La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Elle designe l'emission spontanee d'une assemblee de molecules ou d'atomes preparee initialement en etat d'inversion. L'emission est proportionnelle a n#2 et a lieu apres un temps de retard qui traduit la mise en phase de tous les moments dipolaires moleculaires ou atomiques. Mon travail s'inscrit dans le cadre de l'etude de la superfluorescence dans la molecule #1#3#0te#2 et de son application a la spectroscopie moleculaire. Il a consiste a modeliser nos resultats experimentaux pour mettre en evidence les divers phenomenes qui interviennent dans ce processus d'emission spontanee coherente : - processus de relaxation transverse et effet doppler. - processus de propagation et reexcitation. - processus de bouclage par retroaction avec une cavite resonante. Nous avons ainsi mis en evidence un nouveau modele qui nous a permis de montrer que les phenomenes d'oscillations coherentes pouvaient etre analysees en tenant compte des phenomenes de reexcitation et stimulation. Par ailleurs nous avons montre que les correlations intermoleculaires n'affectaient pas les perturbations homogenes et heterogenes intramoleculaires. L'analyse des effets spectraux et temporels nous a permis d'acceder a la mesure experimentale des coefficients de melange entre etats en interaction.
La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Elle designe l'emission spontanee d'une assemblee de molecules ou d'atomes preparee initialement en etat d'inversion. L'emission est proportionnelle a n#2 et a lieu apres un temps de retard qui traduit la mise en phase de tous les moments dipolaires moleculaires ou atomiques. Mon travail s'inscrit dans le cadre de l'etude de la superfluorescence dans la molecule #1#3#0te#2 et de son application a la spectroscopie moleculaire. Il a consiste a modeliser nos resultats experimentaux pour mettre en evidence les divers phenomenes qui interviennent dans ce processus d'emission spontanee coherente : - processus de relaxation transverse et effet doppler. - processus de propagation et reexcitation. - processus de bouclage par retroaction avec une cavite resonante. Nous avons ainsi mis en evidence un nouveau modele qui nous a permis de montrer que les phenomenes d'oscillations coherentes pouvaient etre analysees en tenant compte des phenomenes de reexcitation et stimulation. Par ailleurs nous avons montre que les correlations intermoleculaires n'affectaient pas les perturbations homogenes et heterogenes intramoleculaires. L'analyse des effets spectraux et temporels nous a permis d'acceder a la mesure experimentale des coefficients de melange entre etats en interaction.
La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Ce terme recouvre l'emission spontanee collective d'un ensemble d'atomes ou molecules dans laquelle on a realise une inversion de population. En effet au dela d'un certain seuil le systeme de partenaires individuels dans un meme etat excite peut evoluer vers un etat macroscopique correle, la correlation induite par l'emission spontanee individuelle. Le champ de l'emission spontanee individuelle induit un verrouillage de tous les dipoles individuels et ainsi apparait au bout d'un temps de retard #d un moment dipolaire macroscopique. Le champ produit par l'emission associee a ce moment dipolaire est n fois celui d'un seul dipole (ou molecule excitee) ou n est la densite de partenaires. Ainsi apres un retard #d on observe un phenomene d'emission coherente colineaire au pompage et dont l'intensite croit comme n#2 alors que la largeur de l'impulsion decroit en 1/n. Cette desexcitation collective presente aussi des caracteristiques d'un phenomene de propagation puisque l'onde emise est suffisamment intense pour induire une nouvelle inversion de population dans des regions desexcitee: on observe un phenomene d'oscillation ou d'echo. Notre travail a concerne plus particulierement ce dernier aspect sous l'angle experimental et theorique. Sur le plan experimental nous avons etudie ce phenomene dans les isotopes #1#2#5te#2 et #1#3#0te#2 par pompage optique dans la region 450 nm avec un laser a colorant accordable fonctionnant en regime pulse. On pompe ainsi sur la transition x#1#+ bo#+#u (j'', v'') et l'emission a lieu sur la transition bo#+#u (j'', v'') x#1#+#g (v''', j'' 1), il y a inversion de population car ce dernier etat est vide pour les v''' impliques. L'emission superfluorescente etait analysee au travers d'un monochromateur czerny-turner avec une resolution de 0,003 nm puis l'evolution temporelle analysee par oscilloscope numerique lecroy ; la resolution temporelle de l'ensemble detecteur + oscilloscope est de 2 ns. Les parametres experimentaux a notre disposition etaient les suivants: temperature qui induit une modification de la densite de molecules te#2, longueur de la cellule (3 a 17 cm). Enfin les effets de retour par adjonction d'une cavite perot-fabry autour du milieu amplificateur. Pour extraire des quantites observables de nos resultats et pour explorer les facteurs qui limitent l'evolution ideale de ce mecanisme d'inerference nous avons entrepris une simulation numerique par la resolution des equations d'evolution basees sur le formalisme de bloch-maxwell. C'est un modele semi-classique qui couple le champ electromagnetique, la densite de polarisation et de population dans un systeme quantique restreint a deux niveaux
I: la superradiance, un phenomene d'interferences intermoleculaires. Nous presentons dans ce memoire des resultats nouveaux sur la superradiance de te#2 induite par pompage optique avec un laser a colorant pompe par yag en impulsion. L'emission collective a ete analyse a haute resolution spectrale et temporelle en fonction de la densite de partenaires. Les resultats sont analyses a l'aide du modele theorique maxwell-matrice densite. Ii: battements superradiants, un phenomene d'interferences intramoleculaires. Nous presentons ici une application de la superradiance a la spectroscopie visible haute resolution (10 ghz): l'observation de battements superradiants dans 125te#2 nous a permis de determiner les contributions des interactions hyperfines dans les etats excites de depart
Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées.
