Diese Dissertation befasst sich mit der Quantenkontrolle von Schwingungsprozessen im Hinblick auf molekulares Quantencomputing.Der Ansatz des Quantencomputing Konzepts basiert auf Schwingungsfreiheitsgraden von polyatomaren Molekülen.Die logischen Werte der Qubits 0 oder 1 werden jeweils durch einen bestimmten Anregungsgrad einer Normalmode kodiert und die logischen Quantenoperationen werden durch speziell geformte, ultrakurze Laserpulse implementiert.Diese Laserfelder lassen sich mit Hilfe der sogenannten Optimalen Kontrolltheorie ermitteln.Das Konzept des molekularen Quantencomputings, das ursprünglich auf Quantengattern basierte, die einen IR Anregungsprozess im Molekül bewirken, wird im ersten Teil der Dissertation auf Raman aktive Normalmoden übertragen.Daraus ergibt sich der Vorteil, dass nun auch andere Frequenzbereiche, z.B. der Bereich um 800 nm, für die Realisierung der Quantenoperationen im Experiment zur Verfügung steht.Im nahen IR und UV/VIS Bereich existieren schon seit längerer Zeit ausgereifte Techniken des Pulsformens.Mittels verschiedener ab-initio Untersuchungen konnte das Molekül Butylamin und speziell dessen Raman aktive C-H Streckschwingungen, als ein geeignetes Qubit System zur ersten theoretischen Demonstration dieser Idee, ermittelt werden.Ein universeller Satz von Quantengatter, bestehend aus kurzen und einfach strukturierten Laserpulsen konnte mit sehr hohen Effizienzen optimiert werden.Zur Berechnung der nichtresonanten Laserfelder, die den Schwingungsprozess induzieren, der den logischen Operationen zu Grunde liegt, musste das bisher in der Optimalen Kontrolltheorie verwendete Kontrollfunktional modifiziert werden.Die Erweiterung um Frequenzfilteroperationen erlaubt nun zum ersten Mal die Kontrolle von nichtresonanten Zwei-Farben-Prozessen und die gleichzeitige Berechnung der beiden an dem Prozess beteiligten Laserfelder.Dieses neu entwickelte, kontrolltheoretische Verfahren stellt eine universelle Methode dar und lässt sich leicht auf verschiedene Prozesse v übertragen in denen entspechende Filteroperationen hilfreich oder sogar essentiell sind.Nachdem gegenwärtig die ersten erfolgreichen Demonstrationen von geformten, ultrakurzen Laserpulsen auch im mittleren IR Bereich vorgestellt werden, ist es interessant die Übereinstimmung der jeweilig gefundenen Ergebnisse von theoretischen und experimentellen Kontrollstudien zu vergleichen.Die experimentelle Herangehensweise basiert auf Optimierungen mit Rückkopplungsschleifen, deren zentrale Elemente ein evolutionärer Algorithmus, ein Pulsformer und ein Rückkopplungssignal, das auf die Effizienz des Prozesses schließen lässt, sind.Die experimentellen Ergebnisse für die optimalen Laserpulse können sehr komplex und auch ungünstigerweise sehr lang ausfallen.In der vorliegenden Arbeit wurden verschiedene Strategien entwickelt um dies zu umgehen.Untersucht wurden in diesem Zusammenhang zwei verschiedene Ansätze der Phasenmodulation, eine Einschränkung der Variationsbreite der Phase, sowie die spektrale Breite der Eingangspulse.Als Ergebnis konnte gezeigt werden, dass eine parametrisierte, sinusförmige Phasenmodulation, die oft im Experiment Verwendung findet um die Komplexität der Felder zu reduzieren, zu unflexibel ist für eine effiziente Implementierung von Quantengattern.Dagegen bieten sich gepixelte Maskenfunktionen in Kombination mit einer geeigneten Wahl der Eingangspuls-und Optimierungsparameter an.Alternativ zu dem bisher verwendeten evolutionären Algorithmus wurden neue Optimierungsmethoden vorgeschlagen, die auf einem "multi-objective" genetischen Algorithmus