Cette thèse présente certains aspects de la dynamique quantique dissipative, en relation avec la possibilité de contrôler la dynamique par des impulsions laser mises en forme. La première partie concerne le transfert de population dans des boîtes quantiques InAs/GaAs. Dans ces systèmes, les conséquences sur la dissipation de l'interaction avec des impulsions sont analysées, en relation avec le transfert de population adiabatique. En particulier, le problème de la création robuste d'excitons ou de biexcitons est adressé par une méthode de la matrice densité non Markovienne, qui a la spécificité de pouvoir décrire les systèmes dissipatifs en interaction avec des champs externes fortes. La dynamique dissipative en interaction avec des champs externes forts peut être interprétée sur la base de transitions dissipatives entre états habillés. De plus, des paramètres laser, qui permettent un transfert de population efficace, sont déterminés. La deuxième partie concerne le transfert de population vers des états vibrationnels élevés du mode d'élongation de CO dans la molécule de carboxyhémoglobine. Sur la base d'un modèle fluctuant, des spectres pompe-sonde sont modélisés par des propagations de paquets d'ondes quantiques. La méthode de contrôle local est appliquée pour déterminer des impulsions laser qui induisent les processus de " vibrational ladder climbing " ou qui mènent à l'excitation de niveaux vibrationnels spécifiques, malgré l'effet des fluctuations induites par l'environnement de la protéine. Ces résultats constituent des références pour des réalisations expérimentales futures
Le travail théorique présenté dans cette thèse concerne la formation de molécules ultra-froides bialcalines et le contrôle de leurs degrés de liberté externes et internes. Cette étude est motivée par les nombreuses expériences en cours visant à l'obtention d'un gaz quantique dégénéré de molécules dans leur état fondamental absolu. Le schéma de formation étudié repose sur le processus de transfert adiabatique stimulé (STIRAP) réalisé en présence d'un potentiel optique de piégeage (réseau optique) des atomes et des molécules.Nous avons déterminé les paramètres du réseau optique (intensité et fréquence du champ laser) qui permettent de piéger efficacement des dimères d'alcalins en évaluant la polarisabilité dynamique acquise par les molécules soumises à un champ externe. Ces calculs reposent en particulier sur la connaissance détaillée de la structure électronique des molécules. Nous avons identifié des plages de longueur d'ondes dites magiques où la polarisabilité est la même pour chaque niveau peuplé au cours du transfert adiabatique, permettant ainsi un transfert optimal. Ce formalisme nous a également permis d'obtenir les coefficients Van der Waals de l'interaction à longue portée nécessaires pour étudier les taux de collisions entre molécules.Nous avons réalisé une étude plus détaillée de la molécule RbCs. En étudiant précisément la probabilité de transition de la molécule vers un niveau excité, nous avons proposé un schéma STIRAP pour transférer des molécules de RbCs, initialement dans un niveau vibrationnel excité, vers leur état rovibrationnel fondamental.Ces travaux ont montré l'importance de la connaissance précise de la structure hyperfine de l'état électronique moléculaire excité pour réaliser un gaz dégénéré de molécules dans un état quantique bien défini. Un modèle asymptotique nous a permis d'obtenir une première estimation de la structure hyperfine des courbes d'énergies potentielles des premiers états moléculaires excités des molécules Cs2 et RbCs.
Ce travail porte sur l'etude experimentale resolue en temps de la dynamique atomique et moleculaire prenant place sur une echelle de temps femtoseconde. Dans une premiere partie, la technique pompe-sonde classique (deux impulsions laser decalees dans le temps) est appliquee a l'etude de dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans la molecule et de spin electronique dans l'atome. Dans le dimere de potassium, on observe pour la premiere fois la dynamique vibrationnelle de l'etat de rydberg 2 1 g. Cette experience revele la complexite de l'etape de detection (ici par transition a deux photons). Dans l'atome de potassium, on sonde de la meme facon, la dynamique du couplage spin-orbite du niveau 5p. On montre une dependance de la probabilite d'ionisation du paquet d'ondes en fonction du retard temporel entre les deux impulsions. Une interpretation est donnee dans le formalisme des etats brillant et noir. Dans un deuxieme temps la technique pompe-sonde est remplacee au profit d'une technique de controle coherent permettant autant de suivre la dynamique que d'agir sur la population dans les etats excites. Nous presentons plusieurs experiences de controle coherent temporel realisees avec une sequence de deux impulsions lumineuses identiques et ultracourtes. Cette technique est basee sur l'interference de deux chemins quantiques decales dans le temps. Le cas d'ecole du controle coherent temporel sur une transition a un photon en regime de champ faible est illustre sur la transition 4s-4p du potassium. Plusieurs interpretations physiques complementaires sont discutees. D'autres situations sont explorees : transitions a deux photons (6s-7d du cesium), transitions impliquant une impulsion a derive de frequence, regime de champ intense. Chacune permet le controle coherent du processus d'excitation. L'ambiguite entre interferences quantiques et interferences optiques est levee dans plusieurs cas. En regime de champ intense (impulsion ) l'experience permet l'observation directe de la precession du spin electronique. Les etudes experimentales sont completees par une description analytique de la dynamique dans les etats excites et des calculs numeriques simulant le signal d'ionisation.