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Spin-resolved microscopy of strongly correlated fermionic many-body states

Timon Hilker

Published Jan 1, 2017• 1 citation
Publisher

Abstract

Mit ultrakalte Gasen in optischen Gittern lassen sich stark wechselwirkende Quantenvielteilchensysteme auf der Ebene einzelner Spins untersuchen. Diese Doktorarbeit fasst den Aufbau und die ersten Ergebnisse eines Quantengasmikroskops mit fermionischen Li-6 Atomen zusammen. Wir konnten erstmals antiferromagnetische Spinkorrelationen in Hubbard-Systemen beobachten und in eindimensionalen Systeme die Trennung von Ladungs- und Spinfreiheitsgraden mit Korrelationen nachweisen, die im thermischen Gleichgewicht gemessen wurden. Die Grundlage für diese Experimente ist das Quantengasmikroskop, welches während der Doktorarbeit geplant und aufgebaut wurde. Die Bilder, die man damit nehmen kann, sind Momentaufnahmen eines Quantenvielteilchensystems, auf denen man alle Atome einzeln auf ihren jeweiligen Gitterplätzen erkennen kann. Wir produzieren ein ultrakaltes Quantengas mit Standardverfahren wie Laserkühlung, optischen Fallen und Verdunstungskühlung und laden es in eine einzelne Ebene eines dreidimensionalen optischen Gitters. Vor dem Abbilden wird jedes Atom entsprechend seines Spin mit einem Stern-Gerlach-Magnetfeld um einen halben Gitterplatz nach links oder rechts verschoben. Zur Abbildung der Atome messen wir die Fluoreszenz eines Raman-Seitenbandkühlprozesses, welcher in einem zusätzlichen sehr tiefen optischen Gitter abläuft, und können so 97% der Atome erfolgreich detektieren. Ein Kapitel dieser Arbeit widmet sich den Details dieses Prozesses und kann die verbliebenen Verluste durch eine Nichtgleichgewichtsverteilung der lokalen Anregungen erklären. Die Messung der Dichteverteilung der stark wechelwirkenden Atome im inhomogenen Gitter erlaubt es die Zustandsgleichung des Fermi-Hubbard-Models zu bestimmen. Dabei beobachten wir die starke Unterdrückung der Kompressibilität in der Mott-Isolator-Phase. Mit unseren hochaufgelösten Bildern können wir auch die Dichtekorrelationen des Systems messen und so das Fluktuations-Dissipations-Theorem bestätigen, welches die Kompressibilität in Beziehung zu der Summe aller Dichtefluktuationen setzt. Für eine Entropie pro Teilchen von weniger als log(2) kB zeigt der Mott-Isolator antiferromagnetische Spinkorrelationen aufgrund der Austauschwechselwirkung. In eindimensionalen Spinketten konnten wir diese magnetische Ordnung bis zu einer Distanz von vier Gitterplätzen direkt messen. Die Stärke der beobachteten Korrelationen stimmt sehr gut überein mit Quanten-Monte-Carlo-Rechnungen bei einer Temperatur von einem Achtel der Bandbreite, welches einer Entropie von 0.4 kB pro Atom entspricht. Für Spinketten mit weniger als einem Atom pro Gitterplatz sehen wir eine charakteristische Verschiebung der Spinkorrelationen zu größeren Wellenlängen, die der einer Luttinger Flüssigkeit entspricht. Besonders interessante physikalische Phänomene treten auf, wenn man den Spinfreiheitsgrad mit der Bewegung der Atome koppelt. In eindimensionalen Systemen tritt hier die Spin-Ladungs-Trennung auf, die einem Loch eine freie Bewegung durch eine Spinkette ermöglicht. Allerdings scheint diese Delokalisierung zu einer Reduktionen der magnetischen Ordnung zu führen, da die Position der Teilchen nun fluktuiert. Normale Zweipunktkorrelatoren messen so kleinere Werte. Allerdings konnten wir zeigen, dass die Spins um einzelne Löcher herum primär antiparallel ausgerichtet sind und so nachweisen, dass die Spinordnung fast unabhängig vom Grad der Dotierung ist, wenn man die Lochposition mitberücksichtigt. Diese Messungen lassen sich als erster direkten Nachweis von Spin-Ladungs-Trennung durch Gleichgewichtskorrelationen interpretieren. Diese Arbeit umfasst die ersten Messungen von Spin-Loch-Korrelationen mit ultrakalten Atomen und sie stellt damit einen wichtigen Schritt auf dem Weg zu Quantensimulationen dotierter Antiferromagneten dar, die einen Beitrag zum Verständnis von Hochtemperatursupraleitern leisten könnten.

DOI
10.5282/edoc.21633

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A microscope for Fermi gases

Ahmed Omran

Diese Dissertation berichtet über ein neuartiges Quantengasmikroskop, mit dem Vielteilchensysteme von fermionischen Atomen in optischen Gittern untersucht werden. Die einzelplatzaufgelöste Abbildung ultrakalter Gase im Gitter hat mächtige Experimente an bosonischen Vielteilchensystemen ermöglicht. Die Erweiterung dieser Fähigkeit auf Fermigase bietet neue Aussichten, komplexe Phänomene stark korrelierter Systeme zu erforschen, für die numerische Simulationen oft nicht möglich sind. Mit Standardtechniken der Laserkühlung, optischen Fallen und Verdampfungskühlung werden ultrakalte Fermigase von 6Li präpariert und in ein 2D optisches Gitter mit flexibler Geometrie geladen. Die Atomverteilung wird mithilfe eines zweiten, kurzskaligen Gitters eingefroren. Durch Raman-Seitenbandkühlung wird an jedem Atom Fluoreszenz induziert, während seine Position festgehalten wird. Zusammen mit hochauflösender Abbildung erlaubt die Fluoreszenz die Rekonstruktion der ursprünglichen Verteilung mit Einzelplatzauflösung und hoher Genauigkeit. Mithilfe von magnetisch angetriebener Verdampfungskühlung produzieren wir entartete Fermigase mit fast einheitlicher Füllung im ersten Gitter. Dies ermöglicht die ersten mikroskopischen Untersuchungen an einem ultrakalten Gas mit klaren Anzeichen von Fermi-Statistik. Durch die Präparation eines Ensembles spinpolarisierter Fermigase detektieren wir eine Abflachung im Dichteprofil im Zentrum der Wolke, ein Charakteristikum bandisolierender Zustände. In einem Satz von Experimenten weisen wir nach, dass Verluste von Atompaaren an einem Gitterplatz, bedingt durch lichtinduzierte Stöße, umgangen werden. Die Überabtastung des zweiten Gitters erlaubt eine deterministische Trennung der Atompaare in unterschiedliche Gitterplätze. Die Kompression einer dichten Wolke in der Falle vor dem Laden ins Gitter führt zu vielen Doppelbesetzungen von Atomen in unterschiedlichen Bändern, die wir ohne Anzeichen von paarweisen Verlusten abbilden können. Somit erhalten wir die wahre Besetzungsstatistik an jedem Gitterplatz. Mithilfe dieser Besonderheit werten wir die lokale Besetzungsstatistik an einem Ensemble bandisolierenderWolken aus. Im Zentrum bei hoher Füllung sind die Atomzahlfluktuationen um eine Größenordnung unterdrückt, verglichen mit klassischen Gasen, eine Manifestation des Pauliverbots. Die Besetzungswahrscheinlichkeiten werden verwendet, um die lokale Entropie an jedem Gitterplatz zu messen. Eine niedrige Entropie pro Atom bis 0.34kB wird im Zentrum des Bandisolators gefunden. Die Erweiterung der Quantengasmikroskopie auf entartete Fermigase eröffnet neue Möglichkeiten der Quantensimulation stark korrelierter Vielteilchensysteme und kann einzigartige Erkenntnisse über fermionische Systeme im und außerhalb vom Gleichgewicht, Quantenmagnetismus und verschiedene Phasen des Fermi-Hubbard-Modells ergeben.

