Das Thema dieser Dissertation ist die Laserkühlung von molekularen Anionen mit dem Ziel, diese für die sympathetische Kühlung von Antiprotonen in einer Penning–Falle einzusetzen. Sie beinhaltet sowohl eine theoretische Analyse der Eignung von verschiedenen Kühlmethoden als auch einen Bericht über die Fortschritte, welche in Richtung einer experimentellen Realisierung gemacht wurden. Der Fokus liegt auf der molekularen Spezies C2−, welche in einer kürzlich durchgeführten Studie als Vorteilhafteste einer Reihe von Kandidaten ausgemacht wurde. Das Thema der Laserkühlung von anionischen Molekülen gewinnt auch dadurch an Brisanz, dass das Kühlen von atomaren Anionen bisher nicht erfolgreich war, obwohl es Bestrebungen in diese Richtung gibt (Yzombard et al., 2015). Nach einer generellen Einleitung des Themas werden die grundlegenden Eigenschaften von anionischen Molekülen besprochen, was insbesondere ihre elektronische Struktur betrifft. Diesem folgt eine Behandlung der Interaktion von Licht mit den Übergängen zwischen den elektronischen Zuständen, insoweit diese für die späteren Kapitel von Bedeutung ist. Ein besonderes Augenmerk liegt schließlich auf der elektronischen Struktur von C2− und den Übergängen, die für die Laserkühlung von Interesse sind. Dem folgt eine ausführliche, theoretische Untersuchung von verschiedenen Implementierungen der Laserkühlung. Diese Analyse wurde mithilfe von Computersimulationen gemacht, die mit einem GPU–beschleunigten C++ Programm durchgeführt wurden (Van Gorp et al., 2011; Van Gorp and Dupre, 2013). Letzteres wurde speziell für die Simulation von Ladungen in einer Penning–Falle geschrieben und im Rahmen dieser Arbeit um die Interaktion zwischen Teilchen und Laserlicht erweitert. Die Simulationen resultierten in zwei Publikationen (Fesel et al., 2017; Gerber et al., 2018), welche in den Unterkapiteln 2.5.1 und 2.5.2 zu finden sind. Eine Zusammenfassung sowie ein Vergleich der unter- suchten Kühlmethoden, findet sich schließlich in Unterkapitel 2.6. Letzteres zielt darauf ab, dem Leser einen Überblick darüber zu verschaffen, welche Herausforderungen bei der experimentellen Realisierung der Laserkühlung von C2− zu erwarten sind. In Kapitel 3 wird schließlich der experimentelle Aufbau für die Bereitstellung von C2− beschrieben. Dieser basiert auf einem sogenannten ”Supersonic Expansion Valve“, welches in Kombination mit einem ”Dielectric Barrier Discharge“ ein Gasgemisch aus Acetylen in einem noblen Trägergas ionisiert. Die produzierten Anionen werden anschließend beschleunigt und mittels eines Wien–Filters die gewünschte Masse ausgewählt. Der verwendete experimentelle Aufbau wird im Detail beschrieben (siehe Abbildung 3.1 für einen Überblick) und die gewonnenen Resultate präsentiert. Letztere inkludieren ein Massenspektrum, welches die erfolgreiche Produktion von Anionen mit einer Masse von 24 u zeigt, welche C2− entspricht. Im experimentellen Aufbau wurde ebenfalls eine Möglichkeit zur Spektroskopie der produzierten Anionen vorgesehen, welche auf die Photoneutralisation von angeregten Anionen ausgelegt ist. Zu diesem Zweck wurde ein optischer Resonator für die Überhöhung der Energiedichte eines 399nm Lasers gebaut, welcher gleichzeitig durchlässig für Licht mit einer Wellenlänge von 2.54μm ist, um die resonante Anregung der Anionen zu ermöglichen. Der optische Aufbau zur Stabilisierung des 399 nm Lasers auf den Resonator wird beschrieben (siehe Abbildung 3.6 für einen Überblick), gefolgt von einer Diskussion der experimentellen Resultate. Letztere inkludieren eine Bestimmung des Gütefaktors des Resonators auf F=(12800±700) und eine Überprüfung der Robustheit der Stabilisierung während des Betriebs der C2− Quelle. Zu guter Letzt findet in Kapitel 4 eine übergreifende Diskussion der besprochenen Inhalte statt und es wird ein Ausblick auf die zukünftig notwendige Arbeit gegeben.
