Zusammenfassung Optische Uhren nutzen die Anregung eines optischen Referenzübergangs mit kleiner natürlicher Linienbreite in gespeicherten und lasergekühlten Atomen oder Ionen als „Pendel“. Bei Einzelionenuhren wird ein Ion in einer Hochfrequenzfalle gefangen, in einer Gitteruhr viele neutrale Atome in einem optischen Stehwellenfeld. Die erreichbare Genauigkeit hängt davon ab, wie gut verschiedene Störungen der Übergangsfrequenz unterdrückt oder korrigiert werden können. Gegenwärtig gibt es drei Systeme mit einer evaluierten systematischen Relativunsicherheit unterhalb von 1 ⋅ 10−17. Vergleichsmessungen mit hochgenauen optischen Uhren tragen zur Weiterentwicklung grundlegender physikalischer Theorien und der Metrologie bei. Die Vernetzung mehrerer optischer Uhren durch faseroptische Übertragungsstrecken führt auch zu neuen Anwendungen wie die relativistische Geodäsie.
Zusammenfassung Optische Uhren nutzen die Anregung eines optischen Referenzübergangs mit kleiner natürlicher Linienbreite in gespeicherten und lasergekühlten Atomen oder Ionen als „Pendel“. Bei Einzelionenuhren wird ein Ion in einer Hochfrequenzfalle gefangen, in einer Gitteruhr viele neutrale Atome in einem optischen Stehwellenfeld. Die erreichbare Genauigkeit hängt davon ab, wie gut verschiedene Störungen der Übergangsfrequenz unterdrückt oder korrigiert werden können. Gegenwärtig gibt es drei Systeme mit einer evaluierten systematischen Relativunsicherheit unterhalb von 1 ⋅ 10−17. Vergleichsmessungen mit hochgenauen optischen Uhren tragen zur Weiterentwicklung grundlegender physikalischer Theorien und der Metrologie bei. Die Vernetzung mehrerer optischer Uhren durch faseroptische Übertragungsstrecken führt auch zu neuen Anwendungen wie die relativistische Geodäsie.
Die Entwicklung kontinuierlich strahlender UV- und VUV-Laser ist ein aktives Forschungsfeld, da viele Anwendungen sowohl im industriellen Bereich wie auch im Grundlagenforschungsbereich von einer solchen Laserquelle profitieren können. Konventionelle Lasersysteme, basierend auf einer Besetzungsinversion in einem aktiven Medium kommen hier jedoch schnell an ihre Grenzen, da die für eine Besetzungsinversion notwendige Pumpleistung mit der Laserfrequenz ω^4 ansteigt. Auch Methoden wie die Frequenzverdopplung oder das vier-Wellen Mischen weisen Limitierungen bei der Erzeugung kurzer Wellenlängen auf. Ein als lasing without inversion (LWI) bekanntes Phänomen stellt einen gänzlich anderen Ansatz zur Erzeugung von cw-Laserstrahlung im UV-Bereich dar. Hierbei werden Quanteninterferenzeffekte ausgenutzt, um die Absorption kohärenter Strahlung auf dem Laserübergang zu unterdrücken. Dies hat zur Folge, dass schon wenige angeregte Atome genügen, um eine Verstärkung kohärenter Laserstrahlung hervorzurufen und somit keine Besetzungsinversion auf dem Laserübergang mehr notwendig ist. Obwohl LWI bereits erfolgreich in Experimenten umgesetzt wurde, gelang es bis jetzt nicht mit dieser Technik in den UV-Bereich vorzudringen. Den begrenzenden Faktor stellt die Dopplerverbreiterung im LWI-Medium dar, deren Einfluss zu kürzeren Wellenlängen hin stärker wird und den LWI-Effekt "auswischt". In dieser Arbeit wird ein atomares vier-Niveau LWI-System in Quecksilberdampf untersucht, in dem es möglich ist, die Dopplerverbreiterung durch eine geschickte geometrische Anordnung der Laserstrahlen zu kompensieren und somit das Potential bietet, erstmalig LWI im UV-Bereich bei einer Wellenlänge von 253,7 nm zu realisieren. Basierend auf den, durch ein detailliertes theoretisches Modell ermittelten Anforderungen, wurden hierfür drei Lasersysteme bei den Wellenlängen von 404,5 nm, 435,8 nm und 546,1 nm entwickelt. Da die Lasersysteme bei 435,8 nm und 546,1 nm für eine kohärente Anregung verwendet werden, müssen diese eine besonders schmale Linienbreite aufweisen. Im Zuge der Linienbreitenmessungen zeigte sich, dass sich die Linienbreite bei einer Frequenzverdopplung in einem Resonator