Motion of charges at the atomic level is the fundamental mechanism for all chemical and biological processes in nature. Processes such as the photoelectric effect, molecular dissociation, and photosynthesis, are initiated by the electrons and the nuclei moving on the time scale of attoseconds to femtoseconds. Learning to control and steer these ultrafast dynamics is the objective of femtochemistry, where we have the vision to design artificial reactions and to engineer compounds with exceptional physical, chemical, or biological properties. The theoretical description of molecular systems is challenging however, due to the large number of degrees of freedom and the intrinsic quantum nature of the problem. A full quantum description of the molecules is far from feasible using today's computational resources. We need approximated models to resolve the ultrafast dynamics in molecules theoretically. Here we show, matrix product states (MPS) are particularly suited to describe ultrafast electron dynamics in molecules. Using the Hamburg CheMPS2 program developed for this thesis, we demonstrate the massive reduction of degrees of freedom when representing the many-body state by time-dependent MPS. In the context of ultrafast electron dynamics in molecules, we compare reduced density matrices and Green's functions obtained from the MPS approach with those from a completely correlated state. We see a reduction of the effective number of degrees of freedom by several orders of magnitude, while the error of the one-body reduced density matrix can be controlled to stay below 10% within a time frame of 3fs. This feature is shown for correlated systems such as the 10 site hydrogen chain, the hydrogen fluoride molecule, the water molecule, the ammonia molecule, and the methane molecule. Additionally, for the ionized iodoacetylene molecule, we observe electron dynamics that is in quantitative agreement with experimental reports. We pinpoint the performance of the MPS approach in resolving electron migration and demonstrate the vital role of correlations in this process. We expect the computationally efficient MPS based time evolution to enable accurate description of many phenomena involving electron dynamics in molecules hidden before. Still, the method can be expanded to describe phenomena including nuclear motion and explicit ionization processes.
Die Bewegung von Ladungen auf atomaren Skalen ist die grundlegende Ursache fur alle chemischen und biologischen Prozesse. Der photoelektrische Effekt, Dissoziation von Molekulen und Photosynthese sind nur einige Prozesse, die von einer Bewegung der Elektronen auf der Zeitskala zwischen Attosekunden und Femtosekunden ausgelost werden. Kontrolle uber diese ultraschnelle Dynamik zu gewinnen ist das Ziel der Femtochemie. In der Lage zu sein, die ultraschnelle Elektronenbewegung in Molekulen zu steuern, wurde es ermoglichen kunstliche Reaktionen hervorzurufen und damit Verbindungen mit neuartigen Eigenschaften zu schaffen. Eine theoretische Beschreibung solcher Prozesse ist allerdings sehr aufwendig, da Molekule viele Freiheitsgerade besitzen und sie intrinsisch quantenmechanisch sind. Eine komplett quantenmechanische Beschreibung wurde unsere heutigen Rechenkapazitaten bei Weitem ubersteigen. Daher brauchen wir Methoden, um dennoch Zeitabhangigkeit in Molekulen annaherungsweise zu beschreiben. In dieser Arbeit zeigen wir, dass eine solche Beschreibung mittels Matrixproduktzustanden (MPS) moglich ist. Mit dem eigens fur diese Arbeit entwickelten Hamburg CheMPS2 Programm demonstrieren wir die immense Reduzierung der Freiheitsgrade, wenn der Vielteilchenzustand durch einen zeitabhangigen MPS reprasentiert wird. Im Kontext von ultraschneller Elektronendynamik in Molekulen, vergleichen wir reduzierte Dichtematritzen sowie Greensche Funktionen zwischen dem MPS-Ansatz und einer komplett korrelierten Rechnung. Wir sehen eine Reduktion der Anzahl von effektiven Freiheitsgraden um mehrere Grosenordnungen, wobei der Fehler in der Einteilchen-Dichtematrix immer unter 10% innerhalb der ersten 3fs gehalten werden kann. Diese Eigenschaft weisen wir fur korrelierte Systeme, wie der Kette aus zehn Wasserstoffatomen, Fluorwasserstoff, das Wassermolekul, Ammoniak und Methan, nach. Zusatzlich wird Ladungsmigration in ionisiertem Iodoacetylene untersucht, wobei wir hier eine quantitative Ubereinstimmung mit experimentellen Daten erreichen. Wir spezifizieren in diesem System den Einfluss von Elektronenkorrelation und zeigen explizit, dass der MPS-Ansatz in der Lage ist diese aufzulosen. Wir erwarten, dass der sehr effiziente MPS-Ansatz zukunftig genutzt werden kann, um Ladungsmigrationseffekte zu beschreiben, die zuvor verborgen waren. Auch lasst sich der MPS-Ansatz noch zusatzlich erweitern, um beispielsweise Kernbewegungen oder Ionisierungsprozesse zu berucksichtigen.