•Jan 1, 2016•0 citations

Bosonische und fermionische Quantengase in dreidimensionalen optischen Gittern

Tim Rom

In den letzten Jahren haben sich atomare Quantengase in optischen Gittern zu einem faszinierenden und interdisziplinär bedeutsamen Forschungsfeld entwickelt. Die in den periodischen Potentialen gefangenen ultrakalten Atome stellen ein ideales Modellsystem dar, anhand dessen sich grundlegende Fragestellungen der modernen Festkörper- und Vielteilchenphysik untersuchen lassen. In der vorliegenden Arbeit werden neue Methoden zur Manipulation und Analyse von Quantenzuständen in optischen Gittern demonstriert. Insbesondere wird mittels der sogenannten Rauschkorrelationsanalyse die Ordnung der Atome im Gitter bestimmt und erstmals fermionisches Antibunching an freien neutralen Atomen nachgewiesen. Grundlage für die vorgestellten Experimente ist eine im Rahmen dieser Arbeit neu entwickelte Apparatur, mit der sich simultan entartete bosonische und fermionische Quantengase aus 87-Rubidium und 40-Kalium präparieren und in einem dreidimensionalen optischen Gitter untersuchen lassen. Die Apparatur zeichnet sich durch eine Serie technischer Innovationen aus: Eine neuartige Spulen- und Fallenkonfiguration eröffnet einen hervorragenden optischen Zugang zu den präparierten Ensemblen und ermöglicht es, starke homogene Magnetfelder bei einer geringen dissipierten Leistung zu erzeugen. Dies sind wichtige Voraussetzungen, um definierte Gitterpotentiale verwirklichen und die interatomaren Wechselwirkungen mittels Feshbach-Resonanzen beeinflussen zu können. Das optische Potential geht aus der Überlagerung einer gekreuzten Dipolfalle und eines blauverstimmten dreidimensionalen Gitters hervor. Eine solche Kombination erlaubt es, sehr tiefe und relativ homogene Gitterpotentiale zu erzeugen sowie den externen Einschluss unabhängig von der Gittertiefe zu variieren. Des Weiteren lassen sich über eine frei einstellbare Wellenlänge speziesabhängige Gitter realisieren. Die Vereinigung der hier aufgeführten Technologien liefert uns eine außergewöhnlich flexible Plattform für das Studium maßgeschneiderter Quantenzustände in periodischen Potentialen. Durch den unabhängigen externen Einschluss kann erstmals ein Fermigas allein über dessen Kompression zwischen einem metallischen und einem isolierenden Zustand hin- und hergeschaltet und – in ersten Ansätzen – die entsprechende Dynamik beobachtet werden. Die Ergebnisse werden mit numerischen Simulationen verglichen. Neben der Durchführung von Transportmessungen lässt sich hieraus ein neues Diagnoseverfahren ableiten, das es ermöglicht, Quantenphasen, wie den bosonischen oder fermionischen Mott-Isolator, anhand der charakteristischen Kompressibilität zu identifizieren. Als weiteres Diagnoseverfahren wird die Korrelationsanalyse von Flugzeitaufnahmen vorgestellt. Durch die Auswertung von Hanbury Brown und Twiss (HBT)-Korrelationen im Quantenrauschen der expandierenden Atomwolken lässt sich die mikroskopische Ordnung der Atome im Gitter nachweisen. Ausgangspunkt für die Messungen sind jeweils vollständig spinpolarisierte bosonische Mott-Isolatoren und fermionische Bandisolatoren. Trotz identischer Dichteverteilungen innerhalb des Gitters, weisen die Korrelationen von Bosonen und Fermionen entgegengesetzte Vorzeichen auf. Mit diesen Messungen gelingt es erstmals, fermionisches Antibunching an freien neutralen Atomen zu beobachten und innerhalb einer selben Apparatur mit dem bosonischen Bunching zu vergleichen. Neben dem Nachweis dieses fundamentalen Quanteneffektes lässt sich die Ordnung und die Temperatur der Fermionen im Gitter bis hinauf zur Fermi-Temperatur bestimmen. Damit erweist sich die Korrelationsanalyse als ein robustes Verfahren, mit dem sich in Zukunft noch weitaus komplexere Quantenphasen in optischen Gittern untersuchen lassen.

