Abstract: Originally designed for the study of strong electronic correlations in model Hamiltonians, dynamical mean field theory (DMFT) has become, in combination with density functional theory (DFT), a powerful tool for ab initio simulations of real materials. At the heart of DMFT lies the solution of a quantum impurity problem. While only the continuous-time quantum Monte Carlo (CT-QMC) impurity solvers yield (statistically) exact solutions of a general impurity problem, they are quite complex and computationally expensive. Hence, in this thesis we are interested in improving the CT-QMC impurity solvers. After a short introduction to DMFT and its cluster extensions, we begin by reviewing two of the CT-QMC impurity solvers, the interaction expansion or “Rubtsov” solver (CT- INT) and the hybridization expansion solver (CT-HYB). Focussing on the latter, which is the algorithm of choice within real material simulations, we then show how to reduce a sign problem, allowing us to address the unusual criticality found in layered organic superconductors. With high-T c superconductivity as example, we further discuss how to ensure ergodicity of the CT-HYB solver in the context of broken symmetries. Finally, algorithmic optimizations of CT-HYB are presented and combined, leading to speedups of up to 500 within the context of real material simulations. // Résumé: Initialement conçue pour traiter les fortes corrélations électroniques dans des hamiltoniens modèles, la théorie du champ moyen dynamique (DMFT) est devenue, en combinaison avec la théorie de la densité fonctionnelle (DFT), un outil puissant pour la simulation de matériaux réels. Au cœur de la DMFT se trouve la solution d'un modèle d'impureté quantique. Seulement les solutionneurs d'impureté Monte Carlo en temps continu (CT-QMC) donnent des solutions exactes. En même temps, ces solutionneurs sont plutôt complexes et gourmands en temps de calcul. Le but de cette thèse est donc d'améliorer les solutionneurs d'impureté CT-QMC. Après une courte introduction à la DMFT et à ses extensions pour les amas, on commence par une revue de deux des solutionneurs CT-QMC, celui en développement d'interaction ou de "Rubtsov" (CT-INT) et celui en développement d'hybridation (CT-HYB). Mettant l'accent sur le dernier, qui est l'algorithme de choix dans le cadre des matériaux réels, on montre alors comment réduire un problème de signe, nous permettant ainsi de traiter la criticalité inhabituelle des organiques en couche. Avec la supraconductivité à haute température critique comme exemple, on discute ensuite comment assurer l'ergodicité du solutionneur CT-HYB dans le cadre des symétries brisées. Finalement, des optimisations algorithmiques sont présentées et combinées, amenant à des accélérations allant jusqu'à un facteur de 500 dans le contexte des matériaux réels.
Abstract: Originally designed for the study of strong electronic correlations in model Hamiltonians, dynamical mean field theory (DMFT) has become, in combination with density functional theory (DFT), a powerful tool for ab initio simulations of real materials. At the heart of DMFT lies the solution of a quantum impurity problem. While only the continuous-time quantum Monte Carlo (CT-QMC) impurity solvers yield (statistically) exact solutions of a general impurity problem, they are quite complex and computationally expensive. Hence, in this thesis we are interested in improving the CT-QMC impurity solvers. After a short introduction to DMFT and its cluster extensions, we begin by reviewing two of the CT-QMC impurity solvers, the interaction expansion or “Rubtsov” solver (CT- INT) and the hybridization expansion solver (CT-HYB). Focussing on the latter, which is the algorithm of choice within real material simulations, we then show how to reduce a sign problem, allowing us to address the unusual criticality found in layered organic superconductors. With high-T c superconductivity as example, we further discuss how to ensure ergodicity of the CT-HYB solver in the context of broken symmetries. Finally, algorithmic optimizations of CT-HYB are presented and combined, leading to speedups of up to 500 within the context of real material simulations. // Résumé: Initialement conçue pour traiter les fortes corrélations électroniques dans des hamiltoniens modèles, la théorie du champ moyen dynamique (DMFT) est devenue, en combinaison avec la théorie de la densité fonctionnelle (DFT), un outil puissant pour la simulation de matériaux réels. Au cœur de la DMFT se trouve la solution d'un modèle