Das Thema dieser Dissertation ist die Laserkühlung von molekularen Anionen mit dem Ziel, diese für die sympathetische Kühlung von Antiprotonen in einer Penning–Falle einzusetzen. Sie beinhaltet sowohl eine theoretische Analyse der Eignung von verschiedenen Kühlmethoden als auch einen Bericht über die Fortschritte, welche in Richtung einer experimentellen Realisierung gemacht wurden. Der Fokus liegt auf der molekularen Spezies C2−, welche in einer kürzlich durchgeführten Studie als Vorteilhafteste einer Reihe von Kandidaten ausgemacht wurde. Das Thema der Laserkühlung von anionischen Molekülen gewinnt auch dadurch an Brisanz, dass das Kühlen von atomaren Anionen bisher nicht erfolgreich war, obwohl es Bestrebungen in diese Richtung gibt (Yzombard et al., 2015). Nach einer generellen Einleitung des Themas werden die grundlegenden Eigenschaften von anionischen Molekülen besprochen, was insbesondere ihre elektronische Struktur betrifft. Diesem folgt eine Behandlung der Interaktion von Licht mit den Übergängen zwischen den elektronischen Zuständen, insoweit diese für die späteren Kapitel von Bedeutung ist. Ein besonderes Augenmerk liegt schließlich auf der elektronischen Struktur von C2− und den Übergängen, die für die Laserkühlung von Interesse sind. Dem folgt eine ausführliche, theoretische Untersuchung von verschiedenen Implementierungen der Laserkühlung. Diese Analyse wurde mithilfe von Computersimulationen gemacht, die mit einem GPU–beschleunigten C++ Programm durchgeführt wurden (Van Gorp et al., 2011; Van Gorp and Dupre, 2013). Letzteres wurde speziell für die Simulation von Ladungen in einer Penning–Falle geschrieben und im Rahmen dieser Arbeit um die Interaktion zwischen Teilchen und Laserlicht erweitert. Die Simulationen resultierten in zwei Publikationen (Fesel et al., 2017; Gerber et al., 2018), welche in den Unterkapiteln 2.5.1 und 2.5.2 zu finden sind. Eine Zusammenfassung sowie ein Vergleich der unter- suchten Kühlmethoden, findet sich schließlich in Unterkapitel 2.6. Letzteres zielt darauf ab, dem Leser einen Überblick darüber zu verschaffen, welche Herausforderungen bei der experimentellen Realisierung der Laserkühlung von C2− zu erwarten sind. In Kapitel 3 wird schließlich der experimentelle Aufbau für die Bereitstellung von C2− beschrieben. Dieser basiert auf einem sogenannten ”Supersonic Expansion Valve“, welches in Kombination mit einem ”Dielectric Barrier Discharge“ ein Gasgemisch aus Acetylen in einem noblen Trägergas ionisiert. Die produzierten Anionen werden anschließend beschleunigt und mittels eines Wien–Filters die gewünschte Masse ausgewählt. Der verwendete experimentelle Aufbau wird im Detail beschrieben (siehe Abbildung 3.1 für einen Überblick) und die gewonnenen Resultate präsentiert. Letztere inkludieren ein Massenspektrum, welches die erfolgreiche Produktion von Anionen mit einer Masse von 24 u zeigt, welche C2− entspricht. Im experimentellen Aufbau wurde ebenfalls eine Möglichkeit zur Spektroskopie der produzierten Anionen vorgesehen, welche auf die Photoneutralisation von angeregten Anionen ausgelegt ist. Zu diesem Zweck wurde ein optischer Resonator für die Überhöhung der Energiedichte eines 399nm Lasers gebaut, welcher gleichzeitig durchlässig für Licht mit einer Wellenlänge von 2.54μm ist, um die resonante Anregung der Anionen zu ermöglichen. Der optische Aufbau zur Stabilisierung des 399 nm Lasers auf den Resonator wird beschrieben (siehe Abbildung 3.6 für einen Überblick), gefolgt von einer Diskussion der experimentellen Resultate. Letztere inkludieren eine Bestimmung des Gütefaktors des Resonators auf F=(12800±700) und eine Überprüfung der Robustheit der Stabilisierung während des Betriebs der C2− Quelle. Zu guter Letzt findet in Kapitel 4 eine übergreifende Diskussion der besprochenen Inhalte statt und es wird ein Ausblick auf die zukünftig notwendige Arbeit gegeben.