Interférences quantiques dans la dynamique d'atomes et molécules dans un champ électromagnétique Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées.
La spectroscopie de vapeurs atomiques confinées dans des cellules d'épaisseur micrométrique, voire nanométrique, a permis d'étudier le rétrécissement Dicke cohérent, l'interaction Casimir-Polder entre des atomes et une surface, et d'observer des effets collectifs qui pourrait permettre le développer des technologies quantiques. En s'inspirant des expériences de spectroscopie de vapeurs atomiques confinées nous sondons des transitions moléculaires de l'ammoniac (NH3) et d'hexafluorure de soufre (SF6), à une longueur d'onde de 10.55µm, ainsi qu'une transition de l'acétylène (C2H2) dans le domaine des télécommunications, à 1.53µm, dans une cellule d'épaisseur avoisinant 5.3µm (cellule mince). Ces expériences mettent en évidence un rétrécissement Dicke, induit par les collisions molécule-surface, qui favorise la contribution des molécules lentes dans la direction de propagation du laser. Notre modèle prend en compte l'interaction transitoire du champ électromagnétique avec les molécules allant d'une paroi à l'autre, ainsi que les effets Fabry-Perot de faible finesse de la cellule. Il reproduit fidèlement les spectres expérimentaux et permet d'extraire l'élargissement, le décalage et l'intensité de chaque raie observée.L'intensité des transitions d'acétylène et d'ammoniac extraites de la spectroscopie moléculaire en cellule mince est cohérente avec les valeurs de la base de données moléculaires HITRAN et avec des expériences d'absorption linéaire. Ces résultats démontrent que la spectroscopie moléculaire à travers une cellule mince est une technique alternative fiable, linéaire et à haute résolution de fréquence, capable d'enrichir les bases de données moléculaires et de fournir des données spectroscopiques de haute qualité. Nous utilisons alors cette spectroscopie pour extraire l'intensité de nombreuses raies de SF6 qui ne sont pas répertoriées dans la base de données HITRAN. Nous sondons également les transitions NH3 et SF6 dans l'infrarouge moyen, dans une cellule d'une épaisseur nanométrique dont l'épaisseur est comprise entre 600nm et 1.2µm. Malgré la faible amplitude du signal, nos techniques de détection nous permettent d'obtenir des spectres, avec un bon rapport signal sur bruit, qui sont très bien décrits par notre modèle de cellule mince et nous permettent d'étudier la dynamique de ces gaz fortement confinés. Nos expériences montrent que la spectroscopie de l'acétylène à travers une cellule mince pourrait être utilisée pour développer des références de fréquence compactes dans le domaine des télécommunications. Nous présentons le prototype d'une nouvelle cellule mince à haute finesse qui pourrait produire un signal moléculaire suffisamment important pour stabiliser une source lase. Enfin, la spectroscopie moléculaire à travers des cellules minces pourrait également être utilisée pour étudier l'interaction Casimir-Polder entre les molécules et une surface. Nous envisageons de sonder des molécules HF dans une cellule d'épaisseur nanométrique qui pourraient mettre en évidence une anisotropie de l'interaction Casimir-Polder.
Le probleme de l'interaction de N atomes avec un faisceau laser et les modes du vide peut donner lieu a de nombreux phenomenes interessants concernant l’emission spontanee de la lumiere et sa propagation dans l’echantillon. Les effets cooperatifs, par exemple, tels que la super- et la sous-radiance, sont des effets lies a la coherence creee entre les atomes lorsqu'un photon est emis spontanement par un seul atome excite. La super-radiance peut etre definie comme le renforcement de l'emission spontanee due a une interference constructive de la lumiere diffusee. Son homologue, la sous-radiance, est le piegeage d'une partie de la lumiere restante en raison d'interferences destructives. Dans les atomes froids, certains travaux theoriques anterieurs predisent et caracterisent ces deux effets cooperatifs dans un nuage atomique large et diluee, dans le regime des faibles intensites et a grands desaccords du laser incident. Le modele theorique est un modele de dipoles couples pour atomes a deux niveaux pilotes par un champ de faible intensite et dans l'approche scalaire. L'experience consiste a mesurer les taux de d’decroissance super- et sous-radiants a partir de l’intensite temporelle emise apres la coupure du laser incident en regime stationnaire. Notre schema experimental consiste en un piege magneto-optique d’atomes de rubidium 87 a grandes epaisseurs optiques a resonance. Un faisceau sonde excite les atomes proches de la raie D2. L’intensite emise est detectee par un detecteur de photons uniques depourvu d’afterpulsing et une procedure d’etalonnage nous permet de determiner l’epaisseur optique resonante du nuage et sa temperature. Dans ce travail, nous rapportons l’observation experimentale de la super- et sous-radiance dans un grand nuage d’atomes froids. Pour la sous-radiance, le resultat principal est l’evolution lineaire du temps caracteristique avec l’epaisseur optique resonante du nuage et son independance du desaccord. Pour la super-radiance, on observe la super-radiance en dehors de la direction vers l’avant. Nous verifions la validite de nos interpretations avec les predictions du modele de dipoles couples. Finalement, nous discutons l’interaction entre la sous-radiance et le piegeage de radiation, ainsi que des previsions theoriques concernant : la configuration d’un nuage phase, pour controler l’emission de l’amplitude sousradiante ; et les effets de temperature, ou la sous-radiance s’avere robuste dans une large gamme de temperatures.