d'impureté quantique. Seulement les solutionneurs d'impureté Monte Carlo en temps continu (CT-QMC) donnent des solutions exactes. En même temps, ces solutionneurs sont plutôt complexes et gourmands en temps de calcul. Le but de cette thèse est donc d'améliorer les solutionneurs d'impureté CT-QMC. Après une courte introduction à la DMFT et à ses extensions pour les amas, on commence par une revue de deux des solutionneurs CT-QMC, celui en développement d'interaction ou de "Rubtsov" (CT-INT) et celui en développement d'hybridation (CT-HYB). Mettant l'accent sur le dernier, qui est l'algorithme de choix dans le cadre des matériaux réels, on montre alors comment réduire un problème de signe, nous permettant ainsi de traiter la criticalité inhabituelle des organiques en couche. Avec la supraconductivité à haute température critique comme exemple, on discute ensuite comment assurer l'ergodicité du solutionneur CT-HYB dans le cadre des symétries brisées. Finalement, des optimisations algorithmiques sont présentées et combinées, amenant à des accélérations allant jusqu'à un facteur de 500 dans le contexte des matériaux réels.
Initialement conçue pour traiter les fortes corrélations électroniques dans des hamiltoniens modèles, la théorie du champ moyen dynamique (DMFT) est devenue, en combinaison avec la théorie de la densité fonctionnelle (DFT), un outil puissant pour la simulation de matériaux réels. Au cœur de la DMFT se trouve la solution d'un modèle d'impureté quantique. Seulement les solutionneurs d'impureté Monte Carlo en temps continu (CT-QMC) donnent des solutions exactes. En même temps, ces solutionneurs sont plutôt complexes et gourmands en temps de calcul. Le but de cette thèse est donc d'améliorer les solutionneurs d'impureté CT-QMC. Après une courte introduction à la DMFT et à ses extensions pour les amas, on commence par une revue de deux des solutionneurs CT-QMC, celui en développement d'interaction ou de "Rubtsov" (CT-INT) et celui en développement d'hybridation (CT-HYB). Mettant l'accent sur le dernier, qui est l'algorithme de choix dans le cadre des matériaux réels, on montre alors comment réduire un problème de signe, nous permettant ainsi de traiter la criticalité inhabituelle des organiques en couche. Avec la supraconductivité à haute température critique comme exemple, on discute ensuite comment assurer l'ergodicité du solutionneur CT-HYB dans le cadre des symétries brisées. Finalement, des optimisations algorithmiques sont présentées et combinées, amenant à des accélérations allant jusqu'à un facteur de 500 dans le contexte des matériaux réels.
Algorithmes hybrides quantiques-classiques pour le problème à N corps quantique Cette thèse étudie l'apport du calcul quantique bruité pour l’algorithme phare des fortes corrélations, la théorie du champ moyen dynamique (DMFT). Elle vise à mettre à profit les premiers dispositifs de calcul quantique, malgré leurs imperfections liées à un degré de contrôle expérimental encore limité. Dans un premier temps, une version améliorée de la méthode variationnelle de préparation de l'état fondamental du modèle d'impureté est proposée. Elle consiste en la réalisation de mises à jour de la base à une particule dans laquelle est décrit le Hamiltonien d'impureté. Ces mises à jour sont entrelacées avec des optimisations variationnelles de l'état, et guidées par la matrice densité à une particule de l'état variationnel optimisé courant. Cet algorithme nous a permis de réaliser la première implémentation hybride bruitée d'un schéma assimilé à la DMFT avec un système auxiliaire à deux impuretés. Aussi, nous montrons sur plusieurs exemples que cette méthode est capable d'augmenter la capacité d'un circuit variationnel donné à représenter l'état cible. Enfin, nous proposons de combiner les mises à jour de la base à une particule avec un algorithme variationnel dit adaptatif, qui construit le circuit itérativement. Nous montrons que cette approche permet de réduire, à précision donnée sur l'énergie de l'état optimisé, le nombre de portes du circuit. Dans un second temps, nous proposons de mettre à profit la dissipation qui affecte les qubits afin de diminuer les effets de la troncation du bain sur l'ajustement de l'hybridation du bain à celle de la DMFT. Nous montrons qu'une réduction en termes de sites de bain est bien à la portée d'une telle méthode. Cependant, nous faisons l'hypothèse d'un processus dissipatif qui n'est pas réaliste : la méthode doit donc encore être étudiée via un modèle plus proche des conditions expérimentales.