Bei der sympathetischen Kuhlung in RF-Fallen handelt es sich um eine universell einsetzbare Methode zur Kuhlung atomarer und molekularer Ionen. Der experimentelle Ansatz zur Reduzierung der kinetischen Energie beruht dabei auf der Coulomb-Wechselwirkung dieser Teilchen mit direkt lasergekuhlten atomaren Ionen, die gleichzeitig in der Falle eingeschlossen werden. Unter den Einflussen einer ausreichend starken Laserkuhlung und den elektrostatischen Wechselwirkungen in der Falle kommt es zu einer regelmasigen Anordnung der geladenen Teilchen in so genannten Coulomb-Kristallen. Ultrakalte Molekulionen, eingeschlossen in solche Coulomb-Kristalle, bieten vielseitige Perspektiven in den Bereichen der Molekulphysik, in der Quantenoptik, bei der Untersuchung fundamentaler physikalischer Fragestellungen, aber auch in den Bereichen der Chemie und Biologie. Im Rahmen dieser Arbeit ist ein Experiment realisiert worden, dass die Anwendung dieser Methode auf Molekule aus einem breiten Massenbereich erlaubt. Die Kombination eines linearen Fallenaufbaus mit einer Elektro-Spray-Ionisationsquelle eroffnet dabei die Perspektive, auch komplexe und hochgeladene Molekulionen mit einer Massenzahl von bis zu 20.000 amu isoliert, lokalisiert und nahezu in Ruhe eingehend studieren zu konnen. Die Darstellungen in dieser Arbeit konzentrieren sich vor allem auf den Massenbereich zwischen 32 amu (16O2+) und ca. 500 amu (z.B. Rhodamin, MRFA, AlexaFluor350), wobei lasergekuhlte 138Ba+-Ionen als Kuhlionen eingesetzt werden. Diese erlauben aufgrund ihrer relativ grosen Masse sowohl den gleichzeitigen Einschluss mit den komplexen Molekulen in der Falle als auch eine effiziente Kuhlung der unterschiedlichen Ionenmassen. Mittels Simulationen ist dies fur Ionen der Massen 44 amu und 481 amu bestatigt worden. In der vorliegenden Arbeit wird der realisierte experimentelle Aufbau, bestehend aus der linearen Paulfalle, der Ionenquelle, dem RF-Oktopol zum Transport der Ionen von der Quelle zur Falle und dem differentiell gepumpten Vakuumsystem ausfuhrlich beschrieben. Insbesondere wird auch auf die Realisierung eines leistungs- und frequenzstabilen Lasersystems (bei 493 und 650 nm) zur Laserkuhlung der 138Ba+-Ionen eingegangen. Bei der Darstellung der experimentellen Ergebnisse wird zunachst die Praparation von (reinen) Barium-Coulomb-Kristallen sowie deren Abbildung durch Detektion der Bariumfluoreszenz vorgestellt. Coulomb-Kristalle unterschiedlicher Grose und Struktur bis hin zu linearen Ketten einzelner Ionen sind beobachtet worden. Fur kleine Ba+-Kristalle werden dabei Temperaturen von Ein weiterer Aspekt der experimentellen Arbeit besteht in dem massenselektiven Nachweis der gefangenen Ionen. Hierfur werden u.a. die gezielte Anregung der massenspezifischen Sakularbewegung sowie die Moglichkeit einer gezielten Ionenextraktion ausgenutzt. Hinsichtlich der sympathetischen Kuhlung komplexer Molekulionen ist es gelungen, den Transfer unterschiedlicher Ionensorten von der Ionenquelle zur Paulfalle und den gemeinsamen Einschluss mit Bariumionen zu demonstrieren. Die sympathetische Kuhlung der schweren Molekulionen macht sich in veranderten Extraktionsspektren sowie in leicht modifizierten Coulomb-Kristallstrukturen bemerkbar. Vergleiche der experimentell beobachteten Kristallstrukturen bzw. Grose der Ionenwolken mit Simulationsergebnissen erlauben die Angabe einer oberen Grenze fur die kinetische Energie der Teilchen. Fur Barium-Ionenwolken mit gleichzeitig eingeschlossenen komplexen Molekulen kann ein oberer Wert zwischen 10 K und 15 K angegeben werden. Bei weiterer Optimierung der Apparatur erwartet man auch fur komplexe Molekule Temperaturen im Bereich von 100 mK.