•Jan 1, 2009•4 citations

Non-equilibrium dynamics of ultracold atoms in optical lattices

J. P. Ronzheimer

Das Gebiet der Nichtgleichgewichtsdynamik stark korrelierter Quantensysteme beinhaltet eine Vielzahl interessanter Fragestellungen, erweist sich dabei allerdings oftmals als schwer zugänglich für gängige numerische und analytische mathematische Methoden. In den letzten Jahren hat sich durch die experimentelle Realisierung gut kontrollierbarer quantenmechanischer Systeme die Möglichkeit eröffnet, Experimente als Quantensimulatoren für das Verhalten komplexer Vielteilchensysteme zu benutzen. Ultrakalte Atome in optischen Gittern eignen sich hervorragend als Simulatoren für simple Festkörpersysteme, da sich sämtliche Parameter der zugrunde liegenden Hamiltonoperatoren präzise kontrollieren lassen und der Zustand der Systeme mit einer Vielzahl an Messmethoden untersucht werden kann. In unseren Experimenten realisieren wir Bose-Hubbard Systeme durch ultrakalte 39K Atome in blau verstimmten optischen Gittern. Zusätzliche optische Dipolpotenziale und magnetische Feshbach-Resonanzen erlauben es uns dabei, die Parameter der Systeme zu jedem Zeitpunkt beliebig zu variieren. Dadurch sind die von uns erzeugten Systeme in besonderem Maße dazu geeignet, Nichtgleichgewichtseffekte zu untersuchen. Unser Hauptaugenmerk liegt auf der Untersuchung der Expansionsdynamik wechselwirkender Atome in homogenen Gittern. Wir beginnen unsere Experimente mit einem Anfangszustand im tiefen Gitter, der aus lokalisierten Atomen auf maximal einfach besetzten Gitterplätzen besteht. Durch gleichzeitiges schnelles Verringern der Gittertiefe und der externen Potenziale werden die Atome in ein homogenes Gitter entlassen und die Zeitentwicklung ihrer Dichteverteilung wird durch Absorptionsabbildungen festgehalten. Es zeigt sich, dass sowohl die Wechselwirkung zwischen den Atomen als auch die Dimensionalität der Gitter einen starken Einfluss auf die Dynamik haben. In allen integrablen Grenzfällen des Bose-Hubbard Modells verhalten sich die Atome ballistisch und expandieren mit hoher Geschwindigkeit, doch sobald sich das System außerhalb der integrablen Regime befindet verringert sich die Expansionsgeschwind-igkeit drastisch. Diese verringerte Geschwindigkeit geht einher mit der Ausbildung charakteristischer bimodaler Dichteverteilungen, die auf eine diffusive Dynamik schließen lassen. Für stark wechselwirkende Systeme können wir einen dimensionalitätsabhängigen Übergang zwischen ballistischer Dynamik im 1D hard-core-regime und diffusiver Dynamik im 2D Fall beobachten sowie eine starke Verringerung der Expansionsgeschwindigkeit, wenn der Anfangszustand des Systems mehrfach besetzte Gitterplätze enthält. Des Weiteren beobachten wir die Erzeugung solcher Mehrfachbesetzungen nach dem Entlassen der Atome, deren schnelle Entwicklung auf eine lokale Relaxationsdynamik hin zu quasistationären Werten deuten lässt. Als Letztes untersuchen wir die Entwicklung der Quasiimpulsverteilung stark wechselwirkender expandierender Atome, die laut theoretischer Vorhersagen eine vorübergehende Quasikondensation zeigen sollen, bei der sich scharfe lokale Maxima in der Quasiimpulsverteilung bei endlichen Quasiimpulsen bilden. Wir beobachten die Entstehung nicht-thermischer Quasiimpulsverteilungen die Maxima an den vor-hergesagten Positionen zeigen. Allerdings sind die von uns beobachteten Maxima wesentlich breiter als die vorhergesagten und wir diskutieren eine Reihe möglicher Erklärungen für diese Verbreiterung sowie Vorschläge zur Verbesserung zukünftiger Experimente.

•Jan 1, 2014•0 citations

Quantum simulation of doped two-dimensional Mott insulators

Joannis Koepsell

Dotierte antiferromagnetische Mott Isolatoren sind der Ausgangspunkt vieler exotischer Phänomene stark wechselwirkender Elektronen, wie z.B.Hochtemperatursupraleitung oder Streifenphasen.Solche Systeme verletzen die Regeln konventioneller Metalle bereits bei Raumtemperatur durch Pseudogap und Strange-Metal Verhalten.Eine normale Fermiflüssigkeit entsteht lediglich bei starker Dotierung.Trotz jahrzehntelanger intensiver Forschung konnte bisher kein vollständiges Verständnis des Verhaltens beim Übergang von schwacher zu starker Dotierung erlangt werden.Diese Arbeit liefert eine neuartige Perspektive auf dotierte zweidimensionale Mott Isolatoren durch Quantensimulation mit kalten Atomen in optischen Gittern bei Temperaturen um die Austauschkopplungsenergie. Mehr als 70 000 Fotografien von dotierten Fermi-Hubbard Systemen wurden aufgenommen, in welchen Ort und Spin jedes Teilchens durch aufwändige Mikroskopietechnik detektiert sind.Dabei konnte die starke Kopplung zwischen antiferromagnetischen Korrelationen und der Delokalisierung von Dotanden direkt beobachtet und charakterisiert werden.Die hier ausgewerteten Spin-Ladungs Korrelatoren ermöglichen mikroskopische Beobachtungen, welche in traditionellen Festkörperexperimenten unzugänglich sind.Eine direkte Abbildung magnetischer Polaronen wurde im Regime einzelner Dotanden erstellt.Die Wolke aus reduzierten magnetischen Korrelationen, welche Dotanden stets umgibt, konnte mittels eines Dreipunktkorrelators aufgedeckt werden.Diese hat eine kompakte Größe von zwei Gitterplätzen im Durchmesser und ihre innere Struktur enthält Spinkorrelationen mit umgekehrtem Vorzeichen im Vergleich zum antiferromagnetischen Hintergrund.Die Mobilität der Dotanden war eine notwendige Voraussetzung für die Entstehung magnetischer Polaronen.Des Weiteren zeigen wir die Auflösung eines Metalls aus magnetischen Polaronen in eine normale Fermiflüssigkeit durch die Vermessung von Mehrpunktkorrelatoren mit ansteigender Dotierung.Die Transformation äußert sich in allen betrachteten Observablen und schließt bei Dotierungen um 30 % ab.Am Übergang zwischen beiden Regimen finden wir negative Spinkorrelationen in der Nähe von Dotandenpaaren, welche eine Verbindung zu Prozessen bei niedrigerer Temperatur andeuten.Die Entwicklung und Implementierung eines stabilen vertikalen zweifarbigen Übergitters konnte die Leistungsfähigkeit unseres Simulators signifikant erweitern.Effiziente Zweilagenmikroskopie erlaubt nun mehr als eine Verdopplung der zweidimensionalen Systemgröße bei voller Spin-und Dichteauflösung.Die präsentierte Übergittertechnologie ebnet den Weg für weitere Kühlmethoden.Durch das Erreichen niedrigerer Temperaturen könnte in Zukunft der Zusammenhang zwischen magnetischen Polaronen und Hochtemperatursupraleitung erforscht werden.