Etude de problèmes d'impuretés quantiques dans le cadre des orbitales naturelles Les corrélations fortes résultant de l’interaction de Coulomb entre les particules sont responsables de nombreux phénomènes en physique de la matière condensée, de la supraconductivité aux fermions lourds. La description théorique de ces systèmes complexes nécessite la résolution de problèmes dits à N-corps, intrinsèquement difficiles à traiter en raison de la croissance exponentielle de l’espace de Fock sous-jacent avec le nombre de degrés de liberté dans le système.Parmi la grande variété de systèmes électroniques fortement corrélés, les systèmes d’impuretés quantiques sont d’un intérêt central. Ces systèmes, dans lesquels quelques degrés de liberté localisés qui subissent de fortes interactions s’hybrident avec un système plus large constitué de particules libres, ont été amplement étudiés au cours des dernières décennies. Au delà de leur pertinence pour étudier des impuretés dynamiques diluées dans les métaux, les points quantiques, ou dans des nanostructures plus complexes, ces modèles sont exploités dans une classe plus large de problèmes à travers la théorie duchamp moyen dynamique (DMFT), conçue pour les problèmes sur réseau en interaction. Certaines questions restent néanmoins ouvertes et de nouvelles approches sont nécessaires pour y répondre.Dans cette thèse, les problèmes d’impuretés quantiques sont abordés à l’aide des orbitales naturelles, une représentation ancrée dans le cadre de la chimie quantique. Le groupe de renormalization numérique, la méthode non-perturbative standard pour traiter ces problèmes, est utilisée pour démontrer la structure hiérarchique des correlations révélée par les orbitales naturelles. Cette simplification apporte de nouvelles perspectives pour la simulation des problèmes d’impuretés quantiques, et un nouvel algorithme est développé visant à générer un ensemble optimal d’orbitales corrélées indépendamment des méthodes existantes, allant au delà des limitations habituelles.Dans un premier temps, l’algorithme est utilisé pour calculer le nuage d’écrantage dans de longues chaı̂nes unidimensionnelles et dans un réseau carré bidimensionnel réaliste couplé à un adatome localisé. Cette observable est d’un grand intérêt pour comprendre les mécanismes d’écrantage du moment magnétique de l’impureté, qui jouent un rôle central dans les propriétés de transport des systèmes unidimensionnels ou des matériaux condensés sujets aux interactions RKKY. Dans une direction, lescorrélations s’éteignent bien avant la longueur de corrélation du système isotrope, alors que dans la direction orthogonale les correlations s’étendent plus loin que cette même longueur. Cette anisotropie suggère que les impuretés dans un métal interagissent différemment selon leur position respective dans le réseau.Tirant profit de l’efficacité de l’algorithme nous a permis de réaliser une étude statistique sur de grands systèmes et l’étude des correlations dans l’environnement désordonné entourant une impureté quantique, en moyennant sur une grande quantité de réalisations, ce qui n’était pas réalisable avec les approches précédentes. La question centrale de cette étude concerne le sort du nuage de corrélations s’étendant dans le bain électronique désordonné. Bien que l’on s’attende à ce que les correlations spatiales disparaissent lorsque le désordre augmente, des correlations à grande distance survivent à certaintes configurations du potentiel désordonné, induisant une structure bimodale des fonctions de densitéde probabilité des échelles étudiées.Pour finir, ces problèmes désordonnés sont examinés dans la limite sans interaction à l’aide d’un modèle se basant sur la théorie des matrices aléatoires, qui reproduit qualitativement les résultats obtenues précédemments. La distribution de probabilité jointe des énergies et des amplitudes des orbitales à un corps est calculée, permettant de calculer toute fonction de corrélation locale moyennée sur le désordre, et des calculs dans la limite de grand N sont présentés.