mehr als verdoppeln kann. Überlagert werden die Strahlen in einer UHV-Zelle mit angeschlossenem Vakuumsystem. Ein temperaturgeregeltes Quecksilberreservoir ermöglicht es die atomare Dichte und damit auch die Absorption zu steuern. Mit den entwickelten Lasersystemen und einem auf Frequenzverdopplung basierenden 253,7 nm Laser war es möglich, erstmalig eine dopplerfreie, auf kohärenter Anregung basierende drei-Photonen Resonanz in einem vier-Niveau System in Quecksilber zu messen und detailliert zu untersuchen. Erste Messungen in einer Konfiguration für amplification without inversion zeigen, wie entscheidend die spektralen Eigenschaften der inkohärenten Pumpe im LWI-System sind und ermöglichen es, die für LWI in Quecksilber notwendigen Parameter abzuschätzen. Dabei zeigt sich, dass das in dieser Arbeit entwickelte Gesamtsystem das Potential besitzt, erste Messungen von LWI im UV-Bereich zu ermöglichen.
Die Kühlung neutraler Atome mit Hilfe von Laserlicht hat sich als wichtige experimentelle Technik in der Atom-und Quantenoptik etabliert.Mit dem Verfahren der Polarisationsgradientenkühlung werden Atome auf Temperaturen von wenigen Mikrokelvin, weit unterhalb des Dopplerlimits, gekühlt.Die vorliegende Arbeit befaßt sich systematisch mit zentralen Fragen zur Polarisationsgradientenkühlung in zwei Dimensionen und in Anwesenheit magnetischer und optischer Potentiale.Vor allem für neue Anwendungen der Laserkühlung neutraler Atome in Magnet-und Dipolfallen ist die hier untersuchte Thematik von grundlegender Bedeutung.Die Erweiterung der Polarisationsgradientenkühlung auf zwei Dimensionen ist nicht trivial.Das im allgemeinen aus drei oder vier Laserstrahlen erzeugte Polarisationsgradientenfeld besitzt keine Rotationssymmetrie.Dadurch kommt es zu einer Richtungsabhängigkeit der Laserkühlung.Im Rahmen dieser Arbeit konnten theoretisch vorhergesagte, charakteristische Impulsverteilungen der höherdimensionalen Laserkühlung mit einer Auflösung unterhalb der Photonenrückstoßgeschwindigkeit experimentell nachgewiesen werden.Dazu wurde die Dynamik der transversalen Kühlung eines langsamen Atomstrahls untersucht.Die theoretisch berechnete Zeitevolution der atomaren Geschwindigkeitsverteilung konnte qualitativ bestätigt werden.Das Polarisationsgradientenkühlen in Anwesenheit eines zusätzlichen Dipolpotentials ist im Hinblick auf die Erzeugung von Bose-Einstein Kondensaten mit rein optischen Verfahren wichtig.Hier wurde detailliert die zweidimensionale Kühlung eines atomaren Ensembles untersucht, das im starken Dipolpotential eines blau frequenzverstimmten Laguerre-Gauß Modes erster Ordnung (TEM * 01 ) eingeschlossen ist.Je nach Potentialstärke wurden bis zu achtzig Prozent der Atome auf sub-Dopplertemperatur gekühlt.Es zeigte sich, daß die Kühlung an Effizienz verliert, sobald der light shift des Fallenpotentials mit der Niveauverschiebung durch die optische Melasse vergleichbar ist.Diese Ergebnisse stehen im Einklang mit Vorhersagen einer Quanten-Monte-Carlo Simulation, die in Zusammenarbeit mit einer niederländischen Forschungsgruppe entwickelt wurde.Ein homogenes statisches Magnetfeld kann die Dynamik der atomaren Bewegung in einem Polarisationsgradientenfeld entscheidend beeinflussen.Durch die Raman-Kopplung von Zeeman-Niveaus im bewegten Bezugssystem werden Teile des Ensembles auf verschiedene diskrete Geschwindigkeiten sub-Dopplergekühlt.Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden erstmals Geschwindigkeitsselektive Resonanzen in zweidimensionalen Polarisationsgradientenfeldern untersucht.Durch die Kombination von optischer Melasse und statischen Magnetfeldern konnten atomare Gitterstrukturen im Impulsraum erzeugt werden.Die Verwendung dieses Kühlschemas gestattet es, die Dichteverteilung von Atomstrahlen gezielt zu strukturieren.Die Interpretation der Ergebnisse in der semiklassischen Näherung ergibt exzellente Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment.