In der vorliegenden Arbeit werden isolierte, einzeln ortsaufgelöste molekulare Ionen mit einer Femtosekundenspektroskopie auf der Basis von Einzelreaktionsereignissen untersucht. Für die zur simultanen Speicherung von atomaren und molekularen Ionen notwendige Radiofrequenzfalle wurde eine transportable Vakuumapparatur konzipiert und realisiert sowie die zugehörigen Lasersysteme aufgebaut und eingerichtet. Um die Ultrahochvakuumbedinungen bei 2e-10 mbar auch bei häufiger Molekülpräparation gewährleisten zu können, wurde ein modularer Aufbau gewählt, bei dem Präparations- und Expermentierbereich durch differentielle Pumpstrecken voneinander getrennt sind. Durch diese hindurch führt ein 48 cm langer Quadrupolionenleiter, in welchem Ionen zwischen den Kammern transferiert werden können. Entlang des Ionenleiters ermöglichen ringförmige Gleichspannungselektroden eine dreidimensionale Speicherung der Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit atomaren 24Mg+ und molekularen 24MgH+ Ionen gearbeitet. Erstere werden durch Photoionisation von Magnesiumatomen aus einem thermischen Strahl erzeugt und ihre Bewegungsenergie durch Laserkühlung soweit reduziert, dass sie in etwa 20 μm Abstand voneinander in einer kristallinen Struktur erstarren. Magnesiumhydridionen werden nach Einleiten von Wasserstoffgas in einer photochemischen Reaktion mit 24Mg+ generiert und – von verbleibenden atomaren Ionen sympathetisch gekühlt – auf Gitterplätze des Kristalls integriert. Bei der Laserkühlung von 24Mg+ ausgesendete Fluoreszenzphotonen ermöglichen die optische Detektion der Ionen mit derzeit bis zu 1 μm Ortsauflösung. Die nicht fluoreszierenden molekularen Ionen werden indirekt als vermeintlich unbesetzte Stellen der Kristallstruktur sichtbar. Neben der Demonstration des Erfolges unseres Fallenkonzepts sowie dessen Charakterisierung bildet der verlustfreie, kontrollierte Transport von atomaren und molekularen Ionen aus dem Präparations- in den Experimentierbereich, eine wichtige Errungenschaft, welche zu einem kontinuierlichen Nachladen von Ionen mit einer Rate von über 100 Hz ausgebaut werden kann. Diese Arbeit präsentiert eine Machbarkeitsstudie zur Kombination von Präzisionsmethoden zweier Forschungsgebiete. Dazu wurde die Fallenapparatur mit einem weiteren Vakuumsystem, in dem ultraviolette Femtosekundenpulse erzeugt werden können, über ein System von differenziellen Pumpstrecken verbunden. Als Resultat werden 5 fs zeitaufgelöste Pump-Probe Experimente vorgestellt, die die Oszillation eines Vibrationswellenpaketes von individuellen 24MgH+ Molekülionen zeigen. Dabei wird die Bewegung des Wellenpaketes auf die Dissoziationswahrscheinlichkeit in einem bestimmten Zerfallskanal abgebildet. Einzelne Reaktionsereignisse konnten eindeutig nachgewiesen und daraus das zeitabhängige Verhalten extrahiert werden. Diese Resultate untermauern das Potenzial der von uns angestrebten Kombination der exzellenten Kontrolle über externe und interne Freiheitsgrade gespeicherter Ionen mit der extremen Zeitauflösung von modernen Kurzpulslasern. Weitere Arbeiten können die Vorteile beider Gebiete nutzen um bisher unzugängliche Experimente zu realisieren. Die besonderen Eigenschaften der präsentierten Apparatur sollten es beispielsweise erlauben, einzelne isolierte molekulare Ionen mit hoher räumlicher Präzision und wohl kontrollierten Anfangsbedingungen für zukünftige Strukturuntersuchungen mittels derzeit entstehender, intensiver Kurzpuls-Röntgenquellen an freien Elektronenlasern bereitzustellen.
In der Chemie des Alltags dominieren Bindungen im elektronischen Grundzustand chemischer Stoffe. Elemente in höher angeregten Zuständen spielen bis auf Ausnahmen wie Singulett-Sauerstoff oder in der Photochemie keine Rolle. Können auch Atome in höchst angeregten Zuständen stabile chemische Bindungen bilden? Mit welchen theoretischen Methoden lässt sich ein Molekül beschreiben, in dem sich Elektronen und Atomkerne auf ähnlichen Zeitskalen bewegen? Und mit welchen experimentellen Methoden lassen sich solche ungewöhnlichen Bindungen untersuchen? Dies sind die Fragen, die wir mit unserer Forschung beantworten möchten. Im Zentrum stehen die Bindungen von Rydbergatomen, also von Atomen, bei denen sich ein Elektron in einem elektronisch höchst angeregten Zustand befindet. Der semiklassische Bahnradius dieses Rydbergelektrons beträgt n2a0, wobei n die elektronische Hauptquantenzahl des angeregten Zustands und a0 der Bohrradius ist. Für n = 30 beträgt der Durchmesser eines Rydbergatoms bereits etwa 100 nm. Durch die starke Delokalisierung der elektronischen Wellenfunktion steigt die radiative Lebensdauer mit n3 an und übertrifft bei