Algorithme Monte-Carlo pour les systèmes quantiques à fortes interactions et hors d'équilibre en nanoélectronique Les problèmes quantiques à plusieurs corps hors d'équilibre concentrent de plus en plus d'attention en physique de la matière condensée. Par exemple, les systèmes d'électrons en interaction soumis à un champ électrique externe (constant ou variable) sont un sujet d'étude important en nanoélectronique, mais aussi plus récemment en science des matériaux, afin d'identifier de nouveaux états de la matière hors d'équilibre. Dans cette thèse, une nouvelle méthode numérique et générique a été conçue pour ces systèmes, et appliquée au modèle d'impureté d'Anderson. Ce modèle représente fidèlement un point quantique couplé à une ou plusieurs électrodes, et rends compte à l'équilibre de l'effet Kondo : une manifestation des interactions Coulombiennes au sein du point quantique. Cette méthode a permis d'observer la disparition de l'effet Kondo lorsque le point quantique est conduit hors d'équilibre par une différence de potentiel. Le cœur de la méthode utilise un algorithme Monte-Carlo Quantique diagrammatique. Il s'agit d'une version optimisée de l'algorithme de Profumo et al. [Phys. Rev. B 91, 245154 (2015)], qui calcule des observables dépendantes du temps ou des fonctions de corrélations à travers leurs séries de perturbation en puissances de la force de l'interaction U. Le problème de la divergence de ces séries à grand U est traité par une méthode de resommation robuste. Elle analyse la structure analytique des séries dans le plan complexe en U afin de proposer une régularisation sur mesure par transformation conforme du plan complexe. En post-traitement, une technique Bayésienne permet d'inclure des informations non perturbatives pour réduire les barres d'erreurs qui ont été exacerbées par la resommation. Cette méthode pourrait être appliquée à l'étude de matériaux hors d'équilibre grâce aux algorithmes de "quantum embedding", comme la théorie dynamique de champs moyen, qui permettent l'étude de modèles de réseaux par la résolution d'un problème d'impureté autocohérent.
Dissipative quantum impurity models Cette thèse porte sur l’étude des modèles d’impureté quantique dissipatifs. Les modèles d’impureté quantique décrivent un système quantique localisé, appelé impureté, qui interagit avec un réservoir quantique, permettant d’explorer des phénomènes essentiels tels que l’effet Kondo dans les impuretés magnétiques et les propriétés de transport. Une extension intéressante de ces modèles consiste à explorer l’interaction entre les fortes corrélations et la dissipation. La dissipation, souvent décrite par l’équation maîtresse de Lindblad dans sa limite Markovienne, présente des défis et des opportunités en interagissant avec les effets cohérents à N-corps. Dans cette thèse, nous cherchons à étudier les dynamiques hors équilibre des systèmes d’impureté quantique influencés à la fois par les fortes corrélations et la dissipation. Nous commençons par développer des méthodes numériques, notamment une technique de Monte Carlo diagrammatique, pour analyser la dynamique en temps réel des modèles d’impureté quantique dissipatifs. Nos résultats montrent que la dissipation Markovienne locale améliore la convergence de l’échantillonnage Monte Carlo en restreignant le processus à un sous-espace réduit de diagrammes. Cela permet de réduire efficacement le problème de signe et facilite l’exploration de plus longues échelles de temps par rapport aux approches unitaires usuelles. Dans la deuxième partie, nous dérivons une carte dynamique auto-cohérente en utilisant l’Approximation Sans Croisement (NCA) pour étudier le comportement à long temps des modèles d’impureté quantique dissipatifs. Cette méthode résume efficacement les diagrammes dans une équation de Dyson auto-cohérente, capturant des effets environnementaux non-markoviens essentiels, y compris l’effet Kondo. Dans la troisième partie, nous examinons la relation entre la physique de Kondo et la dissipation markovienne en étudiant une boîte quantique interactive couplée à un réservoir métallique sous une surveillance continue de sa charge. Nous mettons en évidence un crossover entre le régime de Kondo et l’effet Zeno quantique, modélisé par un Kondo non hermitien, qui montre la robustesse de l’effet Kondo sous faible dissipation. Enfin, la dernière partie explore les effets des pertes de particules sur l’effet Kondo et la transition Kondo-Zeno. Les résultats préliminaires indiquent que, bien que les pertes d’une seule particule réduisent significativement les effets collectifs à N-corps, les pertes à deux corps introduisent des phénomènes intrigants, tels qu’une décroissance du spin et des indices de la transition Kondo-Zeno, ainsi qu’une fonction spectrale inhabituelle présentant une forme de ligne à basse fréquence.