und einem natürlichen Algorithmus, dem sogenannten Ameisenalgorithmus, beruhen.Diese Methoden führen leicht zu den gewünschten Ergebnissen, ohne Verlust der hohen Quanteneffizienz und lassen sich direkt auf die experimentelle Herangehensweise übertragen.Diese Studien erlauben eine Optimierung direkt im Suchraum des Experiments und lassen von daher verlässliche Vorhersagen zu, bei denen alle experimentellen Rahmenbedingungen konsequent eingehalten werden können.Aussagen zur experimentell maximal erreichbaren Effizienz mit den zur Verfügung stehenden Eingangspulsen können getroffen werden, aber auch eine Benennung der geeignetsten Startbedingungen wird möglich.Zusätzlich wurden Quantenkontrollstudien von Schwingungsprozessen in offenen Systemen durchgeführt, d.h.dissipative Effekte wurden direkt in die theoretischen Untersuchungen miteinbezogen.Aus den Resultaten lässt sich ableiten, dass möglichst kurze Pulsdauern essentiell für hohe Quantenausbeuten vi sind und genau dies lässt sich mit den in der Dissertation entwickelten und vorgestellten Kontrollverfahren erreichen.Einen Schritt über einzelne Qubit Systeme hinaus, wurde durch die Konstruktion eines ersten, kleinen Quantennetzwerkes gemacht.Hierbei wurden zwei molekulare Qubit Einheiten durch eine lineare Molekülkette miteinander verknüpft.Diese Idee stellt ein erstes Konzept in Richtung der Skalierbarkeit des Quantencomputing Ansatzes dar.Ein Modellsystem wurde aufgesetzt und ein Laser-getriebener Schwingungsenergietransfer über das Kettenmolekül von der einen Qubit Seite auf die andere Seite optimiert.Dies lässt sich als eine Kommunikation zwischen benachbarten Qubit Einheiten verstehen und könnte so zur Konstruktion von Quantenregistern oder einer entsprechenden Wechselwirkung mit molekularen Speichereinheiten führen.
Diese Dissertation befasst sich mit der Quantenkontrolle von Schwingungsprozessen im Hinblick auf molekulares Quantencomputing.Der Ansatz des Quantencomputing Konzepts basiert auf Schwingungsfreiheitsgraden von polyatomaren Molekülen.Die logischen Werte der Qubits 0 oder 1 werden jeweils durch einen bestimmten Anregungsgrad einer Normalmode kodiert und die logischen Quantenoperationen werden durch speziell geformte, ultrakurze Laserpulse implementiert.Diese Laserfelder lassen sich mit Hilfe der sogenannten Optimalen Kontrolltheorie ermitteln.Das Konzept des molekularen Quantencomputings, das ursprünglich auf Quantengattern basierte, die einen IR Anregungsprozess im Molekül bewirken, wird im ersten Teil der Dissertation auf Raman aktive Normalmoden übertragen.Daraus ergibt sich der Vorteil, dass nun auch andere Frequenzbereiche, z.B. der Bereich um 800 nm, für die Realisierung der Quantenoperationen im Experiment zur Verfügung steht.Im nahen IR und UV/VIS Bereich existieren schon seit längerer Zeit ausgereifte Techniken des Pulsformens.Mittels verschiedener ab-initio Untersuchungen konnte das Molekül Butylamin und speziell dessen Raman aktive C-H Streckschwingungen, als ein geeignetes Qubit System zur ersten theoretischen Demonstration dieser Idee, ermittelt werden.Ein universeller Satz von Quantengatter, bestehend aus kurzen und einfach strukturierten Laserpulsen konnte mit sehr hohen Effizienzen optimiert werden.Zur Berechnung der nichtresonanten Laserfelder, die den Schwingungsprozess induzieren, der den logischen Operationen zu Grunde liegt, musste das bisher in der Optimalen Kontrolltheorie verwendete Kontrollfunktional modifiziert werden.Die Erweiterung um Frequenzfilteroperationen erlaubt nun zum ersten Mal die Kontrolle von nichtresonanten Zwei-Farben-Prozessen und