Motion of charges at the atomic level is the fundamental mechanism for all chemical and biological processes in nature. Processes such as the photoelectric effect, molecular dissociation, and photosynthesis, are initiated by the electrons and the nuclei moving on the time scale of attoseconds to femtoseconds. Learning to control and steer these ultrafast dynamics is the objective of femtochemistry, where we have the vision to design artificial reactions and to engineer compounds with exceptional physical, chemical, or biological properties. The theoretical description of molecular systems is challenging however, due to the large number of degrees of freedom and the intrinsic quantum nature of the problem. A full quantum description of the molecules is far from feasible using today's computational resources. We need approximated models to resolve the ultrafast dynamics in molecules theoretically. Here we show, matrix product states (MPS) are particularly suited to describe ultrafast electron dynamics in molecules. Using the Hamburg CheMPS2 program developed for this thesis, we demonstrate the massive reduction of degrees of freedom when representing the many-body state by time-dependent MPS. In the context of ultrafast electron dynamics in molecules, we compare reduced density matrices and Green's functions obtained from the MPS approach with those from a completely correlated state. We see a reduction of the effective number of degrees of freedom by several orders of magnitude, while the error of the one-body reduced density matrix can be controlled to stay below 10% within a time frame of 3fs. This feature is shown for correlated systems such as the 10 site hydrogen chain, the hydrogen fluoride molecule, the water molecule, the ammonia molecule, and the methane molecule. Additionally, for the ionized iodoacetylene molecule, we observe electron dynamics that is in quantitative agreement with experimental reports. We pinpoint the performance of the MPS approach in resolving electron migration and demonstrate the vital role of correlations in this process. We expect the computationally efficient MPS based time evolution to enable accurate description of many phenomena involving electron dynamics in molecules hidden before. Still, the method can be expanded to describe phenomena including nuclear motion and explicit ionization processes.
Die Bewegung von Ladungen auf atomaren Skalen ist die grundlegende Ursache fur alle chemischen und biologischen Prozesse. Der photoelektrische Effekt, Dissoziation von Molekulen und Photosynthese sind nur einige Prozesse, die von einer Bewegung der Elektronen auf der Zeitskala zwischen Attosekunden und Femtosekunden ausgelost werden. Kontrolle uber diese ultraschnelle Dynamik zu gewinnen ist das Ziel der Femtochemie. In der Lage zu sein, die ultraschnelle Elektronenbewegung in Molekulen zu steuern, wurde es ermoglichen kunstliche Reaktionen hervorzurufen und damit Verbindungen mit neuartigen Eigenschaften zu schaffen. Eine theoretische Beschreibung solcher Prozesse ist allerdings sehr aufwendig, da Molekule viele Freiheitsgerade besitzen und sie intrinsisch quantenmechanisch sind. Eine komplett quantenmechanische Beschreibung wurde unsere heutigen Rechenkapazitaten bei Weitem ubersteigen. Daher brauchen wir Methoden, um dennoch Zeitabhangigkeit in Molekulen annaherungsweise zu beschreiben. In dieser Arbeit zeigen wir, dass eine solche Beschreibung mittels Matrixproduktzustanden (MPS) moglich ist. Mit dem eigens fur diese Arbeit entwickelten Hamburg CheMPS2 Programm demonstrieren wir die immense Reduzierung der Freiheitsgrade, wenn der Vielteilchenzustand durch einen zeitabhangigen MPS reprasentiert wird. Im Kontext von ultraschneller Elektronendynamik in Molekulen, vergleichen wir reduzierte Dichtematritzen sowie Greensche Funktionen zwischen dem MPS-Ansatz und einer komplett korrelierten Rechnung. Wir sehen eine Reduktion der Anzahl von effektiven Freiheitsgraden um mehrere Grosenordnungen, wobei der Fehler in der Einteilchen-Dichtematrix immer unter 10% innerhalb der ersten 3fs gehalten werden kann. Diese Eigenschaft weisen wir fur korrelierte Systeme, wie der Kette aus zehn Wasserstoffatomen, Fluorwasserstoff, das Wassermolekul, Ammoniak und Methan, nach. Zusatzlich wird Ladungsmigration in ionisiertem Iodoacetylene untersucht, wobei wir hier eine quantitative Ubereinstimmung mit experimentellen Daten erreichen. Wir spezifizieren in diesem System den Einfluss von Elektronenkorrelation und zeigen explizit, dass der MPS-Ansatz in der Lage ist diese aufzulosen. Wir erwarten, dass der sehr effiziente MPS-Ansatz zukunftig genutzt werden kann, um Ladungsmigrationseffekte zu beschreiben, die zuvor verborgen waren. Auch lasst sich der MPS-Ansatz noch zusatzlich erweitern, um beispielsweise Kernbewegungen oder Ionisierungsprozesse zu berucksichtigen.