Algorithmes quantiques pour la méthode de Monte Carlo La méthode de Monte Carlo est un paradigme central de l'algorithmique basée sur l'analyse statistique et sur les techniques d'échantillonnage aléatoire appliquées aux problèmes ayant une interprétation probabiliste. Cette thèse explore les avantages qu'offrirait un ordinateur quantique pour augmenter l'efficacité de cette méthode. Nous étudions dans un premier temps le problème d'estimation de valeurs moyennes par des techniques à temps de calcul minimal. Nous développons de nouveaux algorithmes quantiques pour estimer l'espérance d'une variable aléatoire réelle produite en sortie d'un processus quantique. Les estimateurs que nous construisons procurent une accélération quadratique par rapport au nombre d'échantillons classiques nécessaires pour obtenir une borne d'erreur sous-gaussienne ou une (epsilon,delta)-approximation. Nous décrivons également un cadre théorique fournissant une notion de «temps d'arrêt» pour un processus quantique générant une variable aléatoire. Nous démontrons que le problème d'estimation de la moyenne peut être résolu plus efficacement lorsque le temps d'arrêt moyen du processus sous-jacent est court. Ces résultats sont appliqués au développement d'un algorithme de requête quantique quasi-optimal pour approximer le nombre de triangles dans un graphe. Dans un second temps, nous étudions le problème d'échantillonnage préférentiel et ses applications en optimisation stochastique. Nous construisons un algorithme quantique pour échantillonner plusieurs éléments d'une distribution finie spécifiée par un vecteur de probabilité. Notre approche résout le problème plus général consistant à préparer plusieurs copies d'un état quantique dont les amplitudes sont accessibles via un oracle. L'utilité de ce résultat est illustrée à travers le développement de deux algorithmes hybrides quantiques-classiques basés sur la méthode des poids multiplicatifs et sur l'algorithme du gradient stochastique. Ces deux applications concernent la prédiction en ligne avec conseil d'experts, et la minimisation des fonctions sous-modulaires. La dernière partie de cette thèse est consacrée à l'étude des algorithmes quantiques à mémoire limitée. Nous étudions tout d'abord le problème d'approximation des moments de fréquence dans le modèle de flots de données à passes multiples. Nous construisons un algorithme quantique qui nécessite une quantité de mémoire moindre que les meilleurs algorithmes de streaming classiques possible. Notre méthode repose sur les estimateurs quantiques de moyenne susmentionnés et sur des techniques de simulation de calcul reversible. Nous explorons ensuite certaines limites des algorithmes à mémoire restreinte dans le modèle de requête quantique. Nous développons une nouvelle approche pour obtenir des bornes inférieures temps-mémoire, basée sur une technique récente d'enregistrement des requêtes quantiques. Ce résultat est appliqué au problème de la recherche de paires de collisions dans une fonction aléatoire. Nous démontrons que la complexité en requête quantique de cette tâche augmente lorsque la quantité de mémoire disponible diminue.