•Jan 1, 2021•0 citations

Ultracold strontium in state-dependent optical lattices

A. Heinz

Innerhalb der letzten zwanzig Jahre haben sich ultrakalte Quantengase mit Alkalimetallatomen in optischen Gittern als effektives Werkzeug zur Simulation von Quantenvielteilchenmodellen erwiesen. Eine der wichtigsten technischen Errungenschaften in diesen Quantensimulationsexperimenten war die Entwicklung des Quantengasmikroskops, welches mit der Auflösung und Ansteuerung einzelner Atome in optischen Gittern einen wichtigen Schritt in Richtung absoluter Kontrolle aller internen und externen Freiheitsgrade einzelner neutraler Atome ermöglichte. Im Gegensatz zu Alkalimetallen haben Erdalkalimetallatome eine energetische Struktur, welche einen Reichtum an Wellenlängen für zustandsabhängige optische Fallen bietet. Ein Beispiel dafür sind “Tune-out Wellenlängen”, bei denen die Polarisierbarkeit und somit das Fallenpotential eines Zustands verschwindet. Diese Wellenlängen ermöglichen neuartige Quantensimulationen. Um Quantensimulationen mit zustandsabhängigen Fallen zu ermöglichen, bauen wir das erste Strontium Quantengasmikroskop der Welt. In dieser Arbeit zeigen wir dessen Design und Bauprozess von Grund auf und beschreiben technische Errungenschaften und Erweiterungen. Momentan sind wir in der Lage Temperaturen von ~1 μK mit ⁸⁸Sr und ⁸⁷Sr Atomen mittels Laserkühlung zu erreichen. Desweiteren, entwickelten wir eine neue Methode zur Messung von Tune-out Wellenlängen. Unsere Messung der Tune-out Wellenlänge des ¹S₀ Grundzustands ist unserem Wissen nach die genaueste bisher, wenn wir die geringe Sensitivität der Polarisierbarkeit mit der optischen Frequenz mit einbeziehen. Wir erreichen eine Unterdrückung des Grundzustandsgitters von fast fünf Größenordnungen gegenüber dem Gitter des angeregten Zustands. Mit spektroskopischen Messmethoden konnten wir die Polarisierbarkeit des ³P₀ Zustands extrahieren und aus unseren Messungen die ¹P₁ und ³S₁ Lebensdauern neu bestimmen. In einem weiteren Experiment demonstrierten wir ³P₀ Atome, gefangen in einem optischen Gitter bei der Tune-out Wellenlänge. Optische Gitterpotentiale unterliegen durch Laserleistung limitierten, harmonisch-geformten Potentialhüllen, welche die Systemgröße in Quantensimulationsexperimenten bestimmen. Diese “harmonische Einschränkung” beeinflusst sämtliche Tunnel- und Wechselwirkungsparameter im gesamten Gitter und führt zu anderen ungewollten, durch die Systemgröße bedingten, Effekten. Viele Quantensimulationsexperimente würden daher von größeren Systemen profitieren, weil entsprechende theoretische Modelle typischerweise unendlich große, flache Systeme voraussetzen. Um die optische Leistung zur Erzeugung von optischen Gittern zu erhöhen, entwickelten wir einen vakuumkompatiblen, monolithischen Überhöhungsresonator mit gekreuzten Resonatormoden mit 1/e^2 Strahlradien von ~400 μm, welche Systemgrößen von ~200×200 Gitterplätzen erwarten lassen. Wir berichten über dessen Design, Bauprozess, Charakterisierung und Implementierung. Der Resonator kann die optische Leistung bei sechs verschiedenen Wellenlängen, innerhalb des sichtbaren bis infraroten Bereich des Spektrums, bis zu einem Faktor ~1000 überhöhen und ermöglicht so tiefe und stabile Gitter bei Wellenlängen, bei denen keine hohen Laserleistungen verfügbar sind.

•Jan 1, 2020•4 citations

Equilibrium and nonequilibrium dynamics close to impurity quantum phase transitions

Benedikt Lechtenberg

In den letzten Jahren haben Quantenpunkte viel Aufmerksamkeit erhalten, da ihre magnetischen Eigenschaften für Spintronik Geräte benutzt oder ein in einem Quantenpunkt eingesperrter Spin als Qubit für einen Quantencomputer verwendet werden könnte. In dieser Arbeit untersuchen wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften von verschiedenen Quantenstörstellensystemen (QIS). Als erstes wird das Kondo-Modell betrachtet, in dem das lokale magnetische Moment einer Störstelle über eine Heisenberg-Wechselwirkung an ein fermionisches Bad gekoppelt ist. Wir untersuchen, wie die Kondokorrelationen aufgebaut werden und wie sie sich durch das Leitungsband ausbreiten. Die Nichtgleichgewichtsergebnisse zeigen, dass die meisten Korrelationen sich innerhalb eines Lichtkegels ausbreiten, der bestimmt ist durch die Fermi-Geschwindigkeit. Interessanterweise sehen wir auch Korrelationen außerhalb des Lichtkegels. Mittels einer Störungstheorie in zweiter Ordnung in der Kopplung, können wir zeigen, dass diese Korrelationen mit den intrinsischen Korrelationen des Fermi-Sees zusammenhängen. Weiterhin stellen wir ein Experiment vor, in dem Metall-Molekül-Komplexe durch Reaktion von einem PTCDA Molekül, das auf einer Au(111) Oberfläche adsorbiert, mit einem einzelnen Au Atom gebildet werden. Dies führt zur Entstehung von Radikalen. Der beobachtete Kondoeffekt in den Rastertunnelmikroskopie (STM) Spektren ist ein eindeutiger Beweis für die Bildung eines lokalen Momentes. Die physikalisch korrekte Beschreibung der Bildung des lokalen Momentes und des Kondoeffekt ist jedoch mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) nicht möglich. Daher verwenden wir einen kombinierten DFT + Numerische Renormierungsgruppen (NRG) Ansatz, in dem wir die Ergebnisse der DFT als “ab initio” Eingangs-Parameter für unsere NRG verwenden. Wir zeigen, dass die Ergebnisse des Experiments und der NRG ohne Anpassungen der Modellparameter sehr gut übereinstimmen. Wenn zwei Au Atome auf benachbarten PTCDA Molekülen adsorbieren, weist das Spektrum in manchen Fällen eine Lücke um die Fermi-Energie, anstatt einer Kondoresonanz auf. Indem wir das System auf ein Zwei-Störstellen-Anderson-Modell (TIAM) abbilden, können wir zeigen, dass diese Lücke durch die starke nichtmagnetische chemische Wechselwirkung zwischen den beiden Komplexen entsteht. Mittels unserer NRG Ergebnisse liefern wir eine ausführliche Analyse des auftretenden Quantenphasenübergangs (QPT). Am Schluss betrachten wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften des Zwei-Störstellen-Kondo-Modells (TIKM), welches einen QPT aufweist, wenn man die Energieabhängigkeit der Kopplungen an das Leitungsband vernachlässigt. Wir zeigen, dass es möglich ist, diesen QPT in dem voll energieabhängigen Modell mittels passenden Potentialstreutermen wiederherzustellen. Danach wird die Zeitdynamik nach einem Quench in der direkten Spin-Spin-Wechselwirkung zwischen den beiden Störstellenspins untersucht. Es wird gezeigt, dass eine ausreichend große antiferromagnetische Wechselwirkung die Thermalisierung der Spin-Spin-Korrelationsfunktion verhindert, da in diesem Fall die Störstellen vom Leitungsband entkoppeln.