Diese Dissertation befasst sich mit der Quantenkontrolle von Schwingungsprozessen im Hinblick auf molekulares Quantencomputing.Der Ansatz des Quantencomputing Konzepts basiert auf Schwingungsfreiheitsgraden von polyatomaren Molekülen.Die logischen Werte der Qubits 0 oder 1 werden jeweils durch einen bestimmten Anregungsgrad einer Normalmode kodiert und die logischen Quantenoperationen werden durch speziell geformte, ultrakurze Laserpulse implementiert.Diese Laserfelder lassen sich mit Hilfe der sogenannten Optimalen Kontrolltheorie ermitteln.Das Konzept des molekularen Quantencomputings, das ursprünglich auf Quantengattern basierte, die einen IR Anregungsprozess im Molekül bewirken, wird im ersten Teil der Dissertation auf Raman aktive Normalmoden übertragen.Daraus ergibt sich der Vorteil, dass nun auch andere Frequenzbereiche, z.B. der Bereich um 800 nm, für die Realisierung der Quantenoperationen im Experiment zur Verfügung steht.Im nahen IR und UV/VIS Bereich existieren schon seit längerer Zeit ausgereifte Techniken des Pulsformens.Mittels verschiedener ab-initio Untersuchungen konnte das Molekül Butylamin und speziell dessen Raman aktive C-H Streckschwingungen, als ein geeignetes Qubit System zur ersten theoretischen Demonstration dieser Idee, ermittelt werden.Ein universeller Satz von Quantengatter, bestehend aus kurzen und einfach strukturierten Laserpulsen konnte mit sehr hohen Effizienzen optimiert werden.Zur Berechnung der nichtresonanten Laserfelder, die den Schwingungsprozess induzieren, der den logischen Operationen zu Grunde liegt, musste das bisher in der Optimalen Kontrolltheorie verwendete Kontrollfunktional modifiziert werden.Die Erweiterung um Frequenzfilteroperationen erlaubt nun zum ersten Mal die Kontrolle von nichtresonanten Zwei-Farben-Prozessen und die gleichzeitige Berechnung der beiden an dem Prozess beteiligten Laserfelder.Dieses neu entwickelte, kontrolltheoretische Verfahren stellt eine universelle Methode dar und lässt sich leicht auf verschiedene Prozesse v übertragen in denen entspechende Filteroperationen hilfreich oder sogar essentiell sind.Nachdem gegenwärtig die ersten erfolgreichen Demonstrationen von geformten, ultrakurzen Laserpulsen auch im mittleren IR Bereich vorgestellt werden, ist es interessant die Übereinstimmung der jeweilig gefundenen Ergebnisse von theoretischen und experimentellen Kontrollstudien zu vergleichen.Die experimentelle Herangehensweise basiert auf Optimierungen mit Rückkopplungsschleifen, deren zentrale Elemente ein evolutionärer Algorithmus, ein Pulsformer und ein Rückkopplungssignal, das auf die Effizienz des Prozesses schließen lässt, sind.Die experimentellen Ergebnisse für die optimalen Laserpulse können sehr komplex und auch ungünstigerweise sehr lang ausfallen.In der vorliegenden Arbeit wurden verschiedene Strategien entwickelt um dies zu umgehen.Untersucht wurden in diesem Zusammenhang zwei verschiedene Ansätze der Phasenmodulation, eine Einschränkung der Variationsbreite der Phase, sowie die spektrale Breite der Eingangspulse.Als Ergebnis konnte gezeigt werden, dass eine parametrisierte, sinusförmige Phasenmodulation, die oft im Experiment Verwendung findet um die Komplexität der Felder zu reduzieren, zu unflexibel ist für eine effiziente Implementierung von Quantengattern.Dagegen bieten sich gepixelte Maskenfunktionen in Kombination mit