Im Rahmen dieser Arbeit wurde erstmals Bragg-Beugung von polyatomaren organischen Molekülen, insbesondere dem Farbstoff Phthalocyanin und dem Antibiotikum Ciprofloxacin, an einem dicken Lichtgitter gezeigt. Das entstehende Beugungsmuster zeigt eine starke Winkelabhängigkeit und eine asymmetrische Verteilung der Beugungsintensitäten. Die Detektion des Interferenzmusters erfolgte mittels Fluoreszenzmikroskopie. Als Alternative wird ein in Entwicklung befindlicher, aus Bakterien bestehender Detektor vorgestellt. Im Gegensatz zu sämtlichen bisher durchgeführten Interferenzexperimenten mit Materiewellen wird die ortsauflösende Detektion dabei mithilfe von Lebewesen durchgeführt. Die Funktion des Detektors basiert auf der biologischen Wirksamkeit des Antibiotikums auf Bakterien. Entscheidend für den Erfolg dieser Methode ist das Überleben der Bakterien von Vakuum sowie deren Immobilisierung, sowohl im Vakuum als auch beim später stattfindenden Wachstum. Durch eine Fixierung auf 150 µm dicken getrockneten Agarfilmen mit einer Überlebenswahrscheinlichkeit der Vakuumexposition von rund 35 % konnten diese Ziele erreicht werden.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde erstmals Bragg-Beugung von polyatomaren organischen Molekülen, insbesondere dem Farbstoff Phthalocyanin und dem Antibiotikum Ciprofloxacin, an einem dicken Lichtgitter gezeigt. Das entstehende Beugungsmuster zeigt eine starke Winkelabhängigkeit und eine asymmetrische Verteilung der Beugungsintensitäten. Die Detektion des Interferenzmusters erfolgte mittels Fluoreszenzmikroskopie. Als Alternative wird ein in Entwicklung befindlicher, aus Bakterien bestehender Detektor vorgestellt. Im Gegensatz zu sämtlichen bisher durchgeführten Interferenzexperimenten mit Materiewellen wird die ortsauflösende Detektion dabei mithilfe von Lebewesen durchgeführt. Die Funktion des Detektors basiert auf der biologischen Wirksamkeit des Antibiotikums auf Bakterien. Entscheidend für den Erfolg dieser Methode ist das Überleben der Bakterien von Vakuum sowie deren Immobilisierung, sowohl im Vakuum als auch beim später stattfindenden Wachstum. Durch eine Fixierung auf 150 µm dicken getrockneten Agarfilmen mit einer Überlebenswahrscheinlichkeit der Vakuumexposition von rund 35 % konnten diese Ziele erreicht werden.
Die vorliegende Arbeit zeigt die zum ersten Mal realisierte Bragg Beugung organischer Moleküle an einem dicken optischen Lichtgitter. Erfolgreiche Beugung von Farbstoff Phthalocyanin und Antibiotikum Ciprofloxacin betont, dass die Bragg Beugung als Strahlteiler oder Spiegel für polare und polariserbare Moleküle verwendet werden kann. Da solche Moleküle wegen u.a. van der Waals Kräften oft an materiellen Gittern nicht gebeugt werden können, ist die Bragg Beugung ein wichtiger Schritt in Richtung universeller optischer Komponenten für Materiewellenexperimente mit komplexen Molekülen. Die Arbeit umfasst eine theorische Einführung in die Fernfeldbeugung und Wechselwirkung der Moleküle mit Licht, sowie die detaillierte Beschreibung der Bragg Beugung und der durchgeführten Experimente. Anschließend wird ein auf Glasfaser basierter Laserprofiler erläutert, der für Justage in Beugungsexperimenten entwickelt wurde und sich besonders gut für Hochvakuumbedingungen eignet.
