I: la superradiance, un phenomene d'interferences intermoleculaires. Nous presentons dans ce memoire des resultats nouveaux sur la superradiance de te#2 induite par pompage optique avec un laser a colorant pompe par yag en impulsion. L'emission collective a ete analyse a haute resolution spectrale et temporelle en fonction de la densite de partenaires. Les resultats sont analyses a l'aide du modele theorique maxwell-matrice densite. Ii: battements superradiants, un phenomene d'interferences intramoleculaires. Nous presentons ici une application de la superradiance a la spectroscopie visible haute resolution (10 ghz): l'observation de battements superradiants dans 125te#2 nous a permis de determiner les contributions des interactions hyperfines dans les etats excites de depart
I: la superradiance, un phenomene d'interferences intermoleculaires. Nous presentons dans ce memoire des resultats nouveaux sur la superradiance de te#2 induite par pompage optique avec un laser a colorant pompe par yag en impulsion. L'emission collective a ete analyse a haute resolution spectrale et temporelle en fonction de la densite de partenaires. Les resultats sont analyses a l'aide du modele theorique maxwell-matrice densite. Ii: battements superradiants, un phenomene d'interferences intramoleculaires. Nous presentons ici une application de la superradiance a la spectroscopie visible haute resolution (10 ghz): l'observation de battements superradiants dans 125te#2 nous a permis de determiner les contributions des interactions hyperfines dans les etats excites de depart
La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Elle designe l'emission spontanee d'une assemblee de molecules ou d'atomes preparee initialement en etat d'inversion. L'emission est proportionnelle a n#2 et a lieu apres un temps de retard qui traduit la mise en phase de tous les moments dipolaires moleculaires ou atomiques. Mon travail s'inscrit dans le cadre de l'etude de la superfluorescence dans la molecule #1#3#0te#2 et de son application a la spectroscopie moleculaire. Il a consiste a modeliser nos resultats experimentaux pour mettre en evidence les divers phenomenes qui interviennent dans ce processus d'emission spontanee coherente : - processus de relaxation transverse et effet doppler. - processus de propagation et reexcitation. - processus de bouclage par retroaction avec une cavite resonante. Nous avons ainsi mis en evidence un nouveau modele qui nous a permis de montrer que les phenomenes d'oscillations coherentes pouvaient etre analysees en tenant compte des phenomenes de reexcitation et stimulation. Par ailleurs nous avons montre que les correlations intermoleculaires n'affectaient pas les perturbations homogenes et heterogenes intramoleculaires. L'analyse des effets spectraux et temporels nous a permis d'acceder a la mesure experimentale des coefficients de melange entre etats en interaction.
La superfluorescence est l'un des mecanismes collectifs de l'interaction rayonnement-matiere. Ce terme recouvre l'emission spontanee collective d'un ensemble d'atomes ou molecules dans laquelle on a realise une inversion de population. En effet au dela d'un certain seuil le systeme de partenaires individuels dans un meme etat excite peut evoluer vers un etat macroscopique correle, la correlation induite par l'emission spontanee individuelle. Le champ de l'emission spontanee individuelle induit un verrouillage de tous les dipoles individuels et ainsi apparait au bout d'un temps de retard #d un moment dipolaire macroscopique. Le champ produit par l'emission associee a ce moment dipolaire est n fois celui d'un seul dipole (ou molecule excitee) ou n est la densite de partenaires. Ainsi apres un retard #d on observe un phenomene d'emission coherente colineaire au pompage et dont l'intensite croit comme n#2 alors que la largeur de l'impulsion decroit en 1/n. Cette desexcitation collective presente aussi des caracteristiques d'un phenomene de propagation puisque l'onde emise est suffisamment intense pour induire une nouvelle inversion de population dans des regions desexcitee: on observe un phenomene d'oscillation ou d'echo. Notre travail a concerne plus particulierement ce dernier aspect sous l'angle experimental et theorique. Sur le plan experimental nous avons etudie ce phenomene dans les isotopes #1#2#5te#2 et #1#3#0te#2 par pompage optique dans la region 450 nm avec un laser a colorant accordable fonctionnant en regime pulse. On pompe ainsi sur la transition x#1#+ bo#+#u (j'', v'') et l'emission a lieu sur la transition bo#+#u (j'', v'') x#1#+#g (v''', j'' 1), il y a inversion de population car ce dernier