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Transferts d'excitation optique et effets non lineaires dans des materiaux concentres en gadolinium

Rachid Mahiou

Published Jan 1, 1987• 0 citations
OpenAlex

Abstract

Fluorescence de nagdf::(4), k::(2)gdf::(5), gdcl::(3). Excitation selective dans l'ultraviolet (excitation a 1 photon) ou dans le rouge (excitation a 2 photons) d'une des composantes stark du multiplet **(6)p::(7/2) de gd**(3+). Le declin de la fluorescence entre 4,4k et la temperature ambiante permet de determiner le mode de diffusion de l'energie d'excitation. Effet de la densite d'excitation. Mise en evidence d'une fluorescence anti-stokes issue des niveaux **(6)g::(7/2), **(6)d::(3/2) et **(6)i::(7/2). Effet d'un champ magnetique

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Addition de photons par transfert d'énergie et absorption dans l'état excité dans les matériaux MClF: Sm+2 (M = Ba, Sr)

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Sous excitation sélective par laser à impulsions dans le premier niveau métastable 5D0 de l'ion Sm+2 incorporé dans les matrices BaCIF et SrCIF avec des concentrations diverses (0,1 ‰, 1 ‰, 5 ‰), nous avons observé à 4,4 K les fluorescences anti-Stokes issues des niveaux supérieurs 5D1 et 5D 2, situés respectivement à 1 339 et 3 280 cm-1 au-dessus de 5D0. L'analyse de l'évolution temporelle de ces émissions montre l'intervention de deux mécanismes distincts : (i) une absorption à partir de l'état excité 5D0 clairement mise en évidence par une expérience de double excitation, (ii) une addition de photons par transfert d'énergie (A.P.T.E.) dont l'existence est suggérée par l'effet de la concentration. La compétition entre les deux mécanismes apparaît nettement lors de l'examen de l'influence de l'intensité et de la longueur d'onde de la radiation excitatrice sur le profil des déclins de fluorescence. La résolution numérique des équations de populations prenant en compte les deux processus permet de reproduire l'ensemble des résultats expérimentaux. L'évaluation des contributions relatives des deux mécanismes conduit à considérer que le transfert d'énergie peut être à l'origine de 70 % de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes dans le matériau BaClF:5 ‰ Sm+2 à faible énergie d'excitation, cette proportion diminuant considérablement lorsque la puissance du faisceau excitateur augmente.

Journal de physique•Jan 1, 1986•9 citations

Etude des propriétés spectroscopiques des ions erbium et thulium trivalents dilués dans des cristaux de KY3F10

E. Boulma

La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+

•Jan 1, 2007•0 citations

Étude de la lumière de fluorescence d'atomes excités en interaction résonnante avec un laser I. Analyse théorique

M. Dumont, Bernard Decomps

On étudie l'effet de l'irradiation par un laser à gaz sur la lumière de fluorescence d'atomes excités par une décharge dans les niveaux supérieur et inférieur de la transition laser. Ces atomes sont soumis de plus à un champ magnétique statique. Le calcul, développé dans le formalisme des opérateurs tensoriels irréductibles, tient compte de l'existence de relaxations isotropes et du transfert d'excitation par émission spontanée entre le niveau supérieur et le niveau inférieur (effet de cascade). Suivant la méthode de Lamb [1], l'irradiation laser est décrite classiquement par son champ électrique et ses effets sont prévus par un développement en perturbation. On se limite ici à l'ordre 2. L'application des formules générales permet de définir un ensemble de grandeurs accessibles à l'expérience, rigoureusement décrites par l'ordre 2 des perturbations et simplement reliées aux valeurs des paramètres caractéristiques des diverses relaxations. La vérification expérimentale sera décrite dans un second article. L'accord avec les résultats de l'analyse théorique présentée ici montre que cette méthode permet d'étudier effectivement plusieurs types de relaxations. L'application au niveau 2p4 du néon y sera présentée.