einer geeigneten Wahl der Eingangspuls-und Optimierungsparameter an.Alternativ zu dem bisher verwendeten evolutionären Algorithmus wurden neue Optimierungsmethoden vorgeschlagen, die auf einem "multi-objective" genetischen Algorithmus und einem natürlichen Algorithmus, dem sogenannten Ameisenalgorithmus, beruhen.Diese Methoden führen leicht zu den gewünschten Ergebnissen, ohne Verlust der hohen Quanteneffizienz und lassen sich direkt auf die experimentelle Herangehensweise übertragen.Diese Studien erlauben eine Optimierung direkt im Suchraum des Experiments und lassen von daher verlässliche Vorhersagen zu, bei denen alle experimentellen Rahmenbedingungen konsequent eingehalten werden können.Aussagen zur experimentell maximal erreichbaren Effizienz mit den zur Verfügung stehenden Eingangspulsen können getroffen werden, aber auch eine Benennung der geeignetsten Startbedingungen wird möglich.Zusätzlich wurden Quantenkontrollstudien von Schwingungsprozessen in offenen Systemen durchgeführt, d.h.dissipative Effekte wurden direkt in die theoretischen Untersuchungen miteinbezogen.Aus den Resultaten lässt sich ableiten, dass möglichst kurze Pulsdauern essentiell für hohe Quantenausbeuten vi sind und genau dies lässt sich mit den in der Dissertation entwickelten und vorgestellten Kontrollverfahren erreichen.Einen Schritt über einzelne Qubit Systeme hinaus, wurde durch die Konstruktion eines ersten, kleinen Quantennetzwerkes gemacht.Hierbei wurden zwei molekulare Qubit Einheiten durch eine lineare Molekülkette miteinander verknüpft.Diese Idee stellt ein erstes Konzept in Richtung der Skalierbarkeit des Quantencomputing Ansatzes dar.Ein Modellsystem wurde aufgesetzt und ein Laser-getriebener Schwingungsenergietransfer über das Kettenmolekül von der einen Qubit Seite auf die andere Seite optimiert.Dies lässt sich als eine Kommunikation zwischen benachbarten Qubit Einheiten verstehen und könnte so zur Konstruktion von Quantenregistern oder einer entsprechenden Wechselwirkung mit molekularen Speichereinheiten führen.
Ultrafast dynamics in chemical systems provide a unique access to fundamental processes at the molecular scale. A proper description of such systems is often very challenging because of the quantum nature of the problem. The concept of matrix product states (MPS), however, has proven its performance in describing such correlated quantum systems in recent years for a wide range of applications. In this work, we continue the development of the MPS approach to study ultrafast electron dynamics in quantum chemical systems. The method combines time evolution schemes, such as fourth-order Runge-Kutta and Krylov space time evolution, with MPS, in order to solve the time-dependent Schrödinger equation efficiently. This allows for describing electron dynamics in molecules on a full configurational interaction (CI) level for a few femtoseconds after excitation. As a benchmark, we compare MPS-based calculations to full CI calculations for a chain of hydrogen atoms and for the water molecule. Krylov space time evolution is in particular suited for the MPS approach, as it provides a wide range of opportunities to be adjusted to the reduced MPS dimension case. Finally, we apply the MPS approach to describe charge migration effects in iodoacetylene and find direct agreement between our results and experimental observations.
