La spectroscopie a une molecule dans une matrice froide, par la methode d'excitation de la fluorescence, permet de realiser des experiences d'optique lineaire ou non lineaire sur un systeme quantique unique, ou d'utiliser la molecule comme sonde de son micro-environnement. Trois domaines sont abordes. Tout d'abord, la distribution spectrale des photons de fluorescence d'une molecule dopante donne acces a la structure vibrationnelle de l'etat fondamental, qui est sensible au micro-environnement de la molecule. Dans une matrice cristalline, le spectre de fluorescence d'une molecule unique permet de determiner le site substitutionnel qu'elle occupe. Le second theme concerne la recherche de nouveaux systemes impurete-matrice dans de nouveaux domaines spectraux. Dans le proche infrarouge, le dibenzoterrylene dans le cristal de naphtalene est un systeme ideal pour la spectroscopie a une molecule. Dans le domaine du bleu, l'insertion de la molecule de perylene dans le cristal de biphenyle lui confere une stabilite satisfaisante. Enfin, les resultats de la premiere experience d'optique non lineaire de type pompe-sonde sur une molecule unique sont presentes. Les deplacements lumineux des niveaux d'energie de la molecule sont mesures avec autant de precision que pour des atomes ou des petites molecules en phase gazeuse, et sont en accord avec la theorie. D'autres experiences possibles d'optique non lineaire et d'optique quantique sont aussi evoquees
La spectroscopie a une molecule dans une matrice froide, par la methode d'excitation de la fluorescence, permet de realiser des experiences d'optique lineaire ou non lineaire sur un systeme quantique unique, ou d'utiliser la molecule comme sonde de son micro-environnement. Trois domaines sont abordes. Tout d'abord, la distribution spectrale des photons de fluorescence d'une molecule dopante donne acces a la structure vibrationnelle de l'etat fondamental, qui est sensible au micro-environnement de la molecule. Dans une matrice cristalline, le spectre de fluorescence d'une molecule unique permet de determiner le site substitutionnel qu'elle occupe. Le second theme concerne la recherche de nouveaux systemes impurete-matrice dans de nouveaux domaines spectraux. Dans le proche infrarouge, le dibenzoterrylene dans le cristal de naphtalene est un systeme ideal pour la spectroscopie a une molecule. Dans le domaine du bleu, l'insertion de la molecule de perylene dans le cristal de biphenyle lui confere une stabilite satisfaisante. Enfin, les resultats de la premiere experience d'optique non lineaire de type pompe-sonde sur une molecule unique sont presentes. Les deplacements lumineux des niveaux d'energie de la molecule sont mesures avec autant de precision que pour des atomes ou des petites molecules en phase gazeuse, et sont en accord avec la theorie. D'autres experiences possibles d'optique non lineaire et d'optique quantique sont aussi evoquees
Une source de lumière comporte des bruits d'origine classique (dus aux vibrations mécaniques, aux fluctuations thermiques...) qu'il est en principe toujours possible d'éliminer et un bruit d'origine spécifiquement quantique lié à la nature corpusculaire de la lumière. Ce bruit de photon appelé aussi bruit quantique standard ou bruit de grenaille a longtemps été considéré comme une limite infranchissable pour la sensibilité des mesures optiques. On sait maintenant qu'il existe des états du champ électromagnétique qui permettent de dépasser cette 'limite quantique standard'. Ces états comprimés du champ sont dans la plupart des cas créés par des effets d'optique non linéaire. En particulier, ils peuvent être produits par un Oscillateur Paramétrique Optique (OPO). Un OPO constitué par un cristal non-linéaire inséré dans une cavité optique, et excité par une onde pompe intense, génère par effet paramétrique deux nouvelles ondes dites signal et complémentaire. Il est possible de réduire sous le bruit quantique standard les fluctuations associées à ces trois ondes. En particulier, par interaction paramétrique, un photon de pompe est converti simultanément en un photon du signal et un photon du complémentaire. Un OPO génère ainsi des faisceaux corrélés temporellement au niveau quantique et appelés faisceaux jumeaux. De plus, lorsque la pompe est une onde plane, et que les fréquences du signal et complémentaire sont voisines, par l'interaction paramétrique signal et complémentaires sont émis symétriquement par rapport à la direction de propagation de la pompe et sont donc aussi corrélés spatialement au niveau quantique. La réduction sous la limite quantique standard du bruit de l'onde pompe réfléchie par la cavité est une illustration des potentialités de compression de l'OPO. Celle-ci a été mise en évidence dans un OPO fonctionnant avec un cristal à quasi accord de phase et émettant des faisceaux à une longueur d'onde voisine de 2Μm. Les faisceaux jumeaux constituent un autre exemple de faisceaux non-classiques émis par l'OPO. Ils peuvent être utilisés pour améliorer la sensibilité ultime de certaines mesures. En particulier, la corrélation de faisceaux jumeaux a été exploitée pour réaliser une mesure d'absorption dans le rubidium avec une sensibilité non limitée par le bruit quantique standard. Dans un OPO dégénéré en modes transverses, pour lequel l'émission est multimode, la compression des fluctuations peut s'observer en théorie à l'échelle locale en ne mesurant le bruit que sur une partie du faisceau. De plus un tel OPO doit permettre d'observer des corrélations quantiques spatiales entre différentes parties des faisceaux. Expérimentalement, il a été montré que dans un OPO confocal, l'émission, multimode, possède des corrélations locales. Des faisceaux possédant une corrélation quantique spatiale ont permis de mesurer le petit déplacement d'un faisceau avec une sensibilité supérieure à la limite quantique standard.
