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Journal de physique

Dressed atom approach to collisional redistribution

Serge Reynaud, Claude N. Cohen-Tannoudji

Published Jan 1, 1982• 53 citations
Publisher

Abstract

Résumé. 2014 La description de la fluorescence de résonance par la méthode de l’atome habillé est généralisée pour inclure les effets collisionnels. Ces effets s’interprètent comme une modification par les collisions de la cascade radiative de l’atome habillé. Toutes les caractéristiques des spectres d’absorption et d’émission sont exprimées en fonction des paramètres de relaxation, de type T1 et T2, de l’atome habillé. On analyse le domaine de validité de cette approche et on montre qu’il est plus large que celui des équations de Bloch optiques. Les paramètres de relaxation sont reliés à la matrice S de collision. En utilisant une représentation de spin, on les met également sous la forme de transformées de Fourier d’une fonction de corrélation de la perturbation collisionnelle. Abstract. 2014 The dressed atom approach to resonance fluorescence is extended to include collisional effects. These effects appear as a collision induced modification of the radiative cascade of the dressed atom. All the cha-racteristics of absorption and emission spectra are expressed in terms of the T1 and T2 type relaxation para-meters of the dressed atom. The domain of validity of this approach is investigated and is shown to be larger than that of the optical Bloch equations. The relaxation parameters are related to the collision S matrix. By using a spin representation, they are also expressed in terms of the Fourier transform of some correlation function of the collisional perturbation.

DOI
10.1051/jphys:019820043070102100

Related papers

La fluorescence de résonance : Etude par la méthode de l’atome habillé

Serge Reynaud

Resonance fluorescence consists of photon absorption and photon reemission by an atom interacting with a monochromatic, resonant and intense laser wave. The aim of this paper is to show that all fluorescence signals can be quantitatively calculated through the dressed atom method and that simple physical pictures can be associated to the results obtained in this manner. In such a method, the compound system «atom plus laser photons interacting together» (atom dressed by the laser photons) is first considered and the emission of fluorescence photons is then included as a radiative relaxation of this new quantum system. Emission frequencies thus appear as allowed Bohr frequencies of the dressed atom and Rabi nutation appears as a quantum beat signal between dressed states. Photon correlation and photon counting signals are well understood when fluorescence is considered as a radiative cascade of the dressed atom downwards its energy diagram. Mixed analysis time-frequency, for example study of temporal correlations between photons emitted in some sidebands of the fluorescence spectrum, is suggested by the dressed atom approach. Finally, when compared with the well known optical Bloch equations method, the dressed atom is shown to have a larger validity domain for the Markov approximation On montre que la methode de l'atome habille permet un calcul quantitatif de tous les signaux de fluorescence et associe les resultats a des interpretations physiques simples. Discussion des resultats et presentation des avantages de cette methode

Annales de Physique•Jan 1, 1983•101 citations

Les spectres de fluorescence ou d’absorption d’une vapeur excitée par laser : étude par la méthode de l’atome habillé

Serge Reynaud

On montre que la méthode de l’atome habillé peut être généralisée à l’étude d’expériences en vapeur, expériences dans lesquelles l’effet Doppler joue un rôle important. Cette généralisation repose sur l’introduction de “diagrammes de fréquence” donnant, en fonction de sa vitesse, les fréquences émises par l’atome dans son référentiel propre. Une construction graphique simple permet alors d’effectuer la sommation sur les vitesses. Elle met clairement en évidence l’existence de structures sub-Doppler, ayant une largeur de Tordre de la largeur homogène, dues à la compensation de l’effet Doppler à l’émission par la variation en fonction de la vitesse des déplacements lumineux. Appliquée à la saturation d’un système à deux niveaux, cette méthode graphique permet de retrouver rapidement les caractéristiques bien connues du doublet Autler-Townes en vapeur, mais aussi de prévoir des structures nouvelles (doublet fortement dissymétrique ou même triplet ou quadruplet) pour des excitations lumineuses suffisamment intenses. On étudie ensuite une configuration où trois niveaux sont couplés au laser, configuration plus favorable à la mise en évidence de l’effet de compensation. On montre enfin que la méthode bien connue de calcul des spectres de vapeur par intégration algébrique (méthode des résidus) peut être interprétée comme une généralisation au plan complexe de la construction graphique.

Annales de Physique•Jan 1, 1983•1 citation

Étude de la lumière de fluorescence d'atomes excités en interaction résonnante avec un laser I. Analyse théorique

M. Dumont, Bernard Decomps

On étudie l'effet de l'irradiation par un laser à gaz sur la lumière de fluorescence d'atomes excités par une décharge dans les niveaux supérieur et inférieur de la transition laser. Ces atomes sont soumis de plus à un champ magnétique statique. Le calcul, développé dans le formalisme des opérateurs tensoriels irréductibles, tient compte de l'existence de relaxations isotropes et du transfert d'excitation par émission spontanée entre le niveau supérieur et le niveau inférieur (effet de cascade). Suivant la méthode de Lamb [1], l'irradiation laser est décrite classiquement par son champ électrique et ses effets sont prévus par un développement en perturbation. On se limite ici à l'ordre 2. L'application des formules générales permet de définir un ensemble de grandeurs accessibles à l'expérience, rigoureusement décrites par l'ordre 2 des perturbations et simplement reliées aux valeurs des paramètres caractéristiques des diverses relaxations. La vérification expérimentale sera décrite dans un second article. L'accord avec les résultats de l'analyse théorique présentée ici montre que cette méthode permet d'étudier effectivement plusieurs types de relaxations. L'application au niveau 2p4 du néon y sera présentée.