Simulation oder Rechnung? Nur zu oft stellt sich diese Frage bei einer Vielfalt von Problemstellungen im technischen und naturwissenschaftlichen Bereich. Nehmen wir etwa den wichtigen Fall, dass die Aerodynamik eines Autos oder Flugzeugs optimiert werden soll. Auf Supercomputern können wir diese Eigenschaften mithilfe von Finite-Elemente-Methoden versuchen vorherzusagen – und das mit großem Erfolg! Trotzdem verzichten wir auch heute nicht darauf, die realen Modelle der Fahrzeuge im Windkanal zu testen. Warum? Die komplexen Rechnungen der Strömungsmechanik, die zahlreiche Näherungsmethoden beinhalten, müssen überprüft und weiter optimiert werden – es geht in vielen Fällen ja auch um besondere Sicherheitsaspekte, die genau validiert sein wollen. Bei Aufgabenstellungen aus der Quantenphysik ist die Problematik oft noch viel komplexer. Systeme aus vielen Quantenteilchen – Elektronen, Neutronen, Protonen, Atomen etc. – machen einen Großteil unserer Umwelt aus. Ein besonderes Problem liegt darin, dass in der Quantenphysik ein System in einer Überlagerung verschiedener Konfigurationen vorliegen kann. Stellen Sie sich eine Festplatte vor, in der die N Bits Ihrer Dateien in der Ausrichtung einzelner winziger Elementarmagnete gespeichert sind. Zeigt der Magnet in eine Richtung, entspricht dies einer logischen 0, zeigt er in die entgegengesetzte Richtung, so entspricht dies einer logischen 1. Auf Ihrer Festplatte liegt genau eine der 2N möglichen Konfigurationen vor, welche die gesamten Daten ihres Computers abbildet. Was bei Feynman noch Fantasie war, ist heute Realität In einem entsprechenden Quantensystem aus N Magneten können jedoch alle diese Konfigurationen gleichzeitig präsent sein. Also benötigen wir für ein System von N Elementarmagneten 2N komplexe Zahlen, um allein den Zustand dieses Systems aufzuschreiben und abzuspeichern. Schon für eine kleine Zahl von nur 300 Magneten bräuchten wir dazu einen Computer, der mehr Speicherplätze enthält, als wir heute die Menge an gesamter sichtbarer Materie im Universum abschätzen! Sehr schnell wird dies also mit steigender Systemgröße zu einer unmöglichen Aufgabe. Wir müssen also zwangsweise versuchen, hierfür effiziente Näherungsmethoden zu entwickeln, um dieses Problem auf klassischen Computern zu berechnen. Oft stellt sich dabei aber das gleiche Problem wie in der Strömungsmechanik: Die Näherungsmethoden sind häufig empirisch, und man kennt die Grenzen ihrer Gültigkeit nicht sehr gut. Auch hier brauchen wir also eine natürliche Modellierung, mit der wir diese Rechenmethoden überprüfen können. Der amerikanische Nobelpreisträger Richard Feynman erkannte dies in einer wegweisenden Arbeit bereits im Jahre 1982. Dort argumentierte er, dass es in Zukunft wohl vorteilhaft sein werde, komplexe Quantensysteme durch andere, kontrollierbare Quantensysteme zu modellieren und zu berechnen: Die Idee des Quantensimulators und Quantencomputers war geboren. Was damals noch als Fantasie erschien, ist heute in zahlreichen Laboren weltweit Realität. Forscherinnen und Forscher entwerfen künstliche Quantensysteme, indem sie zum Beispiel Atome in Interferenzmustern aus Licht einfangen, um mit diesen das Verhalten von Elektronen in Festkörpern zu studieren. Das helle und dunkle Interferenzmuster aus Licht bildet dabei eine Kristallstruktur, in der die Atome über optische Dipolkräfte frei schwebend im Raum gefangen werden können. Der Abstand zwischen einzelnen Gitterplätzen dieses Kristalls ist dabei allerdings ungefähr 10 000 Mal größer als jener in einem echten Material; auf dieser Mikrometerskala können wir alles „Atom für Atom“ fotografieren und beobachten. Das „Sozialverhalten“ kann so genauestens und unter kontrollierten Bedingungen studiert werden. Robert Ott und Philipp Hauke beschreiben in dieser Ausgabe ab Seite 246 sogar noch weitergehende Möglichkeiten, mit denen erste Simulationen von hochkomplexen Phänomenen aus der Hochenergiephysik im Labor unter künstlichen Bedingungen gelingen. Eine spannende neue Richtung, die wegweisende neue Forschungsmöglichkeiten eröffnet! Auch wenn die bisherigen Quantensimulationen noch weitgehend auf klassischen Rechnern berechenbar sind, so lässt sich auch hier hoffen, dass wir schon bald in einen Bereich vorstoßen werden, wo dies nicht mehr der Fall sein wird und wir wissenschaftliches Neuland entdecken. Feynman sei Dank! Ich wünsche Ihnen viel Vergnügen bei der Lektüre. Immanuel Bloch ist Direktor am Max-Planck-Institut für Quantenoptik in Garching, Professor für Experimentalphysik an der Ludwigs-Maximilians-Universität München und einer der Sprecher des Munich Center for Quantum Science and Technology (MCQST).