Journal de physique•Jan 1, 1968•45 citations

Piégeage radiatif dans des matériaux dopés erbium

Ana Doina Stoita

La diffusion de l'excitation est un processus qui consiste en une suite de transferts directes se produisant de proche en proche, jusqu'à ce l'énergie soit transférée à un atome qui joue le rôle d'un piège et qui la dissipe de manière non radiative. La diffusion radiative est un processus intervenant dans le cas des transitions résonantes des matériaux optiquement actifs : lorsqu'un centre actif émet un photon celui-ci peut être réabsorbé par un autre centre qui à son tour re-émettra des photons ; le phénomène se répétant de façon incohérente. Dans le cadre de notre travail, nous avons développé une nouvelle technique de mesure du coefficient de réabsorption dans des verres ZBLA dopés Er3+ de concentration 0.1%, 1%, et 5%. Afin de déterminer le coefficient de réabsorption, nous mesurons le coefficient de visibilité v (contraste) d'un réseau d'excitation. Nous créons une distribution géométrique initiale de population à l'aide de deux faisceaux laser cohérents se croisant dans l'échantillon. L'excitation laser tend à créer une distribution spatiale de population, alors que les phénomènes de réabsorption tendent à homogénéiser la distribution spatiale. La mesure du contraste de l'image créée donne donc directement le résultat de la compétition entre l'excitation localisée et la réabsorption qui délocalise la population. Le coefficient de visibilité varie entre 0.8 pour les pas de quelques m jusqu'à 0.3 pour les pas de 0.4 m. La fraction de la lumière piégée a été calculée à partir de l'équation d'Holstein-Biberman. 30 % de lumière reste piégée à l'intérieur d'un échantillon parallélépipédique pour les pas de quelques m. A 0.4 m la présence de la diffusion non radiative n'est pas négligeable. Les effets de surfaces, de volume d'excitation, la dynamique des niveaux 4S3/2 et 4I11/2 et les durées de vie des niveaux 4I11/2 et 4I13/2 sont également étudiés

•Jan 1, 2006•0 citations

Effets de cohérence Zeeman dans une vapeur atomique excitée par des électrons lents

O. Nédélec

On étudie les phénomènes résonnants observés sur la lumière de fluorescence issue d'un ensemble unique et complet de sous-niveaux Zeeman équidistants d'une vapeur atomique excitée. Ces effets sont exprimés en fonction de la lumière émise en champ nul, indépendamment du procédé d'excitation et du moment cinétique des niveaux. On considère successivement le cas où le niveau duquel est issue la lumière observée est excité directement à partir du fondamental, puis le cas d'une désexcitation par cascade. En présence d'un champ de radiofréquence, les équations des diverses courbes de résonance sont obtenues sans avoir à résoudre d'équations couplées.

Journal de physique•Jan 1, 1966•32 citations

Saturation selective d'excitons et effets de coherence dans des puits quantiques en arseniure de gallium

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Le sujet de cette these est l'etude de la saturation selective d'etats excitoniques dans des structures a multi-puits quantiques en arseniure de gallium. Nous avons utilise, pour nos experiences, la technique de spectroscopie femtoseconde pompe-test ou une impulsion lumineuse excitatrice perturbe l'echantillon dont l'etat est teste par une seconde impulsion. La premiere partie de la these presente le laser titane:saphir femtoseconde que nous avons realise. Cette source dont la longueur d'onde d'emission se situe dans l'infra-rouge proche est bien adaptee a l'etude du bord d'absorption de certains semi-conducteurs tels que le gaas. Cependant, le taux de repetition eleve de cet oscillateur provoque des effets thermiques indesirables. Nous avons ainsi ete amenes a utiliser aussi une chaine laser fonctionnant a plus faible taux de repetition. L'excitation resonante d'etats excitoniques engendre plusieurs phenomenes tels que l'effet stark optique et la saturation d'etats auxquels viennent s'ajouter des effets de coherence. Nos experiences ont porte sur l'etude d'une raie d'absorption excitonique elargie de maniere inhomogene dans laquelle le faisceau de pompe peut, suivant sa longueur d'onde, exciter preferentiellement certains etats excitoniques. Dans certains cas, le signal est domine par les effets de coherence et nous avons montre qu'il depend alors de la forme du champ test utilise, contrairement a l'interpretation classique des experiences pompe-test. Pour interpreter chaque spectre d'absorption differentielle il faut pouvoir separer les differents effets. Nous avons, dans ce but, modelise le spectre d'absorption excitonique comme l'absorption d'un ensemble de systemes a deux niveaux independants. Puis, l'interaction de tels systemes avec une onde electromagnetique est calculee a l'aide du formalisme de l'operateur densite. Notre modele relativement simple permet d'expliquer les spectres experimentaux pour des excitations sur le cote basse energie de l'exciton ou les particules peuvent etre localisees