Cet article s'inscrit dans le double contexte de la spectroscopie non linéaire des milieux atomiques et de la physique du refroidissement d'atomes neutres par laser. Il présente une étude détaillée des spectres de transmission d'une onde sonde interagissant avec une mélasse optique unidimensionnelle. Plus précisément, nous montrons que dans chacun des deux cas modèles des mélasses “” et “” (ainsi dénommées par référence à la configuration de polarisation des deux faisceaux lasers à l'origine du mécanisme de refroidissement), les spectres pompes-sonde présentent des structures résonnantes pouvant s'interpréter en termes de diffusion Raman ou Rayleigh stimulée, et apportant un grand nombre d'informations sur les propriétés physiques des mélasses optiques. Cet article s'articule autour de deux grandes parties. Destinée à faire ultérieurement ressortir la spécificité des processus de diffusion stimulée se produisant dans les mélasses optiques, la première est consacrée à une présentation générale des processus Raman et Rayleigh stimulés se produisant dans les milieux atomiques et moléculaires conventionnels. L'effet Raman stimulé, lié à l'existence de centres diffuseurs ayant des états d'énergies et de populations différentes, fait l'objet du paragraphe 2. Dans le cas des vapeurs atomiques, traditionnellement moins connu que celui des molécules, on met ainsi en évidence l'existence de transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman ayant des populations et des déplacements lumineux différents, qui se manifestent sur le spectre de transmission d'une onde sonde sous la forme de résonances lorentziennes en absorption et en amplification ayant une largeur de l'ordre du taux de pompage optique. Le paragraphe 3 présente une étude plus détaillée de l'effet Rayleigh stimulé, associé à l'excitation d'observables non propagatives (c'est-à-dire dont la dynamique ne contient aucune fréquence propre d'évolution) dans le milieu diffuseur sous l'action de l'interférence entre un champ pompe et une onde sonde, et à l'existence d'un mécanisme conduisant à un déphasage de la modulation spatiale et temporelle des observables par rapport à l'excitation pompe-sonde. En considérant le cas le plus couramment répandu où le déphasage est lié à l'existence d'un mécanisme de relaxation dans le milieu diffuseur, et où la diffusion Rayleigh stimulée se manifeste généralement sous la forme de résonances dispersives ayant pour demi-largeur le taux de relaxation associé, nous dégageons trois critères de classification des mécanismes de diffusion Rayleigh stimulée portant sur les caractéristiques du milieu diffuseur, du processus de relaxation intervenant dans ce milieu, et du mécanisme d'excitation du milieu par l'onde sonde. Cette classification est alors utilisée d'une part dans le cas des milieux moléculaires denses, où l'on décrit successivement les effets “Rayleigh-wing” (lié à l'orientation de molécules anisotropes le long du champ électrique local), Rayleigh électrostrictif diffusif et Rayleigh thermodiffusif (dus à une modulation spatiale de la densité) ; et d'autre part dans le cas des vapeurs atomiques, où l'on distingue le cas des atomes à deux niveaux (pour lequel une interprétation de la résonance Rayleigh est donnée en termes d'interférence quantique entre processus de diffusion de photons), puis la situation des atomes possédant plusieurs sous-niveaux Zeeman dégénérés dans le niveau fondamental (où l'effet Rayleigh stimulé est lié au pompage optique et à la création d'observables atomiques). La seconde partie de cet article porte sur l'étude des processus Raman et Rayleigh stimulés dans les mélasses optiques unidimensionnelles, dont la grande originalité réside dans l'imbrication intime entre les degrés de liberté internes et externes des atomes, qui est à l'origine même des mécanismes de refroidissement. Le paragraphe 4 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la partie dissipative du couplage atome-laser est négligeable devant la partie hamiltonienne (régime oscillant du refroidissement Sisyphe). On étudie les processus Raman stimulés entre niveaux vibrationnels quantifiés des atomes au fond des puits du potentiel optique associé aux déplacements lumineux des sous-niveaux Zeeman, et l'on met en évidence un phénomène d'allongement de la durée de vie des cohérences entre niveaux de vibration lié à la forte localisation spatiale des atomes (effet Lamb-Dicke). Des résonances Rayleigh stimulées très sensibles à la polarisation de la sonde sont également prédites au