Photonen, die Quanten des Lichts, können sehr komplexe räumliche Strukturen einnehmen, wenn sie frei propagieren. Diese Strukturen werden durch räumliche Moden beschrieben, und ergeben einen unendlich-dimensionalen, diskreten Hilbert-Raum. Eine interessante Eigenschaft von Photonen in diesen Lichtstrukturen ist, dass sie einen quantisierte Einheit von Drehimpuls tragen können welcher -- zumindest theoretisch -- nach oben hin unbeschränkt ist. Dieser unbeschränkte Zustandsraum lässt im Prinzip Informationskodierung mit einem groß en Alphabet zu, das Informationsdichten von mehr als einem Bit pro Photon ermöglicht. Diese Eigenschaft ist natürlich in der klassischen Kommunikation interessant, wo sie bereits benützt wird um Datenraten von mehr als 100 Tbit/sec zu erreichen. Speziell in quantenphysikalischen Situationen lässt es auch sehr interessante Möglichkeiten zu, wie zum Beispiel hochdimensionale Verschränkung. Zwei Systeme sind verschränkt, wenn sie gemeinsam eine von mehreren Eigenschaften annehmen können (wie zum Beispiel die Polarisation von Photonen), diese Eigenschaft aber vor der Messung noch nicht realisiert ist. Erst durch die Messung von einem der Systeme wird eine Eigenschaft realisiert (zum Beispiel, dass das Photon horizontale Polarisation hat), und weil es eine gemeinsame Eigenschaft des Photonen-Paars ist, nimmt auch das zweite Photon diese Eigenschaft an -- egal wie weit es entfernt ist. Hochdimensionale Verschränkung bedeutet, dass die Photonen eine von vielen Eigenschaften gemeinsame einnehmen könnten. Aber erst durch die Messung wird eine dieser Einstellungen realisiert -- und im gleichen Augenblick nimmt das Partner-Photon diese Eigenschaft an. Das zeigt, dass zwei Photonen gemeinsam über groß e Distanzen hinweg auf eine nicht-lokale/nicht-reale Weise viel Information tragen können. In dieser Arbeit habe ich mich mit räumlichen Strukturen von Photonen und ihren quantenphysikalischen Eigenschaften beschäftigt -- in groß en Hilbert-Räumen als auch in groß en realen Räumen. Im ersten Experiment wird untersucht, in wie vielen Dimensionen man zwei Photonen verschränken kann. Wir konnten Photonenpaare erzeugen, die in über 100 Dimensionen verschränkt sind -- und haben diese in einer Serie von insgesamt 200.000 Messungen auch nachweisen können. Der entsprechende Hilbert Raum ist vergleichbar mit zwei-dimensionaler Verschränkung von etwa 13 Teilchen. Das zeigt ein riesiges Potential für die Umsetzung von Quantenkommunikations-Experimenten mit bereits vorhandenen Technologien. Aufbauend darauf haben wir uns gefragt, ob Photonen in diesen Lichtstrukturen auch über Distanzen übertragen werden können, die größ er sind als typische optische Tische im Labor -- was natürlich für realistische Quantenkommunikations-Experimente notwendig ist. Diese Frage wurde bis zu dem Zeitpunkt nur in theoretischen Modellierungen und numerischen "Experimenten" untersucht -- mit durchaus kritischen Resultaten. Da es aber noch keine experimentellen Untersuchungen gab, noch nicht einmal für klassische Laser mit räumlichen Strukturen, haben wir über einen 3 Kilometer langen Kommunikationslink -- durch die Stadt Wien -- einen ersten Test gemacht. Dieser erste Test zeigte (für uns unerwartet) gute Resultate, sodass wir in einem Nachfolgeexperiment auf dem gleichen 3 Kilometer Link auch verschränkte Photonen in räumlichen Strukturen übertragen haben. Wir konnten die Eigenschaft der Verschränkung tatsächlich nachweisen, was bedeutet dass die räumliche Struktur von Einzelphotonen durch die Atmosphäre nicht zu stark beeinflusst wird. Um die Limits weiter auszuschöpfen, haben wir ein klassisches Experiment zwischen zwei kanarischen