die gleichzeitige Berechnung der beiden an dem Prozess beteiligten Laserfelder.Dieses neu entwickelte, kontrolltheoretische Verfahren stellt eine universelle Methode dar und lässt sich leicht auf verschiedene Prozesse v übertragen in denen entspechende Filteroperationen hilfreich oder sogar essentiell sind.Nachdem gegenwärtig die ersten erfolgreichen Demonstrationen von geformten, ultrakurzen Laserpulsen auch im mittleren IR Bereich vorgestellt werden, ist es interessant die Übereinstimmung der jeweilig gefundenen Ergebnisse von theoretischen und experimentellen Kontrollstudien zu vergleichen.Die experimentelle Herangehensweise basiert auf Optimierungen mit Rückkopplungsschleifen, deren zentrale Elemente ein evolutionärer Algorithmus, ein Pulsformer und ein Rückkopplungssignal, das auf die Effizienz des Prozesses schließen lässt, sind.Die experimentellen Ergebnisse für die optimalen Laserpulse können sehr komplex und auch ungünstigerweise sehr lang ausfallen.In der vorliegenden Arbeit wurden verschiedene Strategien entwickelt um dies zu umgehen.Untersucht wurden in diesem Zusammenhang zwei verschiedene Ansätze der Phasenmodulation, eine Einschränkung der Variationsbreite der Phase, sowie die spektrale Breite der Eingangspulse.Als Ergebnis konnte gezeigt werden, dass eine parametrisierte, sinusförmige Phasenmodulation, die oft im Experiment Verwendung findet um die Komplexität der Felder zu reduzieren, zu unflexibel ist für eine effiziente Implementierung von Quantengattern.Dagegen bieten sich gepixelte Maskenfunktionen in Kombination mit einer geeigneten Wahl der Eingangspuls-und Optimierungsparameter an.Alternativ zu dem bisher verwendeten evolutionären Algorithmus wurden neue Optimierungsmethoden vorgeschlagen, die auf einem "multi-objective" genetischen Algorithmus und einem natürlichen Algorithmus, dem sogenannten Ameisenalgorithmus, beruhen.Diese Methoden führen leicht zu den gewünschten Ergebnissen, ohne Verlust der hohen Quanteneffizienz und lassen sich direkt auf die experimentelle Herangehensweise übertragen.Diese Studien erlauben eine Optimierung direkt im Suchraum des Experiments und lassen von daher verlässliche Vorhersagen zu, bei denen alle experimentellen Rahmenbedingungen konsequent eingehalten werden können.Aussagen zur experimentell maximal erreichbaren Effizienz mit den zur Verfügung stehenden Eingangspulsen können getroffen werden, aber auch eine Benennung der geeignetsten Startbedingungen wird möglich.Zusätzlich wurden Quantenkontrollstudien von Schwingungsprozessen in offenen Systemen durchgeführt, d.h.dissipative Effekte wurden direkt in die theoretischen Untersuchungen miteinbezogen.Aus den Resultaten lässt sich ableiten, dass möglichst kurze Pulsdauern essentiell für hohe Quantenausbeuten vi sind und genau dies lässt sich mit den in der Dissertation entwickelten und vorgestellten Kontrollverfahren erreichen.Einen Schritt über einzelne Qubit Systeme hinaus, wurde durch die Konstruktion eines ersten, kleinen Quantennetzwerkes gemacht.Hierbei wurden zwei molekulare Qubit Einheiten durch eine lineare Molekülkette miteinander verknüpft.Diese Idee stellt ein erstes Konzept in Richtung der Skalierbarkeit des Quantencomputing Ansatzes dar.Ein Modellsystem wurde aufgesetzt und ein Laser-getriebener Schwingungsenergietransfer über das Kettenmolekül von der einen Qubit Seite auf die andere Seite optimiert.Dies lässt sich als eine Kommunikation zwischen benachbarten Qubit Einheiten verstehen und könnte so zur Konstruktion von Quantenregistern oder einer entsprechenden Wechselwirkung mit molekularen Speichereinheiten führen.