•Jan 1, 2015•1 citation
Mit ultrakalte Gasen in optischen Gittern lassen sich stark wechselwirkende Quantenvielteilchensysteme auf der Ebene einzelner Spins untersuchen. Diese Doktorarbeit fasst den Aufbau und die ersten Ergebnisse eines Quantengasmikroskops mit fermionischen Li-6 Atomen zusammen. Wir konnten erstmals antiferromagnetische Spinkorrelationen in Hubbard-Systemen beobachten und in eindimensionalen Systeme die Trennung von Ladungs- und Spinfreiheitsgraden mit Korrelationen nachweisen, die im thermischen Gleichgewicht gemessen wurden. Die Grundlage für diese Experimente ist das Quantengasmikroskop, welches während der Doktorarbeit geplant und aufgebaut wurde. Die Bilder, die man damit nehmen kann, sind Momentaufnahmen eines Quantenvielteilchensystems, auf denen man alle Atome einzeln auf ihren jeweiligen Gitterplätzen erkennen kann. Wir produzieren ein ultrakaltes Quantengas mit Standardverfahren wie Laserkühlung, optischen Fallen und Verdunstungskühlung und laden es in eine einzelne Ebene eines dreidimensionalen optischen Gitters. Vor dem Abbilden wird jedes Atom entsprechend seines Spin mit einem Stern-Gerlach-Magnetfeld um einen halben Gitterplatz nach links oder rechts verschoben. Zur Abbildung der Atome messen wir die Fluoreszenz eines Raman-Seitenbandkühlprozesses, welcher in einem zusätzlichen sehr tiefen optischen Gitter abläuft, und können so 97% der Atome erfolgreich detektieren. Ein Kapitel dieser Arbeit widmet sich den Details dieses Prozesses und kann die verbliebenen Verluste durch eine Nichtgleichgewichtsverteilung der lokalen Anregungen erklären. Die Messung der Dichteverteilung der stark wechelwirkenden Atome im inhomogenen Gitter erlaubt es die Zustandsgleichung des Fermi-Hubbard-Models zu bestimmen. Dabei beobachten wir die starke Unterdrückung der Kompressibilität in der Mott-Isolator-Phase. Mit unseren hochaufgelösten Bildern können wir auch die Dichtekorrelationen des Systems messen und so das Fluktuations-Dissipations-Theorem bestätigen, welches die Kompressibilität in Beziehung zu der Summe aller Dichtefluktuationen setzt. Für eine Entropie pro Teilchen von weniger als log(2) kB zeigt der Mott-Isolator antiferromagnetische Spinkorrelationen aufgrund der Austauschwechselwirkung. In eindimensionalen Spinketten konnten wir diese magnetische Ordnung bis zu einer Distanz von vier Gitterplätzen direkt messen. Die Stärke der beobachteten Korrelationen stimmt sehr gut überein mit Quanten-Monte-Carlo-Rechnungen bei einer Temperatur von einem Achtel der Bandbreite, welches einer Entropie von 0.4 kB pro Atom entspricht. Für Spinketten mit weniger als einem Atom pro Gitterplatz sehen wir eine charakteristische Verschiebung der Spinkorrelationen zu größeren Wellenlängen, die der einer Luttinger Flüssigkeit entspricht. Besonders interessante physikalische Phänomene treten auf, wenn man den Spinfreiheitsgrad mit der Bewegung der Atome koppelt. In eindimensionalen Systemen tritt hier die Spin-Ladungs-Trennung auf, die einem Loch eine freie Bewegung durch eine Spinkette ermöglicht. Allerdings scheint diese Delokalisierung zu einer Reduktionen der magnetischen Ordnung zu führen, da die Position der Teilchen nun fluktuiert. Normale Zweipunktkorrelatoren messen so kleinere Werte. Allerdings konnten wir zeigen, dass die Spins um einzelne Löcher herum primär antiparallel ausgerichtet sind und so nachweisen, dass die Spinordnung fast unabhängig vom Grad der Dotierung ist, wenn man die Lochposition mitberücksichtigt. Diese Messungen lassen sich als erster direkten Nachweis von Spin-Ladungs-Trennung durch Gleichgewichtskorrelationen interpretieren. Diese Arbeit umfasst die ersten Messungen von Spin-Loch-Korrelationen mit ultrakalten Atomen und sie stellt damit einen wichtigen Schritt auf dem Weg zu Quantensimulationen dotierter Antiferromagneten dar, die einen Beitrag zum Verständnis von Hochtemperatursupraleitern leisten könnten.
Diese Dissertation berichtet über ein neuartiges Quantengasmikroskop, mit dem Vielteilchensysteme von fermionischen Atomen in optischen Gittern untersucht werden. Die einzelplatzaufgelöste Abbildung ultrakalter Gase im Gitter hat mächtige Experimente an bosonischen Vielteilchensystemen ermöglicht. Die Erweiterung dieser Fähigkeit auf Fermigase bietet neue Aussichten, komplexe Phänomene stark korrelierter Systeme zu erforschen, für die numerische Simulationen oft nicht möglich sind. Mit Standardtechniken der Laserkühlung, optischen Fallen und Verdampfungskühlung werden ultrakalte Fermigase von 6Li präpariert und in ein 2D optisches Gitter mit flexibler Geometrie geladen. Die Atomverteilung wird mithilfe eines zweiten, kurzskaligen Gitters eingefroren. Durch Raman-Seitenbandkühlung wird an jedem Atom Fluoreszenz induziert, während seine Position festgehalten wird. Zusammen mit hochauflösender Abbildung erlaubt die Fluoreszenz die Rekonstruktion der ursprünglichen Verteilung mit Einzelplatzauflösung und hoher Genauigkeit. Mithilfe von magnetisch angetriebener Verdampfungskühlung produzieren wir entartete Fermigase mit fast einheitlicher Füllung im ersten Gitter. Dies ermöglicht die ersten mikroskopischen Untersuchungen an einem ultrakalten Gas mit klaren Anzeichen von Fermi-Statistik. Durch die Präparation eines Ensembles spinpolarisierter Fermigase detektieren wir eine Abflachung im Dichteprofil im Zentrum der Wolke, ein Charakteristikum bandisolierender Zustände. In einem Satz von Experimenten weisen wir nach, dass Verluste von Atompaaren an einem Gitterplatz, bedingt durch lichtinduzierte Stöße, umgangen werden. Die Überabtastung des zweiten Gitters erlaubt eine deterministische Trennung der Atompaare in unterschiedliche Gitterplätze. Die Kompression einer dichten Wolke in der Falle vor dem Laden ins Gitter führt zu vielen Doppelbesetzungen von