n = 30 30 μs. Rydbergmoleküle könnten auf ähnlichen Zeitskalen stabil sein, falls nur der spontane Zerfall der elektronischen Anregung die molekularen Lebensdauern begrenzte. Wie wir aus Erfahrung wissen, dissoziieren oder autoionisieren hoch angeregte Moleküle jedoch typischerweise auf Zeitskalen von Piko- bis zu Attosekunden. Dies ist nicht immer der Fall, wie die folgenden Beispiele zeigen. Einfach angeregte Dimere können durch die Bindung eines Rydbergatoms an ein Grundzustandsatom entstehen. Auf Grund der großen Bindungslänge werden sie als langreichweitig (long-range) bezeichnet. Noch größere Bindungslängen (Mikrometer und mehr) haben doppelt angeregte Dimere mit van-der-Waals-Bindung, sie werden darum Makrodimere genannt. Die Bindungsenergien dieser Moleküle liegen typischerweise in der Größenordnung von 0,1 J·mol–1 und sind um Größenordnungen kleiner als die thermische Bewegungsenergie bei Raumtemperatur von etwa 2 J·mol–1 und die elektronischen Anregungsenergien von bis zu 700 J·mol–1. Für unsere Experimente (Abbildung 1) verwenden wir daher sehr kalte Gase mit Temperaturen von 40 μK, die wir durch Laserkühlung erzeugen. Diese Methode eignet sich besonders zum Kühlen von Alkalimetallgasen. Wir verwenden Cäsium; die Ergebnisse lassen sich jedoch direkt auf isoelektronische Systeme übertragen, da der universelle Rydbergcharakter der Anregung die Struktur der untersuchten Moleküle bestimmt. Die Tabelle vergleicht molekulare Konstanten des elektronischen Grundzustands von Cs2 mit denen der von uns untersuchten Rydbergdimere. Deren Dissoziationsenergien und Schwingungskonstanten sind um Größenordnungen kleiner als die des elektronischen Grundzustandes. Aus den großen Bindungslängen ergeben sich Rotationskonstanten im Bereich von kHz bis Hz. Ungewöhnlich ist die Rolle der Hyperfeinwechselwirkung in der Bindung langreichweitiger Rydbergmoleküle. Direkte Übergänge in die untersuchten molekularen Rydbergzustände aus dem kovalent gebundenen Grundzustand des Dimers sind auf Grund der unterschiedlichen Bindungslängen durch das Franck-Condon-Prinzip verboten (Abbildung 1). Ihre Untersuchung erfordert daher spezielle experimentelle Methoden. Besonders geeignet ist die Photoassoziationsspektroskopie, wie in Abbildung 1 skizziert: Die kalte atomare Gaswolke wird mit einem Laser im UV bestrahlt, dessen Frequenz rotverschoben gegenüber dem Übergang in einen atomaren Rydbergzustand ist. Ein freies Paar von Atomen im Dissoziationskontinuum der elektronischen Grundzustände X1Σg+ und a3Σu+ kann nun ein Photon absorbieren und ein gebundenes langreichweitiges Rydbergmolekül bilden, falls der interatomare Abstand der Bindungslänge und die Verstimmung des Lasers der Bindungsenergie des Rydbergdimers entsprechen. Die Moleküle sind durch Feldionisation und anschließende Detektion der Ionen nachweisbar.3) Variieren der Laserwellenlänge und Aufzeichnen des Ionensignals ergibt ein Anregungsspektrum des Dimers. Zur Untersuchung doppelt angeregter Rydbergdimere verwenden wir zwei Laserpulse: Mit dem ersten Puls regen wir einige Grundzustandsatome resonant in einen n2PJ- (Ein-Photonen-Anregung) oder in einen n2S1/2-Zustand (Zwei-Photonen-Anregung) an. Den eigentlichen Photoassoziationsschritt bewirkt ein zweiter Laser, dessen Wellenlänge wiederum verstimmt zu einem Übergang in einen Zustand n2PJ ist. Finden sich ein Rydbergatom und ein Grundzustandsatom im richtigen Abstand, absorbieren sie gemeinsam ein Photon aus diesem Puls und bilden ein Makrodimer.4) Aus der Delokalisierung des Rydbergorbitals ergibt sich eine hohe Polarisierbarkeit von Rydbergatomen, die mit n7 zunimmt. Ein Atom in einem Rydbergzustand mit n ¼ 45 ist um zehn Größenordnungen stärker polarisierbar als im Grundzustand. Entsprechend verstärkt sind auch die langreichweitigen Wechselwirkungen zwischen Rydbergatomen. Es dominiert die Wechselwirkung zwischen induzierten Dipolmomenten, die mit dem Abstand R zwischen den Kernen wie R–6 abfällt.5) Erst kürzlich zeigte sich die Bedeutung höherer Momente, zum Beispiel die Wechselwirkung von induziertem Dipol und induziertem Quadrupol mit einer R-Abhängigkeit von R–8.6) Die starken Wechselwirkungen zwischen Rydbergatomen und die hohe Dichte elektronischer Zustände, die mit n3 ansteigt, resultieren in vermiedenen Kreuzungen zwischen molekularen Potenzialkurven, die zu Atompaaren in unterschiedlichen asymptotischen Zuständen korrelieren (Abbildung 2). Die lokalen Minima in der potenziellen Energie erlauben die Bildung von Makrodimeren. Neben den experimentellen Schwierigkeiten, diese hochangeregten, schwach gebundenen Dimere zu bilden, verhinderte die fehlende Genauigkeit von Ab-initio-Rechnungen