Mit der Entwicklung atomarer Frequenznormale wurden Frequenzen und Zeitdifferenzen zu den derzeit am genauesten messbaren physikalischen Grössen.Eine der vielversprechendsten Entwicklungen auf dem Weg zu immer genaueren Frequenznormalen basiert auf der Nutzung schmaler optischer Übergänge in laser-gekühlten und in elektrischen Hochfrequenzfallen gespeicherten Ionen als Frequenzreferenzen.Diese optischen Einzelionenfrequenznormale haben das Potential geringere Instabilitäten und systematische Unsicherheiten zu erreichen als die derzeit besten verfügbaren Mikrowellennormale.Als möglicher Kandidat für ein solches optischen Frequenznormal wurde im Rahmen dieser Arbeit der 2 S 1/2 (F = 0, m F = 0) → 2 D 3/2 (F = 2, m F = 0) elektrische Quadrupolübergang in einem einzelnen, in einer Paul Falle gespeicherten, laser-gekühlten 171 Yb + Ion untersucht.Frequenzvergleiche zwischen zwei dieser Normale werden verwendet, um die Instabilitätseigenschaften und die systematischen Unsicherheiten des Frequenznormals zu untersuchen.Zu diesem Zweck wurde zusätzlich zu einem bereits existierenden Ionenfallensystem ein weiteres aufgebaut.Eine Instabilität in Form einer Allan Standardabweichung von σ y (t) 1.1 • 10 -14 t -1 2 der Frequenzdifferenz zwischen den beiden Frequenznormalen konnte demonstriert werden.Die gemessene Instabilität ist nahe an der Stabilitätsgrenze, die sich aus numerischen Simulationen ergibt, die als einzige Rauschquelle das Quantenprojektionsrauschen enthalten.Die mittlere relative Frequenzdifferenz zwischen den beiden Frequenznormalen von 3.8(6.1)• 10 -16 ist vergleichbar mit den besten Ergebnissen, die bisher mit Cäsium Fontänen Uhren erreicht wurden.Zwei systematische Effekte, der quadratische Stark Effekt und die Quadrupolverschiebung, wurden im Detail untersucht und die zugehörigen atomaren Parameter wurden erstmals experimentell bestimmt.Für den quadratischen Stark Effekts wurden die Werte der statischen atomaren elektrischen Skalar-und Tensorpolarisierbarkeiten Δα S = -6.9(1.4)• 10 -40 Jm 2 /V 2 und α T (D 3/2 ) = -13.6(2.2) • 10 -40 Jm 2 /V 2 gemessen.Der Wert des Quadrupolmoments Θ(D 3/2 ) = 9.32(48) • 10 -40 Cm 2 des 2 D 3/2 Zustands wurde bestimmt, in guter Übereinstimmung mit theoretischen Berechnungen.Aus Abschätzungen für alle bekannten systematischen Unsicherheiten des Frequenznormals ergibt sich für den gegenwärtigen Stand des Experimentes eine relative systematische Unsicherheit von 1.0 • 10 -15 .Es werden experimentelle Methoden vorgestellt, die es ermöglichen werden die relative Unsicherheit im Lauf der nächsten Jahre bis in den 10 -17 Bereich zu reduzieren.