Atomen in unterschiedlichen Bändern, die wir ohne Anzeichen von paarweisen Verlusten abbilden können. Somit erhalten wir die wahre Besetzungsstatistik an jedem Gitterplatz. Mithilfe dieser Besonderheit werten wir die lokale Besetzungsstatistik an einem Ensemble bandisolierenderWolken aus. Im Zentrum bei hoher Füllung sind die Atomzahlfluktuationen um eine Größenordnung unterdrückt, verglichen mit klassischen Gasen, eine Manifestation des Pauliverbots. Die Besetzungswahrscheinlichkeiten werden verwendet, um die lokale Entropie an jedem Gitterplatz zu messen. Eine niedrige Entropie pro Atom bis 0.34kB wird im Zentrum des Bandisolators gefunden. Die Erweiterung der Quantengasmikroskopie auf entartete Fermigase eröffnet neue Möglichkeiten der Quantensimulation stark korrelierter Vielteilchensysteme und kann einzigartige Erkenntnisse über fermionische Systeme im und außerhalb vom Gleichgewicht, Quantenmagnetismus und verschiedene Phasen des Fermi-Hubbard-Modells ergeben.
In den letzten Jahren haben sich atomare Quantengase in optischen Gittern zu einem faszinierenden und interdisziplinär bedeutsamen Forschungsfeld entwickelt. Die in den periodischen Potentialen gefangenen ultrakalten Atome stellen ein ideales Modellsystem dar, anhand dessen sich grundlegende Fragestellungen der modernen Festkörper- und Vielteilchenphysik untersuchen lassen. In der vorliegenden Arbeit werden neue Methoden zur Manipulation und Analyse von Quantenzuständen in optischen Gittern demonstriert. Insbesondere wird mittels der sogenannten Rauschkorrelationsanalyse die Ordnung der Atome im Gitter bestimmt und erstmals fermionisches Antibunching an freien neutralen Atomen nachgewiesen. Grundlage für die vorgestellten Experimente ist eine im Rahmen dieser Arbeit neu entwickelte Apparatur, mit der sich simultan entartete bosonische und fermionische Quantengase aus 87-Rubidium und 40-Kalium präparieren und in einem dreidimensionalen optischen Gitter untersuchen lassen. Die Apparatur zeichnet sich durch eine Serie technischer Innovationen aus: Eine neuartige Spulen- und Fallenkonfiguration eröffnet einen hervorragenden optischen Zugang zu den präparierten Ensemblen und ermöglicht es, starke homogene Magnetfelder bei einer geringen dissipierten Leistung zu erzeugen. Dies sind wichtige Voraussetzungen, um definierte Gitterpotentiale verwirklichen und die interatomaren Wechselwirkungen mittels Feshbach-Resonanzen beeinflussen zu können. Das optische Potential geht aus der Überlagerung einer gekreuzten Dipolfalle und eines blauverstimmten dreidimensionalen Gitters hervor. Eine solche Kombination erlaubt es, sehr tiefe und relativ homogene Gitterpotentiale zu erzeugen sowie den externen Einschluss unabhängig von der Gittertiefe zu variieren. Des Weiteren lassen sich über eine frei einstellbare Wellenlänge speziesabhängige Gitter realisieren. Die Vereinigung der hier aufgeführten Technologien liefert uns eine außergewöhnlich flexible Plattform für das Studium maßgeschneiderter Quantenzustände in periodischen Potentialen. Durch den unabhängigen externen Einschluss kann erstmals ein Fermigas allein über dessen Kompression zwischen einem metallischen und einem isolierenden Zustand hin- und hergeschaltet und – in ersten Ansätzen – die entsprechende Dynamik beobachtet werden. Die Ergebnisse werden mit numerischen Simulationen verglichen. Neben der Durchführung von Transportmessungen lässt sich hieraus ein neues Diagnoseverfahren ableiten, das es ermöglicht, Quantenphasen, wie den bosonischen oder fermionischen Mott-Isolator, anhand der charakteristischen Kompressibilität zu identifizieren. Als weiteres Diagnoseverfahren wird die Korrelationsanalyse von Flugzeitaufnahmen vorgestellt. Durch die Auswertung von Hanbury Brown und Twiss (HBT)-Korrelationen im Quantenrauschen der expandierenden Atomwolken lässt sich die mikroskopische Ordnung der Atome im Gitter nachweisen. Ausgangspunkt für die Messungen sind jeweils vollständig spinpolarisierte bosonische Mott-Isolatoren und fermionische Bandisolatoren. Trotz identischer Dichteverteilungen innerhalb des Gitters, weisen die Korrelationen von Bosonen und Fermionen entgegengesetzte Vorzeichen auf. Mit diesen Messungen gelingt es erstmals, fermionisches Antibunching an freien neutralen Atomen zu beobachten und innerhalb einer selben Apparatur mit dem bosonischen Bunching zu vergleichen. Neben dem Nachweis dieses fundamentalen Quanteneffektes lässt sich die Ordnung und die Temperatur der Fermionen im Gitter bis hinauf zur Fermi-Temperatur bestimmen. Damit erweist sich die Korrelationsanalyse als ein robustes Verfahren, mit dem sich in Zukunft noch weitaus komplexere Quantenphasen in optischen Gittern untersuchen lassen.
Das Gebiet der Nichtgleichgewichtsdynamik stark korrelierter Quantensysteme beinhaltet eine Vielzahl interessanter Fragestellungen, erweist sich dabei allerdings oftmals als schwer zugänglich für gängige numerische und analytische mathematische Methoden. In den letzten Jahren hat sich durch die experimentelle Realisierung gut kontrollierbarer quantenmechanischer Systeme die Möglichkeit eröffnet, Experimente als Quantensimulatoren für das Verhalten komplexer Vielteilchensysteme zu benutzen. Ultrakalte Atome in optischen Gittern eignen sich hervorragend als Simulatoren für simple Festkörpersysteme, da sich sämtliche Parameter der zugrunde liegenden Hamiltonoperatoren präzise kontrollieren lassen und der Zustand der Systeme mit einer Vielzahl an Messmethoden untersucht werden kann. In unseren Experimenten realisieren wir Bose-Hubbard Systeme durch ultrakalte 39K Atome in blau verstimmten optischen Gittern. Zusätzliche optische Dipolpotenziale und magnetische Feshbach-Resonanzen erlauben es uns dabei, die Parameter der Systeme zu jedem Zeitpunkt beliebig zu variieren. Dadurch sind