Die kohärente Kontrolle von Quantenzuständen ist Gegenstand von Untersuchungen seitdem Quantensysteme in Laboren erzeugt werden. Die Aussicht, eines Tages einen Quantencomputer realisieren zu können, der Kohärenzeigenschaften von Quantensystemen nützt um die verfügbare Rechenleistung zu vervielfachen, ist dafür selbstverständlich eine wichtige Motivation, jedoch nicht die einzige. Präzise Kontrolle ermöglicht es, Systeme in bestimmten Quantenzuständen zu präparieren und zu manipulieren, etwa um Präzessionsmessungen zu realisieren. Ultrakalte Atome sind ein ideales Modellsystem für fortgeschrittene Kontrollschemata. Von ihrer Umgebung isoliert, verfügen sie über lange Kohärenzzeiten; gleichzeitig ist ihre Reaktion auf externe Anregungen im Vergleich zu anderen Systemen relativ einfach zu untersuchen. Außerdem können unterschiedliche Parameter über einen weiten Bereich abgestimmt werden, wie etwa die Dichte oder Wechselwirkungsstärke. Daraus ergibt sich die Möglichkeit, ein Spektrum von Quantentheorien experimentell zu untersuchen. Kohärente Kontrolle von Quantenzuständen in Systemen aus ultrakalten Atomen ist deshalb ein reiches Forschungsgebiet, das sowohl für fundamentale Tests der Quantentheorie als auch für praktische Anwendungen vielversprechend ist. In dieser Dissertation wurde ein Schema entwickelt um Bewegungszustände eines Bose-Einstein Kondensates gezielt zu manipulieren. Dies geschieht auf eine Art die nicht nur die Kohärenzeigenschaften des Systems bewahrt, sondern auch schnell im Vergleich zur typischen Zeitskala des Systems ist. Experimentell umgesetzt wird dies in einem elongierten Kondensat auf einem Atomchip, welches ursprünglich im transversalen Grundzustand des Fallenpotentials ist. Das Kondensat wird entlang der transversalen Richtung verschoben um höhere Bewegungszustände anzuregen. Mithilfe der Theorie der optimalen Kontrolle wird die Verschiebung des Kondensats optimiert um bestimmte Bewegungszustände oder deren ü berlagerung zu erhalten. Die Optimierungen der 'Schüttelpulse' basieren auf einer Beschreibung des Kondensates in einer mean-field Näherung. Verschiedene Überlagerungen von Bewegungszuständen konnten sowohl theoretisch als auch experimentell in 1.1 ms mit einer Effizienz von mehr als 98 % erreicht werden. Diese Art der Kontrolle wurde angewandt um erstmals ein Interferometer mit Bewegungszuständen zu realisieren. Die beiden Pfade des Interferometers sind hier der Grundzustand und erste tranversal angeregte Zustand. In der Zeit zwischen den beiden optimierten Bewegungspulsen die als Strahlteiler dienen, wird eine Phase akkumuliert. Die Herausforderung bei diesem Schema besteht darin, einen effizienten Puls für alle Phasen zu finden. Das Interferometer wurde numerisch optimiert und erfolgreich experimentell umgesetzt und lieferte einen Kontrast von 92 %. Die so erzeugten ü berlagerungen von Bewegungszuständen sind nicht stabil und es wurde eine Dämpfung auf einer Zeitskala von 10 ms beobachtet. Um ein besseres Verständnis zu erlangen wurden einige Dämpfungsmechanismen in Betracht gezogen und theoretische Modelle entwickelt. Insbesondere werden Dekohärenz und Dephasierung entlang der axialen Richtung des Kondensates untersucht. Ein transversales Vielteilchen- Modell, das drei Bewegungszustände beinhaltet, wurde entwickelt um daraus die Zeitskalen der Dämpfung sowie die Abhängigkeit von Parametern wie Atomzahl und Temperatur abzuleiten und mit den experimentellen Ergebnissen zu vergleichen. Die in dieser Dissertation präsentierten Ergebnisse demonstrieren schnelle und effiziente Kontrolle über Vibrationszustände und ebnen den Weg für praktische Anwendungen, wie etwa ein Interferometer mit Bewegungszuständen. Außerdem eröffnen sie eine neue Richtung für fundamentale Fragestellungen zur Nichtgleichgewichtsphysik in geschlossenen Systemen.