die direkte spektroskopische Beobachtung dieser Moleküle. Die Wechselwirkungspotenziale zwischen Rydbergatomen weisen viele lokale Minima auf, deren nichtadiabatische Kopplungen an andere Zustände meist nicht vernachlässigbar sind und oft verhindern, dass sich stabile Moleküle bilden. Wir mussten daher eigene theoretische Methoden entwickeln, um verlässliche Vorhersagen über stabile Makrodimerzustände zu treffen.8) Abbildung 2 zeigt das Ergebnis einer solchen Vorhersage: Rotverstimmt zum asymptotischen atomaren Zustand, in dem sich das eine Atom im 442P3/2- und das andere Atom im 452S1/2-Zustand befindet, weisen zwei Potenzialkurven ein Minimum auf. Eine Simulation des Photoassoziationsspektrums, das alle Wechselwirkungspotenziale und experimentellen Parameter berücksichtigt, sagt scharfe Resonanzen voraus, wenn die Verstimmung des Lasers relativ zur atomaren Asymptote der Dissoziationsenergie des Molekülzustands entspricht. Durch die Bildung vibrationsangeregter Moleküle haben die Resonanzen eine stark ausgeprägte Schulter. Das Experiment bestätigt diese Vorhersagen mit hoher Genauigkeit (Abbildung 2). Daher lassen sich die gemessenen Resonanzen eindeutig der Bildung von Makrodimeren mit Bindungslängen von mehr als einem Mikrometer zuordnen.2) Die Makrodimere autoionisieren innerhalb von etwa 2 μs. Dies überrascht nicht, da sich die Zustände im Ionisationskontinuum von Cs2+ und Cs + Cs+ befinden. Allerdings sagen theoretische Untersuchungen der nichtadiabatischen Dynamik der Dimere eine zehnmal längere Lebensdauer und Fluoreszenz als dominierenden Zerfallskanal vorher.8,9) Im Augenblick arbeiten wir daran, die spektrale Auflösung unserer Experimente zu erhöhen, um Moleküle in genau definierten Vibrationszuständen zu bilden. Die berechneten Schwingungsintervalle in der Größenordnung von 1 MHz liegen durchaus in der Reichweite moderner Präzisionsspektroskopie von Rydbergzuständen.10) Ein genaues Verständnis der Ionisationsdynamik der Makrodimere verspricht Einblicke in die nichtadiabatische Dynamik stark gekoppelter Quantensysteme. In unseren Gasproben beträgt der mittlere Teilchenabstand etwa 1 μm. Es ist daher wahrscheinlich, dass sich innerhalb des Orbits eines Rydbergelektrons ein Grundzustandsatom befindet. Enrico Fermi entwickelte im Jahr 1934 eine einfache theoretische Beschreibung dieses Systems, um die Druckverschiebung von Rydberglinien im Absorptionsspektrum von Natrium zu erklären.11,12) Für die Wechselwirkung des Elektrons mit dem neutralen Störer leitete er den Ausdruck: V = 2π a |Ψ(R)|2 her, wobei a die Streulänge und |Ψ(R)|2 die Aufenthaltswahrscheinlichkeit des Elektrons am Ort des Störers ist. Die Bindungsenergie des Rydbergelektrons ist daher erhöht oder erniedrigt, je nachdem ob die Streuung einen eher abstoßenden (positive Streulänge) oder einen eher anziehenden Charakter (negative Streulänge) hat. Die Gleichung sagt ein Wechselwirkungspotenzial voraus, das wie der Betrag der Wellenfunktion des Rydbergelektrons oszilliert (Abbildung 3) und das zu gebundenen Zuständen von Störer- und Rydbergatom führen kann. Eine Erweiterung des Fermi-Modells für höhere Streuenergien13) und deren Anwendung auf die Potenzialkurven von Alkali-Edelgas-Dimeren14) bestätigten diese Vorhersage ebenso wie quantenchemische Rechnungen.15) In der Elektronenstreuung an Alkaliatomen ist Singulett- oder Triplettkopplung der Elektronenspins mit sehr unterschiedlichen Streulängen möglich. Die Triplettstreulänge ist negativ und im Betrag groß, was zu gebundenen Zuständen führt.16,17) Die Singulettstreulänge hingegen ist sehr klein oder gar positiv und würde nicht zu gebundenen Zuständen führen. Berücksichtigt man jedoch den Kernspin des Grundzustandsatoms, ergibt sich ein anderes Bild: Die starke Kopplung von Elektronenspin und Kernspin des Grundzustandsatoms durch die Hyperfeinwechselwirkung führt zur Mischung der Zustände mit Singulett- und Triplettstreucharakter im Molekül. Es ergeben sich dadurch weitere bindende elektronische Zustände, die wir in unseren Experimenten zum ersten Mal beobachtet haben (Abbildung 3, S. 305).18) Eine Modellierung der Bindungsenergien von 30 beobachteten Schwingungszuständen, bei der nur die Singulett- und Triplettstreulängen angepasst wurden, lieferte die ersten experimentellen Werte für diese Streuparameter. Die vollständige Ab-initio-Berechnung dieser Streuparameter in Systemen mit vielen Elektronen wird in naher Zukunft nicht möglich sein. Daher sind solche experimentellen Daten die Grundlage dafür, Berechnungsmethoden zu verbessern, die etwa für die Modellierung der Elektron-Ion-Rekombination in kalten Plasmen oder interstellaren Gaswolken verwendet werden.