die von uns erzeugten Systeme in besonderem Maße dazu geeignet, Nichtgleichgewichtseffekte zu untersuchen. Unser Hauptaugenmerk liegt auf der Untersuchung der Expansionsdynamik wechselwirkender Atome in homogenen Gittern. Wir beginnen unsere Experimente mit einem Anfangszustand im tiefen Gitter, der aus lokalisierten Atomen auf maximal einfach besetzten Gitterplätzen besteht. Durch gleichzeitiges schnelles Verringern der Gittertiefe und der externen Potenziale werden die Atome in ein homogenes Gitter entlassen und die Zeitentwicklung ihrer Dichteverteilung wird durch Absorptionsabbildungen festgehalten. Es zeigt sich, dass sowohl die Wechselwirkung zwischen den Atomen als auch die Dimensionalität der Gitter einen starken Einfluss auf die Dynamik haben. In allen integrablen Grenzfällen des Bose-Hubbard Modells verhalten sich die Atome ballistisch und expandieren mit hoher Geschwindigkeit, doch sobald sich das System außerhalb der integrablen Regime befindet verringert sich die Expansionsgeschwind-igkeit drastisch. Diese verringerte Geschwindigkeit geht einher mit der Ausbildung charakteristischer bimodaler Dichteverteilungen, die auf eine diffusive Dynamik schließen lassen. Für stark wechselwirkende Systeme können wir einen dimensionalitätsabhängigen Übergang zwischen ballistischer Dynamik im 1D hard-core-regime und diffusiver Dynamik im 2D Fall beobachten sowie eine starke Verringerung der Expansionsgeschwindigkeit, wenn der Anfangszustand des Systems mehrfach besetzte Gitterplätze enthält. Des Weiteren beobachten wir die Erzeugung solcher Mehrfachbesetzungen nach dem Entlassen der Atome, deren schnelle Entwicklung auf eine lokale Relaxationsdynamik hin zu quasistationären Werten deuten lässt. Als Letztes untersuchen wir die Entwicklung der Quasiimpulsverteilung stark wechselwirkender expandierender Atome, die laut theoretischer Vorhersagen eine vorübergehende Quasikondensation zeigen sollen, bei der sich scharfe lokale Maxima in der Quasiimpulsverteilung bei endlichen Quasiimpulsen bilden. Wir beobachten die Entstehung nicht-thermischer Quasiimpulsverteilungen die Maxima an den vor-hergesagten Positionen zeigen. Allerdings sind die von uns beobachteten Maxima wesentlich breiter als die vorhergesagten und wir diskutieren eine Reihe möglicher Erklärungen für diese Verbreiterung sowie Vorschläge zur Verbesserung zukünftiger Experimente.
Dotierte antiferromagnetische Mott Isolatoren sind der Ausgangspunkt vieler exotischer Phänomene stark wechselwirkender Elektronen, wie z.B.Hochtemperatursupraleitung oder Streifenphasen.Solche Systeme verletzen die Regeln konventioneller Metalle bereits bei Raumtemperatur durch Pseudogap und Strange-Metal Verhalten.Eine normale Fermiflüssigkeit entsteht lediglich bei starker Dotierung.Trotz jahrzehntelanger intensiver Forschung konnte bisher kein vollständiges Verständnis des Verhaltens beim Übergang von schwacher zu starker Dotierung erlangt werden.Diese Arbeit liefert eine neuartige Perspektive auf dotierte zweidimensionale Mott Isolatoren durch Quantensimulation mit kalten Atomen in optischen Gittern bei Temperaturen um die Austauschkopplungsenergie. Mehr als 70 000 Fotografien von dotierten Fermi-Hubbard Systemen wurden aufgenommen, in welchen Ort und Spin jedes Teilchens durch aufwändige Mikroskopietechnik detektiert sind.Dabei konnte die starke Kopplung zwischen antiferromagnetischen Korrelationen und der Delokalisierung von Dotanden direkt beobachtet und charakterisiert werden.Die hier ausgewerteten Spin-Ladungs Korrelatoren ermöglichen mikroskopische Beobachtungen, welche in traditionellen Festkörperexperimenten unzugänglich sind.Eine direkte Abbildung magnetischer Polaronen wurde im Regime einzelner Dotanden erstellt.Die Wolke aus reduzierten magnetischen Korrelationen, welche Dotanden stets umgibt, konnte mittels eines Dreipunktkorrelators aufgedeckt werden.Diese hat eine kompakte Größe von zwei Gitterplätzen im Durchmesser und ihre innere Struktur enthält Spinkorrelationen mit umgekehrtem Vorzeichen im Vergleich zum antiferromagnetischen Hintergrund.Die Mobilität der Dotanden war eine notwendige Voraussetzung für die Entstehung magnetischer Polaronen.Des Weiteren zeigen wir die Auflösung eines Metalls aus magnetischen Polaronen in eine normale Fermiflüssigkeit durch die Vermessung von Mehrpunktkorrelatoren mit ansteigender Dotierung.Die Transformation äußert sich in allen betrachteten Observablen und schließt bei Dotierungen um 30 % ab.Am Übergang zwischen beiden Regimen finden wir negative Spinkorrelationen in der Nähe von Dotandenpaaren, welche eine Verbindung zu Prozessen bei niedrigerer Temperatur andeuten.Die Entwicklung und Implementierung eines stabilen vertikalen zweifarbigen Übergitters konnte die Leistungsfähigkeit unseres Simulators signifikant erweitern.Effiziente Zweilagenmikroskopie erlaubt nun mehr als eine Verdopplung der zweidimensionalen Systemgröße bei voller Spin-und Dichteauflösung.Die präsentierte Übergittertechnologie ebnet den Weg für weitere Kühlmethoden.Durch das Erreichen niedrigerer Temperaturen könnte in Zukunft der Zusammenhang zwischen magnetischen Polaronen und Hochtemperatursupraleitung erforscht werden.