centre des spectres. Une interprétation de ces structures est donnée en termes de diffraction des faisceaux de refroidissement sur des réseaux de densité ou de magnétisation modulés temporellement par la sonde, et l'on montre que ces résonances donnent des informations sur les propriétés dynamiques du milieu, ainsi que sur l'ordre spatial anti-ferromagnétique des atomes. Des indications sur le traitement de transitions atomiques de moment cinétique plus élevé sont données, et l'on discute plus particulièrement le cas de la transition du césium, où l'on prédit un processus de renversement de la résonance Rayleigh lié à une dépendance résonnante des populations des niveaux vibrationnels en fonction de la profondeur des puits de potentiel. Le paragraphe 5 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la distribution stationnaire d'impulsion est contenue dans le domaine de linéarité de la force de refroidissement. Dans ces conditions, il est possible de décrire la dynamique des degrés de liberté externes de l'atome au moyen d'une équation de Fokker-Planck, après élimination adiabatique des variables atomiques internes. On étudie d'une part les processus Raman stimulés entre sous-niveaux Zeeman mettant en évidence l'existence de différences de populations et de déplacements lumineux dans l'état fondamental, et d'autre part les processus Rayleigh stimulés donnant accès aux temps de relaxation des variables externes. On envisage deux cas de polarisation pour l'onde sonde, selon que le faisceau pompe avec lequel elle se copropage a une polarisation circulaire identique ou opposée à celle de la sonde. Dans le premier cas, on montre que les résonances Raman ne subissent pas d'élargissement inhomogène. Il est également montré qu'une résonance Rayleigh apparaît sur les spectres, due à la modulation temporelle de la force de refroidissement par la sonde, qui induit une modulation de la distribution d'impulsion atomique. Cette résonance a une largeur proportionnelle au coefficient de friction de la force de refroidissement. Dans le second cas, on met en évidence un processus d'élargissement inhomogène des résonances Raman, ainsi qu'une résonance centrale de type Raman induite par le recul ayant la forme d'une dérivée de gaussienne de largeur proportionnelle à la largeur Doppler de la mélasse. Finalement, le paragraphe 6 conclut l'article par un résumé des principaux développements enregistrés au cours des dernières années dans le domaine de la spectroscopie non linéaire des mélasses optiques.
L'invention du laser dans les années 60 a permis l'avènement d'une nouvelle physique, appelée « optique non-linéaire », qui s'intéresse à l'interaction entre la matière et la lumière intense et a connu un développement spectaculaire.Elle a conduit à de belles découvertes et à de nombreuses applications.De nouveaux phénomènes d'interaction matière-lumière ont été mis en évidence, qui ont pu à leur tour être utilisés comme sonde des propriétés de la matière.On peut ainsi mesurer à distance et de manière très précise les caractéristiques d'une flamme de réacteur.L'optique non linéaire a aussi permis de nouvelles sources de lumière cohérente dans des domaines de longueurs d'onde où les lasers faisaient souvent défaut.D'une manière inattendue l'optique non linéaire est aussi à l'origine d'un développement spectaculaire des études sur les étranges propriétés du monde quantique : génération de photons uniques ou jumeaux, manipulation des fluctuations quantiques.Le livre de François Hache nous propose une excellente introduction à cette nouvelle branche de la physique.Il donne les bases du formalisme de l'optique non linéaire, puis étudie successivement les nombreux phénomènes qui apparaissent lorsque de la lumière intense interagit avec la matière et leurs applications.L'originalité de l'ouvrage est qu'il s'attache à décrire aussi les développements récents de la discipline : optique non-linéaire utilisant des impulsions ultra-courtes et spectroscopie multi-dimensionnelle, domaines dont François Hache est un spécialiste reconnu.L'exposé, issu de l'expérience de différents cours de M2 donné par l'auteur, est extrêmement bien structuré et présenté de manière progressive et pédagogique.Le cours est prolongé par des problèmes corrigés qui permettent souvent d'aborder des sujets proches de la recherche actuelle.En résumé, un ouvrage moderne permettant aux étudiants et aux chercheurs désireux d'aborder le domaine d'en connaître les principaux phénomènes tout en ayant une idée des récents développements.