In dieser Diplomarbeit wird der Aufbau eines Materiewellen Fernfeld-Interferometers mit Detektion der Interferenzmuster über Fluoreszenzmikroskopie diskutiert. Das Ziel des Experiments ist es, den Welle-Teilchen Dualismus für große organische Moleküle zu zeigen und ein intuitives Bild des Welle-Teilchen Dualismus zu erhalten. Die hohe Empfindlichkeit unserer Detektionsmethode ermöglicht die Detektion einzelner Moleküle, womit deren Teilchencharakter gezeigt ist. Das Interferogramm, welches durch Beugung an materiellen Gittern entsteht, zeigt gleichzeitig den Wellencharakter der Teilchen. Deshalb liefert dieses Experiment einen pädagogisch wertvolles Resultat, da auf einen Schlag Wellen- und Teilcheneigenschaft eindeutig gezeigt werden. Die Beugungsgitter, die für dieses Experiment verwendet wurden, sind teilweise nur 10 nm dick. Gitter von dieser geringen Dicke wurden nie zuvor in einem Fernfeld Beugungsexperiment mit großen Molekülen verwendet. Die van der Waals Kräfte zwischen den Gittern und den Molekülen sind Gegenstand aktueller Experimente.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
In der vorliegenden Arbeit wurde auf dem Gebiet modernster Fluoreszenz-Mikroskopie und -Spektroskopie sowie optischer Sensorik geforscht. Dabei wurden verschiedene Wechselwirkungen zwischen Licht und Materie betrachtet. So wurden die Phänomene der Lichtstreuung, die Absorption bzw. Fluoreszenz, die Wechselwirkung von Quantenemittern in einem Fabry-Perot-Resonator und die Beugung bzw. die dadurch resultierende Auflösung behandelt. Ein Ziel dieser Promotion war die Entwicklung eines kostengünstigen Nephelo- meters. Herzstück dieses Sensors ist der Schrittmotor, wodurch die Probe automatisch an 50 Positionen gemessen wird. Dadurch sind die Messergebnisse des Sensorsystems deutlich reproduzierbarer, vor allem im niedrigen Trübungsbereich bei geringer Signalintensität. Durch gezielte Wahl der Optik- und Elektronikkomponenten ist der entwickelte Sensor eine kostengünstige, präzise und reproduzierbare Alternative gegenüber kommerziellen Geräten. Dieses Sensorsystem könnte in seiner momentanen Entwicklungsstufe z.B. zur Qualitätskontrolle von Trinkwasser eingesetzt werden. Weitere Ziele dieser Promotion waren die bewusste Veränderung bzw. Manipula- tion der optischen Eigenschaften von Quantenemittern in Mikroresonatoren. Diese Experimente wurden mit einem im Rahmen dieser Dissertation völlig neu konzipierten und neu aufgebauten Mikroskop durchgeführt. Ein Experiment untersuchte anhand des Farbstoff-Moleküls Atto488 den Zusammenhang zwischen den modifizierten Fluoreszenz-Spektren und Zerfallskurven im Resonator. Dabei konnten die Anteile der einzelnen strahlenden Übergänge des Farbstoffs mit Hilfe des Resonators gezielt verändert werden. Es konnte zudem der Förster-Resonanz-Energietransfer als Funktion des Spiegelabstandes (des Resonators) bestimmt werden. Somit ließen sich experimentell - zeitaufgelöst und spektral - der Zusammenhang zwischen Fluoreszenz-Spektren und Zerfallskurven sowie die Energietransferdynamik von FRET-Prozessen darstellen. Außerdem konnte mit diesem Neuaufbau mittels konfokaler Fluoreszenz-Mikroskopie nachgewiesen werden, dass anisotrope SiO2-Partikel teilweise hohl und teilweise mit SiO2 gefüllt sind. Ein weiterer wissenschaftlicher Beitrag ist die Weiterentwicklung eines bestehenden konfokalen Tieftemperaturmikroskops und die Messung von Proben bei 160 K mit Immersionsmedium. Mit Hilfe von 1-Propanol als Immersionsmedium konnte erstmalig ein Experiment mit einem Immersionsobjektiv bei tiefen Temperaturen durchgeführt werden. Die dadurch erzielte Auflösungssteigerung könnte zukünftig beispielsweise an biologischen Proben Anwendung finden. Mit geringfügigen Modifikationen und dem Austausch des Immersionsmediums zu Isopentan könnten auch vitrifizierte und somit native Proben untersucht werden.