Innerhalb der letzten zwanzig Jahre haben sich ultrakalte Quantengase mit Alkalimetallatomen in optischen Gittern als effektives Werkzeug zur Simulation von Quantenvielteilchenmodellen erwiesen. Eine der wichtigsten technischen Errungenschaften in diesen Quantensimulationsexperimenten war die Entwicklung des Quantengasmikroskops, welches mit der Auflösung und Ansteuerung einzelner Atome in optischen Gittern einen wichtigen Schritt in Richtung absoluter Kontrolle aller internen und externen Freiheitsgrade einzelner neutraler Atome ermöglichte. Im Gegensatz zu Alkalimetallen haben Erdalkalimetallatome eine energetische Struktur, welche einen Reichtum an Wellenlängen für zustandsabhängige optische Fallen bietet. Ein Beispiel dafür sind “Tune-out Wellenlängen”, bei denen die Polarisierbarkeit und somit das Fallenpotential eines Zustands verschwindet. Diese Wellenlängen ermöglichen neuartige Quantensimulationen. Um Quantensimulationen mit zustandsabhängigen Fallen zu ermöglichen, bauen wir das erste Strontium Quantengasmikroskop der Welt. In dieser Arbeit zeigen wir dessen Design und Bauprozess von Grund auf und beschreiben technische Errungenschaften und Erweiterungen. Momentan sind wir in der Lage Temperaturen von ~1 μK mit ⁸⁸Sr und ⁸⁷Sr Atomen mittels Laserkühlung zu erreichen. Desweiteren, entwickelten wir eine neue Methode zur Messung von Tune-out Wellenlängen. Unsere Messung der Tune-out Wellenlänge des ¹S₀ Grundzustands ist unserem Wissen nach die genaueste bisher, wenn wir die geringe Sensitivität der Polarisierbarkeit mit der optischen Frequenz mit einbeziehen. Wir erreichen eine Unterdrückung des Grundzustandsgitters von fast fünf Größenordnungen gegenüber dem Gitter des angeregten Zustands. Mit spektroskopischen Messmethoden konnten wir die Polarisierbarkeit des ³P₀ Zustands extrahieren und aus unseren Messungen die ¹P₁ und ³S₁ Lebensdauern neu bestimmen. In einem weiteren Experiment demonstrierten wir ³P₀ Atome, gefangen in einem optischen Gitter bei der Tune-out Wellenlänge. Optische Gitterpotentiale unterliegen durch Laserleistung limitierten, harmonisch-geformten Potentialhüllen, welche die Systemgröße in Quantensimulationsexperimenten bestimmen. Diese “harmonische Einschränkung” beeinflusst sämtliche Tunnel- und Wechselwirkungsparameter im gesamten Gitter und führt zu anderen ungewollten, durch die Systemgröße bedingten, Effekten. Viele Quantensimulationsexperimente würden daher von größeren Systemen profitieren, weil entsprechende theoretische Modelle typischerweise unendlich große, flache Systeme voraussetzen. Um die optische Leistung zur Erzeugung von optischen Gittern zu erhöhen, entwickelten wir einen vakuumkompatiblen, monolithischen Überhöhungsresonator mit gekreuzten Resonatormoden mit 1/e^2 Strahlradien von ~400 μm, welche Systemgrößen von ~200×200 Gitterplätzen erwarten lassen. Wir berichten über dessen Design, Bauprozess, Charakterisierung und Implementierung. Der Resonator kann die optische Leistung bei sechs verschiedenen Wellenlängen, innerhalb des sichtbaren bis infraroten Bereich des Spektrums, bis zu einem Faktor ~1000 überhöhen und ermöglicht so tiefe und stabile Gitter bei Wellenlängen, bei denen keine hohen Laserleistungen verfügbar sind.
In den letzten Jahren haben Quantenpunkte viel Aufmerksamkeit erhalten, da ihre magnetischen Eigenschaften für Spintronik Geräte benutzt oder ein in einem Quantenpunkt eingesperrter Spin als Qubit für einen Quantencomputer verwendet werden könnte. In dieser Arbeit untersuchen wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften von verschiedenen Quantenstörstellensystemen (QIS). Als erstes wird das Kondo-Modell betrachtet, in dem das lokale magnetische Moment einer Störstelle über eine Heisenberg-Wechselwirkung an ein fermionisches Bad gekoppelt ist. Wir untersuchen, wie die Kondokorrelationen aufgebaut werden und wie sie sich durch das Leitungsband ausbreiten. Die Nichtgleichgewichtsergebnisse zeigen, dass die meisten Korrelationen sich innerhalb eines Lichtkegels ausbreiten, der bestimmt ist durch die Fermi-Geschwindigkeit. Interessanterweise sehen wir auch Korrelationen außerhalb des Lichtkegels. Mittels einer Störungstheorie in zweiter Ordnung in der Kopplung, können wir zeigen, dass diese Korrelationen mit den intrinsischen Korrelationen des Fermi-Sees zusammenhängen. Weiterhin stellen wir ein Experiment vor, in dem Metall-Molekül-Komplexe durch Reaktion von einem PTCDA Molekül, das auf einer Au(111) Oberfläche adsorbiert, mit einem einzelnen Au Atom gebildet werden. Dies führt zur Entstehung von Radikalen. Der beobachtete Kondoeffekt in den Rastertunnelmikroskopie (STM) Spektren ist ein eindeutiger Beweis für die Bildung eines lokalen Momentes. Die physikalisch korrekte Beschreibung der Bildung des lokalen Momentes und des Kondoeffekt ist jedoch mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) nicht möglich. Daher verwenden wir einen kombinierten DFT + Numerische Renormierungsgruppen (NRG) Ansatz, in dem wir die Ergebnisse der DFT als “ab initio” Eingangs-Parameter für unsere NRG verwenden. Wir zeigen, dass die Ergebnisse des Experiments und der NRG ohne Anpassungen der Modellparameter sehr gut übereinstimmen. Wenn zwei Au Atome auf benachbarten PTCDA Molekülen adsorbieren, weist das Spektrum in manchen Fällen eine Lücke um die Fermi-Energie, anstatt einer Kondoresonanz auf. Indem wir das System auf ein Zwei-Störstellen-Anderson-Modell (TIAM) abbilden, können wir zeigen, dass diese Lücke durch die starke nichtmagnetische chemische Wechselwirkung zwischen den beiden Komplexen entsteht. Mittels unserer NRG Ergebnisse liefern wir eine ausführliche Analyse des auftretenden Quantenphasenübergangs (QPT). Am Schluss betrachten wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften des Zwei-Störstellen-Kondo-Modells (TIKM), welches einen QPT aufweist, wenn man die Energieabhängigkeit der Kopplungen an das Leitungsband vernachlässigt. Wir zeigen, dass es möglich ist, diesen QPT in dem voll energieabhängigen Modell mittels passenden Potentialstreutermen wiederherzustellen. Danach wird die Zeitdynamik nach einem Quench in der direkten Spin-Spin-Wechselwirkung zwischen den beiden Störstellenspins untersucht. Es wird gezeigt, dass eine ausreichend große antiferromagnetische Wechselwirkung die Thermalisierung der Spin-Spin-Korrelationsfunktion verhindert, da in diesem Fall die Störstellen vom Leitungsband entkoppeln.