Inseln über 143 Kilometer durchgeführt, und die übertragenen Strukturen konnten immer noch erkannt werden. In einer weiteren Arbeit wollten wir das Potential von hochdimensionaler Verschränkung auf mehrere Teilchen erweitern, um neue Effekte in hoch-dimensionaler Vielteilchen-Verschränkung zu untersuchen. Dabei stieß en wir gleich auf das folgende praktische Problem: Uns war nicht klar, wie der dementsprechenden experimentelle Aufbau aussehen sollte, der solche Zustände erzeugen kann. Das Problem habe ich gelöst durch einen Computeralgorithmus (den wir Melvin nennen) der automatisch Implementationen von Experimenten finden kann. Mehrere dieser computer-designten Experimente wurden in unseren Labors bereits erfolgreich umgesetzt, andere werden im Moment gebaut. Diese daraus resultierenden Experimente erlauben die Untersuchung von Zuständen im Labor, die man sonst nur auf Papier analysieren kann. Die computer-designten Experimente sind sehr kontraintuitiv, und schwierig zu verstehen -- sie beinhalten aber auch Techniken an die wir normalerweise nicht denken würden. Ein solcher technische Trick hat uns zur Entdeckung einer neuen Art von sehr allgemeiner Verschränkungserzeugung inspiriert, und ist (für mich) ein Beispiel von erfolgreicher Mensch-Maschine Synergie. Im letzten Kapitel habe ich neun Folgefragen und -Projekte aufgelistet, deren Lösung ich besonders spannend finden würde.
Diese Arbeit befasst sich mit den kohärenten Effekten in mesoskopischen Systemen, die eindimensional sind.Mesoskopische Systeme sind besonders interessant, da ihre Grösse an der Grenze zwischen die mikroskopische Welt, die von der Quantenphysik regiert wird, und die makroskopische Welt, die den Gesetzen der klassischen Physik gehorcht, liegt.Um genauer zu sein, wir handeln mit Systemen, die gross genug sind, um viele konstituierende Teilchen zu haben, aber klein genug, um die Effekte der Quantenkohärenz dieser Teilchen zu zeigen.Sobald die mesoskopischen Systeme nur noch eindimensional sind, hat jede Störung einen tiefgreifenden Einfluss auf ihre Physik und kann neuartige Effekte hervorrufen, die sowohl für die Grundlagenwissenschaft als auch für praktische Anwendungen wichtig sind.Wir untersuchen daher, wie die häufigsten Störungen wie Wechselwirkungen zwischen Teilchen, der Einfluss der Umgebung, des externen Potenzials und der nichttrivialen Bandstruktur zusammenwirken, um neuartige Effekte in eindimensionalen mesoskopischen Systemen zu erzeugen.Die Arbeit gliedert sich logischerweise in drei Hauptteile, die insgesamt fünf Projekte umfassen.Der Hauptdarsteller des ersten Teils ist der stark wechselwirkende Quantendraht.Es ist bekannt, dass Wechselwirkungen eine Fülle interessanter Effekte in eindimensionalen Systemen hervorrufen, und im ersten Teil dieser Arbeit untersuchen wir, wie einige dieser Effekte verändert werden, wenn der Draht mit externen Leitungen verbunden wird.Wir gehen über die Standardbeschreibung der Leitungen als Markov'sche Bäder mit ohmschem Rauschleistungsspektrum hinaus und betrachten sie stattdessen als Bäder mit endlicher Kapazität oder als Bäder mit nicht-ohmschen Rauschleistungsspektren. Zunächst untersuchen wir die Tunnelspektroskopie des mit den kapazitiven Leitungen verbundenen Drahtes und entdecken neue Regime, die sich durch verstärktes Tunneln bei niedrigen Energien und ein universelles Abklingen des Tunnels bei hohen Energien auszeichnen.Darüber hinaus zeigen die lokalen Tunnelmessungen die einzigartige räumliche Abhängigkeit, die die Bildung von stehenden plasmonischen Wellen im Draht kennzeichnet.Wir nutzen dann die Ergebnisse des ersten Projekts und gehen im zweiten Projekt einen Schritt weiter und