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Diese Dissertation untersucht Quantensysteme in kondensierter Phase, welche mit ihrer Umgebung wechselwirken und durch ultrakurze Laserpulse angeregt werden. Die Zeitskalen der verschiedenen beteiligten Prozessen lassen sich bei solchen Problemen nicht separieren, weshalb die Standardmethoden zur Behandlung offener Quantensysteme nicht angewandt werden können. Die Methode des Surrogate Hamiltonian stellt ein Beispiel neuer Herangehensweisen an dissipative Quantendynamik dar. Die Weiterentwicklung der Methode und ihre Anwendung auf Phänomene, die zur Zeit experimentell untersucht werden, stehen im Mittelpunkt dieser Arbeit. Im ersten Teil der Arbeit werden die einzelnen dissipativen Prozesse klassifiziert und diskutiert. Insbesondere wird ein Modell der Dephasierung in die Methode des Surrogate Hamiltonian eingeführt. Dies ist wichtig für zukünftige Anwendungen der Methode, z.b. auf kohärente Kontrolle oder Quantencomputing. Diesbezüglich hat der Surrogate Hamiltonian einen großen Vorteil gegenüber anderen zur Verfügung stehenden Methoden dadurch, daß er auf dem Spin-Bad, d.h. auf einer vollständig quantenmechanischen Beschreibung der Umgebung, beruht. Im nächsten Schritt wird der Surrogate Hamiltonian auf ein Standardproblem für Ladungstransfer in kondensierter Phase angewandt, zwei nichtadiabatisch gekoppelte harmonische Oszillatoren, die in ein Bad eingebettet sind. Dieses Modell stellt eine große Vereinfachung von z.B. einem Molekül in Lösung dar, es dient hier jedoch als Testbeispiel für die theoretische Beschreibung eines prototypischen Ladungstransferereignisses. Alle qualitativen Merkmale eines solchen Experimentes können wiedergegeben und Defizite früherer Behandlungen identifiziert werden. Ultraschnelle Experimente beobachten Reaktionsdynamik auf der Zeitskala von Femtosekunden. Dies kann besonders gut durch den Surrogate Hamiltonian als einer Methode, die auf einer zeitabhängigen Beschreibung beruht, erfaßt werden. Die Kombination der numerischen Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung mit der Wignerfunktion, die die Visualisierung eines Quantenzustands im Phasenraum ermöglicht, gestattet es, dem Ladungstransferzyklus intuitiv Schritt für Schritt zu folgen. Der Nutzen des Surrogate Hamiltonian wird weiterhin durch die Verbindung mit der Methode der Filterdiagonalisierung erhöht. Dies gestattet es, aus mit dem Surrogate Hamiltonian nur für relative kurze Zeite konvergierte Erwartungswerten Ergebnisse in der Frequenzdomäne zu erhalten. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der theoretischen Beschreibung der laserinduzierten Desorption kleiner Moleküle von Metalloxidoberflächen. Dieses Problem stellt ein Beispiel dar, in dem alle Aspekte mit derselben methodischen Genauigkeit beschrieben werden, d.h. ab initio Potentialflächen werden mit einem mikroskopischen Modell für die Anregungs- und Relaxationsprozesse verbunden. Das Modell für die Wechselwirkung zwischen angeregtem Adsorbat-Substrat-System und Elektron-Loch-Paaren des Substrats beruht auf einer vereinfachten Darstellung der Elektron-Loch-Paare als ein Bad aus Dipolen und auf einer Dipol-Dipol-Wechselwirkung zwischen System und Bad. Alle Parameter können aus Rechnungen zur elektronischen Struktur abgeschätzt werden. Desorptionswahrscheinlichkeiten und Desorptionsgeschwindigkeiten werden unabhängig voneinander im experimentell gefundenen Bereich erhalten. Damit erlaubt der Surrogate Hamiltonian erstmalig eine vollständige Beschreibung der Photodesorptionsdynamik auf ab initio-Basis.
Die Verknüpfung von Qubits gehört zu den aktuellen Herausforderungen der Quantentechnologie. Dies betrifft einerseits Systeme, die weit voneinander entfernt sind, als auch hybride Systeme, in denen unterschiedliche Realisierungen der Qubits ihre individuellen Stärken ausspielen und anschließend den Quantenzustand auf einen anderen Typ übertragen sollen. In dieser Arbeit wird ein Mischcryostat vorgestellt, der Supraleiter auf Temperaturen unterhalb hundert Millikelvin abkühlen kann und zugleich eine Apparatur zur Präparation von ultrakalten Atomen enthält. Es konnte gezeigt werden, dass es möglich ist, ultrakalte Atomwolken in dieser Umgebung zu präparieren und zu manipulieren. Im nächsten Schritt müssen die Atomwolken in die Millikelvin-Umgebung transportiert und an einen Chip mit funktionalen supraleitenden Elementen herangeführt werden. Zwar steht die Demonstration des Austausches von Quanteninformation noch aus, dennoch stellt dies einen bedeutenden Schritt in Richtung eines hybriden Quantensystems dar. Es ist von zentraler Bedeutung, den Wärmeeintrag in die Millikelvinumgebung zu minimieren. Gleichzeitig erfordern die typischen magnetischen