Die Elektronen in wasserstoff- und lithium-ähnlichen schweren Ionen sind den extrem starken elektrischen und magnetischen Feldern in der Umgebung des Kerns ausgesetzt. Die Laserspektroskopie der Hyperfeinaufspaltung im Grundzustand des Ions erlaubt daher einen sensitiven Test der Quantenelektrodynamik in starken Feldern insbesondere im magnetischen Sektor. Frühere Messungen an wasserstoffähnlichen Systemen die an einer Elektronenstrahl-Ionenfalle (EBIT) und am Experimentierspeicherring (ESR) der GSI Darmstadt durchgeführt wurden, waren in ihrer Genauigkeit durch zu geringe Statistik, einer starken Dopplerverbreiterung und der großen Unsicherheit in der Ionenenergie limitiert. Das ganze Potential des QED-Tests kann nur dann ausgeschöpft werden, wenn es gelingt sowohl wasserstoff- als auch lithium-ähnliche schwere Ionen mit einer um 2-3 Größenordnung gesteigerten Genauigkeit zu spektroskopieren. Um dies zu erreichen, wird gegenwärtig das neue Penningfallensystem SPECTRAP an der GSI aufgebaut und in Betrieb genommen. Es ist speziell für die Laserspektroskopie an gespeicherten hochgeladenen Ionen optimiert und wird in Zukunft von HITRAP mit nierderenergetischen hochgeladenen Ionen versorgt werden.rnrnSPECTRAP ist eine zylindrische Penningfalle mit axialem Zugang für die Injektion von Ionen und die Einkopplung eines Laserstrahls sowie einem radialen optischen Zugang für die Detektion der Fluoreszenz. Um letzteres zu realisieren ist der supraleitende Magnet als Helmholtz-Spulenpaar ausgelegt. Um die gewünschte Genauigkeit bei der Laserspektroskopie zu erreichen, muss ein effizienter und schneller Kühlprozess für die injizierten hochegeladenen Ionen realisiert werden. Dies kann mittels sympathetischer Kühlung in einer lasergekühlten Wolke leichter Ionen realisiert werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Lasersystem und eine Ionenquelle für die Produktion einer solchen 24Mg+ Ionenwolke aufgebaut und erfolgreich an SPECTRAP in Betrieb genommen. Dazu wurde ein Festkörperlasersystem für die Erzeugung von Licht bei 279.6 nm entworfen und aufgebaut. Es besteht aus einem Faserlaser bei 1118 nm der in zwei aufeinanderfolgenden Frequenzverdopplungsstufen frequenzvervierfacht wird. Die Verdopplerstufen sind als aktiv stabilisierte Resonantoren mit nichtlinearen Kristallen ausgelegt. Das Lasersystem liefert unter optimalen Bedingeungen bis zu 15 mW bei der ultravioletten Wellenlänge und erwies sich während der Teststrahlzeiten an SPECTRAP als ausgesprochen zuverlässig. Desweiteren wurde eine Ionequelle für die gepulste Injektion von Mg+ Ionen in die SPECTRAP Falle entwickelt. Diese basiert auf der Elektronenstoßionisation eines thermischen Mg-Atomstrahls und liefert in der gepulsten Extraktion Ionenbündel mit einer kleinen Impuls- und Energieverteilung. Unter Nutzung des Lasersystems konnten damit an SPECTRAP erstmals Ionenwolken mit bis zu 2600 lasergekühlten Mg Ionen erzeugt werden. Der Nachweis erfolgte sowohl mittels Fluoreszenz als auch mit der FFT-ICR Technik. Aus der Analyse des Fluoreszenz-Linienprofils lässt sich sowohl die Sensitivität auf einzelne gespeicherte Ionen als auch eine erreichte Endtemperatur in der Größenordnung von ≈ 100 mK nach wenigen Sekunden Kühlzeit belegen.