Phasenübergänge spielen in der Physik eine bedeutende Rolle. Es entspricht unserer Alltagserfahrung, dass Materie ihre Eigenschaften in Abhängigkeit von äußeren Parametern wie Volumen, Druck oder Temperatur bei Überschreiten gewisser Phasengrenzen grundlegend ändern kann. Eine solche Grenze stellt der Übergang eines klassischen Gases von Teilchen mit ganzzahligem Spin hin zu einem entarteten Quantengas dar: Die Bose-Einstein-Kondensation. Bei gegebener Dichte führt das kollektive Verhalten der Teilchen durch den Überlapp ihrer quantenmechanischen Wellenpakete unterhalb einer bestimmten Temperatur zu einer makroskopischen Besetzung nur eines Zustandes, sodass das Gesamtsystem durch nur eine Wellenfunktion beschrieben werden kann. Die Kondensation ist ein rein quantenstatistischer Effekt, basierend auf der grundlegenden Ununterscheidbarkeit bosonischer Teilchen, und somit unabhängig von der Existenz jeglicher Wechselwirkungen. Das in dieser Arbeit untersuchte zweidimensionale, harmonisch gefangene Photonengas in einem Farbstoff-Mikroresonator ist der Schwarzkörperstrahlung sehr ähnlich, unterscheidet sich jedoch in einem zentralen Punkt: Der verwendete Fluoreszenzfarbstoff kann, anders als die Wände des Schwarzkörpers, nicht thermisch angeregt werden, da die Anregungsenergie des elektronischen Übergangs um mehr als eine Größenordnung oberhalb der thermischen Energie liegt. Weiter muss der Farbstoff ein zuvor absorbiertes Photon zwangsläufig wieder emittieren, wobei es dem angeregten Farbstoffmolekül erlaubt ist, durch Stöße mit Lösungsmittelmolekülen Energie auszutauschen. Durch wiederholte Absorptions- und Reemissions-Prozesse koppelt das Photonengas so an das durch den Farbstoff gebildete Wärmebad und thermalisiert bei Raumtemperatur. Zudem beschränkt der Mikroresonator das Photonengas durch Festhalten des longitudinalen Wellenvektors auf seine beiden transversalen Freiheitsgrade. Dies führt zu einem nicht-trivialen Grundzustand mit einer unteren Abschneidefrequenz, sodass sich das Photonengas formal äquivalent zu einem Gas aus massiven bosonischen Teilchen verhält. Letzteres spiegelt sich auch in dem quadratischen Verlauf der Dispersionsrelation wider, welcher charakteristisch für ein Gas massiver Teilchen ist. Bei Erhöhung der Teilchenzahl kann der Phasenübergang zum Bose-Einstein-Kondensat beobachtet werden, indiziert durch die makroskopische Besetzung des Grundmoden im harmonischen Fallenpotential. Zentrales Thema der vorliegenden Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der Ordnungsparameter des Photonengases beim Übergang aus der klassischen, vollständig durch die Boltzmann-Statistik beschriebenen thermischen Phase hin zum quantenentarteten Bose-Einstein-Kondensat. Zunächst erfolgt eine Bestimmung der kalorischen Eigenschaften des Systems, insbesondere der inneren Energie, der spezifischen Wärme und der Entropie anhand von spektroskopischen Messungen der Photonenzahlverteilung im Mikroresonator. Dabei zeigt sich eine gute Übereinstimmung mit den Erwartungen gemäß der Theorie des idealen Bosegases. Im Grenzfall hoher Temperaturen (geringer Teilchenzahlen) verhält sich das Photonengas wie ein klassisches einkomponentiges Gas, dessen Gesamtenergie gemäß des Äquipartitionstheorems mit der Temperatur und der Anzahl an Freiheitsgraden skaliert. Für tiefe Temperaturen (hohe Teilchenzahlen) strebt der Energieinhalt pro Teilchen des kondensierten Systems gegen 0, was gleichbedeutend ist zu einer unendlich großen Kompressibilität, wie sie für das ideale Bosegas zu erwarten ist. Der Phasenübergang wird besonders eindrucksvoll durch den spitzen Verlauf der spezifischen Wärme sichtbar, ähnlich dem bekannten λ-Übergang von flüssigem 4He in seine suprafluide Phase. In einem weiteren Schritt erfolgt eine interferometrische Untersuchung der Korrelationen erster Ordnung, die als direkte Indikatoren für den Grad an Ordnung im System dienen. In der thermischen Phase fällt die transversale Kohärenz auf einer von der thermischen de Broglie Wellenlänge vorgegebenen Längenskala ab. Dabei zeigt diese sowohl eine quantitative Übereinstimmung mit der Erwartung für ein Teilchen mit einer Masse, die der effektiven Photonenmasse im Resonator entspricht, als auch die erwartete Skalierung mit der Temperatur. Es konnte somit im Rahmen der vorliegenden Arbeit erstmalig die tatsächliche thermische de Broglie Länge eines photonischen Systems vermessen werden. Überdies konnte gezeigt werden, dass der Phasenübergang zum Kondensat einsetzt, sobald die theoretisch erwartete Phasenraumdichte erreicht ist. Die Annahme, dass die Quantennatur der Teilchen genau dann eine dominierende Rolle einnimmt, wenn ihre Wellenpakete überlappen, konnte somit für ein photonisches System verifiziert werden. Mit Einsetzen der Kondensation wächst die Kohärenz rasch an, sodass eine das gesamte System umfassende, langreichweitige Ordnung etabliert wird. In der Gesamtbetrachtung zeigt sich, dass das harmonisch gefangene, zweidimensionale Photonengas im farbstoffgefüllten Mikroresonator der Realisierung eines idealen Bosegases unerreicht nahe kommt.