•Jan 1, 1994•1 citation
Fluorescence de nagdf::(4), k::(2)gdf::(5), gdcl::(3). Excitation selective dans l'ultraviolet (excitation a 1 photon) ou dans le rouge (excitation a 2 photons) d'une des composantes stark du multiplet (6)p::(7/2) de gd(3+). Le declin de la fluorescence entre 4,4k et la temperature ambiante permet de determiner le mode de diffusion de l'energie d'excitation. Effet de la densite d'excitation. Mise en evidence d'une fluorescence anti-stokes issue des niveaux **(6)g::(7/2), **(6)d::(3/2) et **(6)i::(7/2). Effet d'un champ magnetique
Sous excitation sélective par laser à impulsions dans le premier niveau métastable 5D0 de l'ion Sm+2 incorporé dans les matrices BaCIF et SrCIF avec des concentrations diverses (0,1 ‰, 1 ‰, 5 ‰), nous avons observé à 4,4 K les fluorescences anti-Stokes issues des niveaux supérieurs 5D1 et 5D 2, situés respectivement à 1 339 et 3 280 cm-1 au-dessus de 5D0. L'analyse de l'évolution temporelle de ces émissions montre l'intervention de deux mécanismes distincts : (i) une absorption à partir de l'état excité 5D0 clairement mise en évidence par une expérience de double excitation, (ii) une addition de photons par transfert d'énergie (A.P.T.E.) dont l'existence est suggérée par l'effet de la concentration. La compétition entre les deux mécanismes apparaît nettement lors de l'examen de l'influence de l'intensité et de la longueur d'onde de la radiation excitatrice sur le profil des déclins de fluorescence. La résolution numérique des équations de populations prenant en compte les deux processus permet de reproduire l'ensemble des résultats expérimentaux. L'évaluation des contributions relatives des deux mécanismes conduit à considérer que le transfert d'énergie peut être à l'origine de 70 % de l'intensité de la fluorescence anti-Stokes dans le matériau BaClF:5 ‰ Sm+2 à faible énergie d'excitation, cette proportion diminuant considérablement lorsque la puissance du faisceau excitateur augmente.
La conversion de lumiere vers les hautes frequences s'effectue selon trois types de mecanismes d'excitation: absorptions successives de plusieurs photons, transfert d'energie entre les ions dans un etat excite et l'avalanche de photons. Ce dernier processus est un effet collectif base sur un transfert d'energie a partir d'un ion a l'etat excite vers un ion a l'etat fondamental. Sous certaines conditions, ces transferts peuvent conduire a une reaction en chaine entrainant une importante augmentation de l'intensite de la fluorescence anti-Stokes. L'objet de ce travail est l'etude systematique de la fluorescence anti-Stokes des ions de terres rares trivalents dans les cristaux du type fluorite. Les etudes que nous presentons ont ete effectuees en utilisant une excitation monochromatique autour de 650 nm fournie par un laser a colorant. Nous avons etudie plus particulierement les ions erbium et thulium dilues dans les monocristaux de KY3F10. Cette etude nous a permis de determiner les sous niveaux Stark des differents multiplets 2S+1LJ des ions Er3+ et Tm3+ a la temperature de l'azote liquide avec une tres bonne precision. Nous avons aussi expose les resultats relatifs a la dynamique de la fluorescence anti-Stokes en analysant la variation de l'intensite de la fluorescence en fonction de la puissance d'excitation et en effectuant des mesures de durees de vie. Nous rapportons aussi les resultats d'une etude spectroscopique et dynamique des emissions anti-Stokes du meme cristal de KY3F10 dope par des ions Tm3+ demontrant l'effet de sensibilisation des ions Er3+, presents a l'etat de traces, sur les raies d'absorption dans l'etat excite du Tm3+
On étudie l'effet de l'irradiation par un laser à gaz sur la lumière de fluorescence d'atomes excités par une décharge dans les niveaux supérieur et inférieur de la transition laser. Ces atomes sont soumis de plus à un champ magnétique statique. Le calcul, développé dans le formalisme des opérateurs tensoriels irréductibles, tient compte de l'existence de relaxations isotropes et du transfert d'excitation par émission spontanée entre le niveau supérieur et le niveau inférieur (effet de cascade). Suivant la méthode de Lamb [1], l'irradiation laser est décrite classiquement par son champ électrique et ses effets sont prévus par un développement en perturbation. On se limite ici à l'ordre 2. L'application des formules générales permet de définir un ensemble de grandeurs accessibles à l'expérience, rigoureusement décrites par l'ordre 2 des perturbations et simplement reliées aux valeurs des paramètres caractéristiques des diverses relaxations. La vérification expérimentale sera décrite dans un second article. L'accord avec les résultats de l'analyse théorique présentée ici montre que cette méthode permet d'étudier effectivement plusieurs types de relaxations. L'application au niveau 2p4 du néon y sera présentée.