On developpe une approche theorique qui permet d'aborder l'etude de la dynamique des systemes stochastiques, constitues en particulier par des molecules organiques en solution. L'originalite de ce travail reside en ce que, loin de recourir aux methodes de decompositions spectrales largement utilisees dans ce domaine, nous avons etabli systematiquement les solutions formelles des equations d'evolution de la matrice densite. De ce fait, les processus de dephasage ont ete pris en compte, tant pour la contribution qui resulte des relaxations que pour celle associee au dephase pur. Dans un premier temps, nous avons determine l'evolution libre d'un systeme a trois niveaux dont les etats sont couples par des perturbations stochastiques diagonales et non diagonales. Cette etude a ete faite dans le cadre de la limite markovienne ou celle du bruit faiblement colore. Nous avons considere ensuite le cas d'un etat radiant interagissant par le biais de perturbations stochastiques, avec les etats d'une autre configuration electronique inferieure. La encore, nous avons determine l'evolution libre d'un tel systeme. Enfin, on presente une etude dynamique des systemes stochastiques sous champs afin d'interpreter les processus optiques non lineaires. Il nous a semble interessant de savoir si le comportement d'un systeme, dont un etat excite radiant couple stochastiquement a un etat non radiant, differerait notablement de ce qui est obtenu en modulation de frequence. Nous avons etabli que, pour une perturbation stochastique non diagonale, le profil de raie reste toujours lorentzien
Cette thèse décrit le travail expérimental sur différentes techniques visant l'obtention du contrôle de l'état quantique d'atomes et de molécules, pour application dans l'informatique quantique, la métrologie et l'astrophysique. Le contrôle cohérent exige des conditions précises de fonctionnement d'un système où la décohérence est minimisée. La construction d'une machine à jet atomique de calcium est présentée comme l'élément de base d'expériences où des schémas d'excitation laser choisis permettront de préparer de façon robuste un état quantique au moyen d'impulsions composites. La deuxième section décrit ma contribution pour améliorer la stabilité de fréquence relative de l'horloge à fontaine de cesium CSF2, à l'institut allemand de métrologie. Un piège magnéto-optique modifié produit un faisceau d'atomes de césium lents. Ils sont préparés dans un état noir spécifique puis sont efficacement transférés à la mélasse optique de la fontaine. L'augmentation du nombre d'atomes participant ainsi au cycle d'horloge améliore sa stabilité d'un facteur 6. La troisième section concerne les spectres de molécules NiH et FeH. Plusieurs sources pour leur production en laboratoire ont été développées et testées. Une expérience d'absorption laser différentielle et une technique de spectroscopie intra-cavité sont appliquées aux molécules faiblement absorbantes NiH, afin d'obtenir leurs coefficients d'absorption dans le rouge. La réponse Zeeman de la molécule FeH (une sonde du champ magnétique des étoiles froides) dans le proche infrarouge est étudiée par spectroscopie laser de précision afin d'établir des facteurs Landé pour 33 niveaux rovibrationnelles de l'état électronique F 4?
L’objectif de ce manuscrit est de présenter les travaux qui ont été réalisés dans le but d’utiliser des trous spectraux brûlés dans le spectre de cristaux dopés par des ions de terres rares pour réaliser un couplage opto-mécanique avec un micro-résonateur. Un tel couplage pourrait permettre d’étudier certaines propriétés de cet objet mécanique au niveau quantique. Une telle étude ouvre la voie à plusieurs applications potentielles dans le domaine de l’information quantique, de la physique fondamentale ou de mesures de force à haute sensibilité.La transition 7F0-5D0 pour des ions europium utilisés comme dopants dans un cristal d’orthosilicate d’yttrium présente un élargissement inhomogène pouvant atteindre 2 GHz pour 0.1 % de dopage en raison des imperfections de la maille cristalline. En maintenant le cristal à une température inférieure à 5 K, il est possible en utilisant un laser de largeur de raie suffisamment fine, de réaliser une fenêtre de transmission étroite, liée à la largeur homogène de la transition, autour d’une fréquence arbitraire dans ce spectre et pouvant persister plusieurs heures. La création de telles structures, nommées trous spectraux brûlés, est rendue possible par le pompage optique d’une certaine classe d’ions vers des états sombre dont la durée de vie peut atteindre plusieurs jours à 4 K.Le développement d’une nouvelle méthode de suivi en fréquence de ces trous brûlés basée sur la détection double hétérodyne d’un signal dispersif est présentée, ainsi qu’une mesure de sensibilité de la fréquence des trous brûlés à des variations de contraintes mécaniques uniaxiales. Cette mesure est intéressante pour le dimensionnement du résonateur et pour évaluer une limite supérieure au bruit de détection à ne pas dépasser pour pouvoir observer l’effet du couplage avec un résonateur mécanique.Une première étude d’un système optique permettant de réaliser des trous brûlés à la base d’un micro-résonateur en forme de poutre en porte-à-faux est également donnée.Enfin, une étude de l’effet de l’amélioration de la méthode de détection et du contrôle environnemental sur la stabilité en fréquence des trous brûlés à été menée.