untersuchen, wie die nichtohmschen Leitungen den Transport durch einen interagierenden Draht, der eine einzige rückstreuende Verunreinigung enthält, beeinflussen.Ohne Elektroden verschwindet die Leitfähigkeit durch den interagierenden Draht bei abstossenden Wechselwirkungen zwischen Elektronen, während sie bei anziehenden Wechselwirkungen endlich bleibt.Bei Vorhandensein von Ableitungen entdecken wir, dass bei bestimmten Energieskalen das nichtohmsche Rauschleistungsspektrum dazu führen kann, dass sich ein abstossend wechselwirkender Draht wie ein anziehend wechselwirkender Draht verhält und umgekehrt.Dieser Effekt iii iv manifestiert sich in der Leitfähigkeit durch den Draht, die in Experimenten direkt gemessen werden kann.Im zweiten Teil dieser Arbeit entfernen wir die Leitungen und fügen dem unendlich langen Draht eine räumlich verteilte Unordnung hinzu.Als Unordnung wählen wir ein lokales Potential mit einer quasiperiodischen Modulation, so dass das ganze System zu einem Quasikristall wird.Quasikristalle haben keine Translationssymmetrie und sind nicht periodisch, aber dennoch geordnet und deterministisch.Dies führt zu reichen Lokalisierungseigenschaften, wie z.B. fraktalen kritischen Wellenfunktionen, die im Raum zerfallen, aber nicht vollständig lokalisiert sind.Bei Vorhandensein von Wechselwirkungen können quasiperiodische Modelle lokalisierte Phasen mit vielen Körpern enthalten, in denen die Dynamik des Systems selbst bei extrem hohen Temperaturen eingefroren ist.Im ersten Projekt dieses Teils der Arbeit untersuchen wir, wie die kritischen Zustände durch eine Kaskade von bandselektiven Lokalisierungs-/Delokalisierungsübergängen in dem spezifischen, nicht wechselwirkenden quasiperiodischen Modell gebildet werden.In Zusammenarbeit mit der experimentellen Gruppe erklären wir den für die Kaskade verantwortlichen Mechanismus und entdecken ein reichhaltiges Phasendiagramm.Im zweiten Projekt fügen wir die Wechselwirkungen zu demselben quasiperiodischen Modell hinzu und erhalten sein Mehrkörper-Lokalisierungsphasendiagramm.Wir zeigen, dass die Kaskade der Delokalisierungsübergänge, die im nicht interagierenden Fall gefunden wurde, selbst bei schwachen Interaktionen verschwindet.Das Thema des dritten Teils dieser Arbeit ist die Fabry-Pérot-Interferenz in zweidimensionalen Geräten.Obwohl das untersuchte Gerät nicht streng eindimensional ist, zeigen wir, dass die Physik durch ein effektives System von gekoppelten Quantendrähten mit unterschiedlichen Energiedispersionen beschrieben werden kann.Die Arbeit wurde in Zusammenarbeit mit den experimentellen Kollegen durchgeführt, wobei wir den Transport durch einen Hohlraum in einem zweidimensionalen Material untersuchen, das durch Band-Inversion und Elektron-Loch-Hybridisierung gekennzeichnet ist.Wir stellen fest, dass die Elektron-Loch-Hybridisierung in band-invertierten Systemen eine kohärente Interferenz bei Transportmessungen ermöglichen kann.In solchen Systemen haben Leitungs-und Volanzbänder die Form eines Sombrero-Hutes, der in Kombination mit einer dominanten Elektron-Loch-Streuung an den Hohlraum-Blei-Grenzflächen parallele eindimensionale Transportkanäle erzeugt.Diese parallelen Transportkanäle haben die gleichen Bedingungen für konstruktive Interferenz, was zu einem nicht verschwindenden Interferenzmuster führt, selbst nach Mittelwertbildung über mehrere Einfallswinkel.Auf diese Weise entdecken wir einen neuen Mechanismus zur Realisierung der Fabry-Pérot-Interferenz in zweidimensionalen mesoskopischen band-invertierten Systemen, der bisher nur in eindimensionalen Geräten, wie z.B. in Nanoröhren, und in zweidimensionalen graphenbasierten Geräten demonstriert wurde.