La diffusion de l'excitation est un processus qui consiste en une suite de transferts directes se produisant de proche en proche, jusqu'à ce l'énergie soit transférée à un atome qui joue le rôle d'un piège et qui la dissipe de manière non radiative. La diffusion radiative est un processus intervenant dans le cas des transitions résonantes des matériaux optiquement actifs : lorsqu'un centre actif émet un photon celui-ci peut être réabsorbé par un autre centre qui à son tour re-émettra des photons ; le phénomène se répétant de façon incohérente. Dans le cadre de notre travail, nous avons développé une nouvelle technique de mesure du coefficient de réabsorption dans des verres ZBLA dopés Er3+ de concentration 0.1%, 1%, et 5%. Afin de déterminer le coefficient de réabsorption, nous mesurons le coefficient de visibilité v (contraste) d'un réseau d'excitation. Nous créons une distribution géométrique initiale de population à l'aide de deux faisceaux laser cohérents se croisant dans l'échantillon. L'excitation laser tend à créer une distribution spatiale de population, alors que les phénomènes de réabsorption tendent à homogénéiser la distribution spatiale. La mesure du contraste de l'image créée donne donc directement le résultat de la compétition entre l'excitation localisée et la réabsorption qui délocalise la population. Le coefficient de visibilité varie entre 0.8 pour les pas de quelques m jusqu'à 0.3 pour les pas de 0.4 m. La fraction de la lumière piégée a été calculée à partir de l'équation d'Holstein-Biberman. 30 % de lumière reste piégée à l'intérieur d'un échantillon parallélépipédique pour les pas de quelques m. A 0.4 m la présence de la diffusion non radiative n'est pas négligeable. Les effets de surfaces, de volume d'excitation, la dynamique des niveaux 4S3/2 et 4I11/2 et les durées de vie des niveaux 4I11/2 et 4I13/2 sont également étudiés
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Le sujet de cette these est l'etude de la saturation selective d'etats excitoniques dans des structures a multi-puits quantiques en arseniure de gallium. Nous avons utilise, pour nos experiences, la technique de spectroscopie femtoseconde pompe-test ou une impulsion lumineuse excitatrice perturbe l'echantillon dont l'etat est teste par une seconde impulsion. La premiere partie de la these presente le laser titane:saphir femtoseconde que nous avons realise. Cette source dont la longueur d'onde d'emission se situe dans l'infra-rouge proche est bien adaptee a l'etude du bord d'absorption de certains semi-conducteurs tels que le gaas. Cependant, le taux de repetition eleve de cet oscillateur provoque des effets thermiques indesirables. Nous avons ainsi ete amenes a utiliser aussi une chaine laser fonctionnant a plus faible taux de repetition. L'excitation resonante d'etats excitoniques engendre plusieurs phenomenes tels que l'effet stark optique et la saturation d'etats auxquels viennent s'ajouter des effets de coherence. Nos experiences ont porte sur l'etude d'une raie d'absorption excitonique elargie de maniere inhomogene dans laquelle le faisceau de pompe peut, suivant sa longueur d'onde, exciter preferentiellement certains etats excitoniques. Dans certains cas, le signal est domine par les effets de coherence et nous avons montre qu'il depend alors de la forme du champ test utilise, contrairement a l'interpretation classique des experiences pompe-test. Pour interpreter chaque spectre d'absorption differentielle il faut pouvoir separer les differents effets. Nous avons, dans ce but, modelise le spectre d'absorption excitonique comme l'absorption d'un ensemble de systemes a deux niveaux independants. Puis, l'interaction de tels systemes avec une onde electromagnetique est calculee a l'aide du formalisme de l'operateur densite. Notre modele relativement simple permet d'expliquer les spectres experimentaux pour des excitations sur le cote basse energie de l'exciton ou les particules peuvent etre localisees