etat est vide pour les v''' impliques. L'emission superfluorescente etait analysee au travers d'un monochromateur czerny-turner avec une resolution de 0,003 nm puis l'evolution temporelle analysee par oscilloscope numerique lecroy ; la resolution temporelle de l'ensemble detecteur + oscilloscope est de 2 ns. Les parametres experimentaux a notre disposition etaient les suivants: temperature qui induit une modification de la densite de molecules te#2, longueur de la cellule (3 a 17 cm). Enfin les effets de retour par adjonction d'une cavite perot-fabry autour du milieu amplificateur. Pour extraire des quantites observables de nos resultats et pour explorer les facteurs qui limitent l'evolution ideale de ce mecanisme d'inerference nous avons entrepris une simulation numerique par la resolution des equations d'evolution basees sur le formalisme de bloch-maxwell. C'est un modele semi-classique qui couple le champ electromagnetique, la densite de polarisation et de population dans un systeme quantique restreint a deux niveaux
Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées.
Interférences quantiques dans la dynamique d'atomes et molécules dans un champ électromagnétique Les interférences quantiques apparaissant lors de la superposition cohérente d'états quantiques de la matière sont à l'origine de la compréhension et du contrôle de nombreux processus élémentaires. Dans cette thèse, deux problèmes distincts, qui ont pour origine de tels effets, sont discutés avec leurs applications potentielles : 1. Diffraction électronique induite par Laser (LIED) et imagerie des orbitales moléculaires ; 2. Effets collectifs dans des vapeurs denses et transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle (DIET). La première partie de cette thèse traite du mécanisme de recollision dans des molécules linéaires simples lorsque le système est exposé à un champ laser infrarouge de forte intensité. Cette interaction provoque une ionisation tunnel du système moléculaire, conduisant à la création d'un paquet d'ondes électronique dans le continuum. Ce paquet d'ondes suit une trajectoire oscillante, dirigée par le champ laser. Cela provoque une collision avec l'ion parent qui lui a donné naissance. Ce processus de diffraction peut être de nature inélastique, engendrant la génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) ou l'ionisation double non-séquentielle, ou de nature élastique, processus que l'on appelle généralement « diffraction électronique induite par laser ». La LIED porte des informations sur la molécule et sur l'état initial à partir duquel les électrons sont arrachés sous forme de motifs de diffraction formés en raison de l'interférence entre différentes voies de diffraction. Dans ce projet, une méthode est développée pour l'imagerie des orbitales moléculaires, reposant sur des spectres de photo-électrons obtenus par LIED. Cette méthode est basée sur le fait que la fonction d'ondes du continuum conserve la mémoire de l'objet à partir duquel elle a été diffractée. Un modèle analytique basé sur l'approximation de champ fort (SFA) est développé pour des molécules simples linéaires et appliqué aux orbitales moléculaires HOMO et HOMO-1 du dioxyde de carbone. L'interprétation et l'extraction des informations orbitalaires imprimées dans les spectres de photo-électrons sont présentées en détail. Par ailleurs, nous estimons que ce type d'approche pourrait être étendu à l'imagerie de la dynamique électro-nucléaire de tels systèmes. La deuxième partie de cette thèse traite des effets collectifs dans des vapeurs atomiques ou moléculaires denses. L'action de la lumière sur ces gaz crée des dipôles induits qui oscillent et produisent des ondes électromagnétiques secondaires. Lorsque les particules constitutives du gaz sont assez proches, ces ondes secondaires peuvent coupler les dipôles induits entre-eux, et lorsque cette corrélation devient prépondérante la réponse du gaz devient une réponse collective. Ceci conduit à des effets spécifiques pour de tels systèmes, comme l'effet Dicke, la superradiance, et les décalages spectraux de Lorentz-Lorenz ou de Lamb. A cette liste d'effets collectifs, nous avons ajouté un effet de transparence induite dans l'échantillon. Cet effet collectif a été appelé « transparence électromagnétique induite par interaction dipôle-dipôle ». La nature collective de l'excitation du gaz dense réduit la vitesse de groupe de la lumière transmise à quelques dizaines de mètre par seconde, créant ainsi une lumière dite « lente ». Ces effets sont démontrés pour les transitions D1 du 85Rb et d'autres applications potentielles sont également discutées.