Die vorliegende Arbeit untersucht die Dynamik von Dephasierungsprozessen und die Ununterscheidbarkeit von Einzelphotonen in selbstorganisierten InAs-Quantenpunkten, die in eine GaAs-Matrix eingebettet sind. Diese Quantenpunkte gelten als ideales Modellsystem für die Realisierung hochwertiger Einzelphotonenquellen, die für Anwendungen in der Quanteninformationstechnologie wie Quantenkommunikation oder lineare optischer Quantenschaltkreise von zentraler Bedeutung sind. Allerdings können ihre optischen Eigenschaften durch Dephasierungsmechanismen wie den internen Photoeffekt und den Auger-Meitner-Effekt beeinträchtigt werden, was zu einer Verschlechterung der spektralen Reinheit, der zeitlichen Kohärenz und der Ununterscheidbarkeit der emittierten Photonen führen. Ein zentraler Fokus dieser Arbeit liegt auf der systematischen Untersuchung der Auger-Meitner-Dynamik unter dem Einfluss eines externen Magnetfelds. Durch zeitaufgelöste Auger-Meitner-Spektroskopie und ein Drei-Niveau-Ratenmodell wurden die Populationsdynamiken der Spin-Zustände analysiert. Die Ergebnisse zeigen, dass die Auger-Meitner-Rate bei niedrigen bis mittleren Magnetfeldern (B ≤ 5.5T) um einen Mittelwert von 3 μs−1 schwankt, während sie bei höheren Feldern (B ≥ 5.5T) monoton abnimmt. Diese Abnahme folgt einem Potenzgesetz mit einem Exponenten von m = −4.7±0.6. Die Spin-Flip-Rate zeigt dagegen eine Potenzgesetzabhängigkeit mit m = 3.7±0.3 für B ≥ 3T, während die Spin-Flip-Raman-Rate weitgehend magnetfeldunabhängig bleibt. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit ist die Untersuchung der Ununterscheidbarkeit von Einzelphotonen. Hierfür wurde ein Mach-Zehnder Interferometer aufgebaut, um Autokorrelationsmessungen 1. und 2. Ordnung sowie Hong-Ou-Mandel-Interferenzmessungen durchzuführen. Die Ergebnisse zeigen, dass die Ununterscheidbarkeit stark von der Anregungsleistung abhängt: Bei niedrigen Leistungen liegt die Hong-Ou-Mandel-Visibilität bei etwa 80%, nimmt bei mittleren Leistungen auf etwa 40% ab und steigt bei hohen Leistungen wieder auf etwa 80% an. Diese Leistungsabhängigkeit wurde durch Monte-Carlo-Simulationen modelliert, die den Einfluss von Dephasierungsprozessen auf die Kohärenz der Photonen beschreiben. Zusätzlich wurde ein Heterodyne-Detektionsaufbau entwickelt, um die Dephasierungseffekte durch die Verbreiterung der Schwebungsfrequenz zwischen Einzelphotonen und einem frequenzverschobenen Referenzlaser zu analysieren. Diese Ergebnisse können zusammen mit weiteren Messungen wertvolle Einblicke in die Kohärenzeigenschaften von Quantenpunktphotonen bieten und liefern so Ansätze zur gezielten Verbesserung ihrer Charakteristik für Anwendungen in der Quanteninformationstechnologie. Diese Arbeit trägt somit zum Verständnis der Dephasierungsmechanismen in Quantenpunkten bei und zeigt Wege auf, wie durch gezielte Kontrolle externer Parameter die Qualität der emittierten Photonen optimiert werden kann. Dies ist ein entscheidender Schritt, um selbstorganisierte Quantenpunkte als hochwertige Einzelphotonenquellen für zukünftige Quantenanwendungen nutzbar zu machen.