Fallenpotentiale Ströme im Bereich einiger Ampere. Konventionelle Spulen aus supraleitenden Drähten erzeugen zwar keine Heizleistung, allerdings verbleibt ein Wärmeeintrag durch Wärmeleitung. Einen Ausweg bieten geschlossene supraleitende Schleifen, die von einem permanenten Strom durchflossen werden. In dieser Arbeit wurde die Idee der Baseball-Falle aufgegriffen, die mit einem einzelnen Strompfad eine vollständige Falle realisiert. Dies wurde in einem zweiten System mit einer supraleitenden Schleife umgesetzt. Eine zusätzlich angebrachte konventionelle Spule koppelt magnetischen Fluss in die Schleife ein, wodurch der permanente Strom moduliert werden kann. Diese Spule kann sich an einer anderen Temperaturstufe des Cryostaten befinden, so dass auch die Wärmeleitung unterbunden wird. Als Vermittler zwischen unterschiedlichen Qubits können Rydberg-Atome eine Schlüsselrolle einnehmen, da ihr Anregungsspektrum einen weiten Frequenzbereich überdeckt. Ihre Sensitivität gegenüber elektrischen Feldern erfordert allerdings eine sorgfältige Betrachtung der Umgebung und ggf. eine Abschirmung oder Kompensation der Störfelder. In der vorliegenden Arbeit wurde ein Referenzsystem aufgebaut, an dem die absoluten Übergangsfrequenzen mit verbesserter Genauigkeit ermittelt und der Einfluss externer Felder untersucht wurden. Auf dieser Basis können nun die Korrekturen vorgenommen werden. Als Referenz für die Frequenzmessungen dient bislang ein Mikrowellenübergang. Verwendet man stattdessen einen optischen Übergang, so wird die Zeit in kleinere Abschnitte unterteilt und somit die Unsicherheit reduziert. Diese optischen Uhren aus neutralen Atomen haben bislang den Nachteil, dass die Messung destruktiv erfolgt. Durch die erneute Präparation steht die Uhr nur einen Bruchteil der Zeit zur Verfügung. Hier wurde ein Konzept erarbeitet, das den Betrieb einer kontinuierlichen optischen Uhr ermöglichen soll. Die erste Stufe der Präparation eines Ensembles ultrakalter Atome konnte bereits demonstriert werden. Im weiteren Verlauf ist eine zweite Präparationsstufe, sowie eine Spektroskopie erforderlich. Letztendlich ist die Anbindung des bestehenden Frequenzkamms geplant, um die erhöhte Genauigkeit auch auf andere Frequenzbereiche zu übertragen. Die erzielten Erkenntnisse tragen zur Weiterentwicklung der Quantentechnologien bei. Einerseits bieten sie die Perspektive Quanteninformationsverarbeitung mit hybriden Systemen aus Supraleitern und ultrakalten Atomen durchzuführen. Dabei kann die optische Schnittstelle mehrere derartige Systeme auch über große Entfernungen miteinander verknüpfen und so die Vision eines Quanten-Internets wahr werden lassen. Optische Uhren werden in absehbarer Zeit die Cäsium-Uhren zur Definition der Sekunde ablösen. Ihre hohe Sensitivität lässt neue Anwendungen in der Metrologie, Geodäsie oder auch Astronomie erwarten.
Die Arbeiten, die in dieser Dissertation zusammengefasst sind, haben die Weiterentwicklung heutiger Quantenkommunikationstechnologien zum Ziel. Dieses Ziel wird verfolgt durch die Ausweitung der Distanzen uber die verschrankte Zustande verteilt werden konnen, durch die
Verbesserung der Leistungsfahigkeit und der informationstheoretischen Sicherheit der eingesetzten Systeme und durch eine Erhohung der zur Verfugung stehenden Ressourcen - in der Form von photonischen Qubits.
Die Dissertation gibt einen Uberblick und eine Einschatzung der relevanten Konzepte, verschiedener Zugange zu deren praktischen Umsetzung und berichtet uber die Ergebnisse von Experimenten und erfolgreichen Einsatzen in diesem Zusammenhang.
Im Zentrum stand die Planung und der Aufbau einer Quelle polarisationsverschrankter Photonen. Die Wahl der Komponenten und des Aufbaus fuhrte zu einer sehr hohen Helligkeit, was wiederum theoretische und experimentelle Untersuchungen von Emissionen hoherer Ordnung notwendig machte.
Die praktischen Uberlegungen konzentrierten sich auf einen optimalen Betrieb innerhalb von Fasernetzwerken mit mehreren Nutzern.
Von tiefergehender Bedeutung ist die Tatsache, dass durch ein Verstandnis und die Kontrolle der Quantenzustande, Statistiken und Korrelationen, die in dem System zu finden sind und untersucht wurden, eine Vielzahl neuer, zukunftiger Nutzungsmoglichkeiten dieser einzigartigen Lichtzustande erschlossen werden.