Ce mémoire décrit plusieurs expériences pour lesquelles la quantification du champ électromagnétique joue un rôle essentiel dans la description théorique et la compréhension physique des phénomènes observés. En particulier, la nécessité de cette quantification apparaît à travers la mise en évidence d'un état d'un champ très proche d'un état de Fock, dans lequel un seul quantum est excité (état à un seul photon). Un état à un seul photon peut être caractérisé en utilisant deux photomultiplicateurs placés de part et d'autre d'une lame semi-réfléchissante : la probabilité d'observer deux photodétections pendant un temps w doit être beaucoup plus petite que le produit des probabilités de photodétections simples pendant le même temps. Cette propriété "non-classique", que nous désignons par le terme d'anticorrélation, est mise en évidence expérimentalement pour une cascade radiative du Calcium, en utilisant des techniques de comptages rapides. Nous avons ensuite réalisé une expérience d'interférences, avec la lumière ayant permis d'observer l'effet d'anticorrélation. En utilisant un interféromètre de Mach-Zehnder réglé au voisinage de la teinte plate, le contraste mesuré des franges d'interférences a été supérieur à 98%, en parfait accord avec les performances calculées de l'interféromètre. Nous présentons enfin deux autres expériences, qui illustrent de façon plus générale la notion d'interférence à un photon : une expérience de battements quantiques dans une cascade radiative excitée de façon continue, et un effet d'interférence apparaissant dans la fluorescence d'un système de deux atomes, obtenus par photodissociation d'une molécule Ca2 par une impulsion laser.
Dans cette these, nous nous interessons aux fonctionnalites optiques qu’offrent les cristaux dopes aux ions de terre rare pour les domaines des RADARS et de la radioastronomie. Les fonctionnalites decrites exploitent les tres grandes bandes passantes et selectivites spectrales de ces materiaux refroidis a basse temperature. Nous presentons une architecture originale d’analyse spectrale de signaux hyperfrequences large bande, avec une probabilite d’interception unite, une haute resolution et une grande dynamique de mesure. Le principe de l’analyseur repose sur l’enregistrement dans la bande d’absorption d’un cristal de Tm3+ :YAG d’un spectre RF sur porteuse optique. Le materiau joue le role de memoire analogique dans laquelle les spectres des signaux sont en permanence enregistres. Cette memoire a une duree de vie de l’ordre de 10 ms. Pendant cette duree, nous mesurons le spectre d’absorption a l’aide d’un laser agile en frequence. Par cette technique, nous avons obtenu une bande passante de 10 GHz, une resolution de 1 MHz et une probabilite d’interception unite. L’etude de differentes configurations experimentales nous a permis d’atteindre une dynamique de mesure de 38 dB. La resolution et la precision en frequence de ces experiences dependent de la purete des balayages frequentiels du laser de lecture. Ainsi, nous avons mis en place un dispositif interferometrique permettant d’isoler tous les bruits de frequence du laser agile. Nous detectons tout ecart de l’ordre du MHz par rapport a un balayage parfait. Les signaux fournis par ce systeme sont exploites pour asservir numeriquement les balayages frequentiels du laser.