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Quecksilber hat eine lange Historie in der Geschichte der Wissenschaft. Auch in der Zeit der Quantenoptik eröffnet Quecksilber eine Vielzahl an Forschungsmöglichkeiten. So bietet ultrakaltes Quecksilber beispielsweise die Möglichkeit der Realisierung eines neuen Zeitstandards auf Basis des Uhrenübergangs von 1S0 nach 3P0. Mittels Photoassoziationsspektroskopie bietet sich auch die Möglichkeit Quecksilberdimere zu untersuchen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein mehrstufiges Lasersystem entwickelt, das schmalbandiges Licht bei einer Wellenlänge von 253,7nm für den Betrieb einer magneto-optischen Falle, engl. magneto-optical trap (MOT), für Quecksilber zur Verfügung stellt. Anschließend wurde sowohl eine 2D-MOT wie auch eine 3D-MOT realisiert und die sechs häufigsten Isotope einzeln darin gefangen. Den Ausgangspunkt des Lasersystems bildet ein Diodenlaser mit externem Resonator, engl. external cavity diode laser (ECDL). Dieser gibt als Hauptoszillator die spektralen Eigenschaften des Systems vor und besitzt bei einer Wellenlänge von 1014,7nm eine Ausgangsleistung von 57,0mW und eine gesamte Linienbreite von (4,80 +/- 0,13) kHz, gemessen auf einer Zeitskala von 1,78 µs. Zur anschließenden Leistungsverstärkung wurde ein Faserverstärker entwickelt. Hierbei musste zunächst die Reabsorption des verstärkten Lichts durch die thermische Besetzung des unteren Verstärkungsniveaus als Limitierung überwunden werden. Dies gelingt durch die Kühlung der Verstärkerfaser auf -60 °C, was eine maximale Ausgangsleistung von (6,650 +/- 0,049)W bei einer Effizienz von (37,0 +/- 0,2)% ermöglicht. Nach der Verstärkung des Lichts bei 1014,7nm wird es mittels zweier Überhöhungsresonatoren zu 253,7nm zweifach in seiner Frequenz verdoppelt. Dabei konnte in der ersten und zweiten Stufe jeweils eine Effizienz von 59,5% beziehungsweise von 19,5% erreicht werden. Es wird insgesamt ausreichend Leistung zur Verfügung gestellt, so dass sowohl die 2D- und 3D-MOT als auch die dopplerfreie Sättigungsspektroskopie zuverlässig betrieben werden konnten. Aufgrund der geringen natürlichen Linienbreite von 1,27MHz des verwendeten Kühlübergangs ergibt sich eine hohe Anforderung an das Lasersystem. Um diese zu erfüllen, wird der Diodenlaser zunächst auf einen Referenzresonator stabilisiert. Dessen spektrale Auflösung ist mit (1,220 +/- 0,005)MHz vergleichbar zu der natürlichen Linienbreite des Kühlübergangs. Die Standardabweichung der Stabilisierung beläuft sich auf 28,4 kHz über einen Zeitraum von 1,0 s, was eine gute Grundlage für die anschließende Stabilisierung des Referenzresonators mittels einer dopplerfreien Sättigungsspektroskopie auf den Kühlübergang des zu fangenden Quecksilberisotops bildet. Bedingt durch einen technischen Schaden am bestehenden Vakuumsystem musste dessen Quellkammer ersetzt werden. In dieser neu aufgebauten Quellkammer wurde eine 2D-MOT realisiert und erste Fluoreszenzmessungen am erzeugten Atomstrahl durchgeführt. Abschließend wurde in der Hauptkammer eine 3D-MOT realisiert und charakterisiert. Es konnten die sechs häufigsten Quecksilberisotope gefangen und die vertikale beziehungsweise horizontale Temperatur der Ensemble anhand von 202Hg auf (81 +/- 4) µK und (57 +/- 4) µK bestimmt werden. Damit wurde die Grundlage für eine Vielzahl von Experimenten an ultrakalten Quecksilberatomen gelegt. Durch die technischen Erkenntnisse ist es möglich das System um einen zweiten Laser für die Photoassoziationsspektroskopie zu erweitern.