Zusammenfassung Die Zielsetzung dieser Arbeit bestand darin, experimentelle Techniken und physikalische Konzepte auf dem Weg zur Realisierung einer kontinuierlichen kohärenten Quelle neutraler Atome zu untersuchen und experimentelle Voraussetzungen dafür zu schaffen.Eine wesentliche Voraussetzung einer laserartigen Quelle neutraler Atome ist eine brilliante Strahlquelle, die auch die Grundlage der Experimente dieser Arbeit ist.Zur Präparation und Optimierung eines langsamen Atomstrahls metastabiler Neonatome wurde die komplexe Dynamik der Polarisationsgradientenkühlung in einer 2D-magnetooptischen Melasse mit hohen Magnetfeldgradienten von 350 G/cm untersucht.Dabei wurden Geschwindigkeitsbreiten nahe der Photonenrückstoßgrenze und ein von der Standardtheorie abweichendes Verhalten gemessen.Analog zum optischen Laser ist für eine kohärente atomare Quelle ein Resonator hoher Güte zur Konzentration der Atome auf wenige Moden erforderlich.TEM *-Laserfelder mit positiver 01 Frequenzverstimmung ermöglichen hierzu die Realisierung starker Dipolpotentiale mit Vibrationsfrequenzen in der Größenordnung der Photonenrückstoßfrequenz T = Sk²/(2m).rec Zur effizienten Erzeugung des TEM *-Laserstrahls wurden verschiedene Methoden untersucht 01 und gegeneinander abgewogen.Mittels computergenerierter Hologramme konnten schließlich TEM *-Laserfelder mit einer Effizienz von 45% und guter Modenqualität erzeugt werden.01 Im Rahmen dieser Arbeit konnte die Fokussierung neutraler Atome in einem TEM *-Laserstrahl 01 erstmals experimentell realisiert werden und die Ergebnisse zur Fokussierung mittels eines Gauß-Modes wesentlich verbessert werden.Im direkten Vergleich konnte die wesentlich höhere Effizienz der Fokussierung in einem TEM *-Laserstrahl gegenüber der im TEM -Laserfeld nach-01 00 gewiesen werden.Es wurden 1.4•10 Atome/s, entsprechend 70% aller Atome eingefangen, 6 geführt und auf Durchmesser von ca.6 µm fokussiert werden.Im Hinblick auf die kontinuierliche Besetzung niedriger Potentialzustände wurde erstmalig eine detaillierte Untersuchung der Polarisationsgradientenkühlung in starken Dipolpotentialen durchgeführt.Eine 2D-optische Melasse kühlt die transversale Geschwindigkeitsbreite des Atomstrahls im Fokus eines TEM *-Laserstrahls unter das Dopplerlimit.Dabei wurde eine signifikante 01 Abhängigkeit der Kühlefffizienz von der TEM *-Potentialstärke beobachtet.01 Die Ergebnisse dieser Arbeit demonstrieren die Eignung des TEM *-Lasermodes als neues 01 atomoptisches Instrument.Durch Anwendung der Polarisationsgradientenkühlung in starken TEM *-Dipolpotentialen wurden neue Erkenntnisse über die Laserkühlung stark gebundener 01 neutraler Atome gewonnen.
Diese Arbeit fasst meine Tätigkeiten und Bemühungen, während des Technical Student Programm’s in 2016/17 am CERN zusammen. Zunächst erfolgt eine Beschreibung des Hauptexperiments Aegis, sowie dessen theoretischer Hintergrund. Aegis ist eines der Experimente, die um den Antiprotonen-Entschleuniger (Antiproton Decelerator) am CERN gebaut sind. Das vorwiegende wissenschaftliche Ziel von Aegis ist eine Messung der Fallbeschleunigung von Anti-Wasserstoff im Gravitationsfeld der Erde. Um die Genauigkeit dieser Gravitationsbeschleunigungsmessung zu verbessern, wurde von Michael Doser (CERN) und Alban Kellerbauer (Universität Heidelberg) ein doppelt sympathisches Kühlungsschema vorgeschlagen, bei dem Antiprotonen, eine kationische und eine anionische Spezies, gleichzeitig in einer Penningfalle eingeschlossen sind, wobei nur die kationische Spezies aktiv gekühlt wird. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Überprüfung der Funktionalität dieses doppelt sympathetischen Kühlungsschemas unter Verwendung eines Penningfallen-Simulationsprogramms namens Simbuca, das die Coulomb-Kraft auf einer GPU berechnet, was die Simulationszeiten signifikant reduziert. Außerdem wird der physikalische Hintergrund vorgestellt, der notwendig ist, um den nachfolgenden Simulationen folgen zu können. Die durchgeführten Simbuca-Simulationen werden im Detail analysiert und das Verhalten der geladenen Teilchen in der Penning-Falle beschrieben. Darüber hinaus wurde ein sympathetischer Kühleffekt zwischen den entgegengesetzt geladenen Teilchen eindeutig beobachtet, allerdings konnte die Funktionalität des vorgeschlagenen Schemas nur mit starken Einschränkungen nachgewiesen werden.