Inhalt der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Bose-Einstein-Kondensaten (BEC) in einschließenden optischen Dipolpotentialstrukturen, mit dem Ziel, die Interferometrie von geführten BECs und die Entwicklung von komplexen Leiterstrukturen für BECs zu untersuchen. Die Basis der vorgestellten Experimente bilden 87-Rubidiumatome, die in einer gekreuzten Dipolfalle gefangen werden und dort mittels evaporativer Kühlung in die Kondensatphase überführt werden. Dieses Kondensat aus 20000 Atomen wird anschließend in lineare oder ringförmige Dipolpotentialstrukturen umgeladen. Im ersten Teil der Arbeit wird ein System vorgestellt, welches, durch gezieltes Programmieren von phasenstabilen Referenzoszillatoren, die Kontrolle der Phaseninformation eines Atominterferometers in einem linearen Wellenleiter erlaubt. Mit Hilfe einer neuartigen Fourieranalyse der dabei gewonnenen Messdaten ist es möglich, eine robuste Definition des Interferometerkontrastes zu liefern, was wiederum Grundlage zur Bestimmung der Kohärenzzeit von 3.3 ms der Wellenfunktion in diesem System ist. Ebenso lässt sich mit der Methode erstmals ein Streifenabstand der Interferenzmuster im Dichteprofil ermitteln, welcher größer als die Ausdehnung der Dichteverteilung selbst ist. Dies ermöglicht es, den Zusammenhang von räumlicher Interferenzfrequenz, Phasengradient des Kondensats, relativer Position und Relativgeschwindigkeit der Interferometerarme sehr genau zu untersuchen. Damit wird der zeitliche Verlauf der Atom-Atom-Wechselwirkung im Wellenleiter unter Einfluss der Delta-Kick Kollimation qualitativ wiedergegeben. Im zweiten Teil der Arbeit wird der Effekt der konischen Refraktion ausgenutzt, um neuartige Potentialgeometrien für Bose-Einstein-Kondensate zu etablieren. Dabei wird eine theoretische Beschreibung der konischen Refraktion vorgestellt, die den Einfluss der räumlichen Strukturierung des Eingangslasersstrahls in einen biaxialen Kristall auf die Lichtverteilung beschreibt. In Form einer Mikrospiegeleinheit zur Strahlmanipulation wird ein System vorgestellt, welches die zuvor beschriebenen Lichtfelder experimentell erzeugen kann. Die dabei gewonnenen Messdaten werden vorgestellt und es wird gezeigt, dass sie in sehr guter Übereinstimmung mit dem theoretischen Modell stehen. Die so erzeugten Lichtfelder werden für das Speichern und Führen von Bose-Einstein-Kondensaten eingesetzt. Durch zeitliche Änderung der Blendenbilder auf der Mikrospiegeleinheit kann die Potentialgeometrie dynamisch verändert werden, wobei die Kohärenz der eingeschlossenen Kondensate erhalten bleibt. Ausgehend von einem harmonischen Potentialeinschluss wird durch eine solche Potentialtransformation eine ringförmige Kondensatverteilung erzeugt. Außerdem wird demonstriert, dass es mit dem System möglich ist, Rotationsbewegung auf ein Bose-Einstein-Kondensat zu übertragen.