Journal de physique•Jan 1, 1968•45 citations

Influence d'un écart a la résonance sur les sections efficaces de collisions quasi résonnantes II) cas d'une transition de résonance J = 1 → J = 0 et applications

J. C. Gay

On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.

Journal de physique•Jan 1, 1974•14 citations

Etude théorique de résonances de photoassociation et photodissociation

Rachidi Osséni

Ce travail s’inscrit dans le contexte de l’etude theorique des processus de formation de molecules froides et comporte deux volets : (i) la modelisation de la photoassociation d’atomes froids par une approche MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory) appliquee au dimere de rubidium 85 ; (ii) la dynamique collisionnelle du complexe de Van der Waals ArNO (i) La photo-association consiste a associer une paire d'atomes d'un piege d'atomes froids a l'aide d'un laser de frequence appropriee, pour former une molecule excitee, le plus souvent dans des niveaux vibrationnels tres eleves, c'est a dire de faible energie de liaison. Dans certains cas, la photoassociation peuple deux etats electroniques couples par spin-orbite. La dynamique du systeme se decrit alors comme une resonance, resultant de l’interaction d’un niveau lie isole en interaction avec le quasi-continuum. Les energies des niveaux de ce systeme couple sont obtenues numeriquement par une methode de discretisation de variables (DVR). Les caracteristiques des resonances (positions et largeurs) sont obtenues en introduisant dans la methode DVR un potentiel optique convenablement choisi. L’approche MQDT permet egalement de decrire un tel systeme au moyen d’un nombre restreint de parametres de facon a ce qu’ils reproduisent les memes resultats que l’approche purement numerique (DVR+potentiel optique), et nous avons discute leur interpretation physique. (ii) Le complexe de Van der Waals ArNO constitue un cas prototype pour l’etude d’un systeme triatomique. Nous nous interessons plus particulierement a la photodissociation de complexe, pour laquelle existent des donnees experimentales recentes. Il s’agit de tester notre approche numerique pour le traitement de la photodissociation au seuil, qui represente le processus inverse de la photoassociation entre atomes et molecules froids. Nous representons la dynamique de la collision ArNO en coordonnee de Jacobi, et nous determinons la matrice de collision par resolution numerique du systeme d’equations couplees associes. Nous avons tout d’abord calcule la section efficace et les rapports de branchements du produit NO de photo-dissociation. La comparaison avec les resultats experimentaux recents fait apparaitre plusieurs differences qui nous ont conduit a discuter le role des conditions experimentales et la qualite de la representation des etats electroniques. Nous avons valider nos surfaces de potentiels obtenus par une methode semi-empirique par comparaison avec des surfaces issues d’un calcul de chimie quantique de grande taille. Nous avons etendu l’etude de la photodissociation au seuil ou des resultats experimentaux sont aussi disponibles. Nous avons isole les resonances de photodissociation et proposer une interpretation

•Jan 1, 2008•0 citations

Quantum Nanoplasmonic : from dressed atom picture to superradiance

H. Varguet

Le contrôle des émetteurs quantiques (atomes, molécules, boîtes quantiques, etc) et de l'interaction lumière-matière est un enjeu majeur pour la conception des systèmes pour le traitement optique de l'information à l'échelle quantique. Il est possible par exemple de contrôler la dynamique d'un émetteur couplé à un mode de cavité à haut facteur de qualité par le biais de l'électrodynamique quantique en cavité (cQED). Les structures plasmoniques présentent un intérêt de plus en plus important pour le contrôle quantique à l’échelle nanométrique car elles permettent un confinement de la lumière au-delà de la limite de diffraction. Cependant, les applications de la plasmonique quantique apparaissent limitées en pratique à cause de la présence intrinsèque de nombreux modes dissipatifs, ce qui complique la description et l’interprétation de l’interaction et introduit une forte décohérence dans le système. Le sujet de cette thèse porte sur la description quantique du couplage entre un ou plusieurs émetteurs et les plasmons de surfaces localisés d'une nano-particule métallique. Ce travail théorique et numérique repose sur un modèle effectif dédié à la plasmonique quantique faisant le lien avec l'électrodynamique quantique en cavité. L'Hamiltonien effectif sous-jacent est construit sur la décomposition modale de la densité d'état locale de l'émetteur en présence de la nanoparticule impliquant des pseudo-modes plasmoniques discrets avec pertes. L’introduction d'un environnement permet d'établir une équation maîtresse effective où les modes radiatifs sont à l'origine des profils de résonance de type Fano que l'on peut observer lorsque les dimensions de la particule deviennent suffisamment importantes. Ce modèle effectif est utilisé pour décrire l'émission collective d'un ensemble d'émetteurs en régime de couplage faible. Selon la configuration spatiale des émetteurs, nous avons mis en évidence une exaltation (effet Purcell) ou un blocage de l'émission superradiante. Nous étudions également le régime de couplage fort pour lequel le système hybride émetteurs+nano-particule est décrit en représentation de l'atome habillé.

•Nov 22, 2019•0 citations
Résumé. 2014 La description de la fluorescence de résonance par la méthode de l’atome habillé est généralisée pour inclure les effets collisionnels. Ces effets s’interprètent comme une modification par les collisions de la cascade radiative de l’atome habillé. Toutes les caractéristiques des spectres d’absorption et d’émission sont exprimées en fonction des paramètres de relaxation, de type T1 et T2, de l’atome habillé. On analyse le domaine de validité de cette approche et on montre qu’il est plus large que celui des équations de Bloch optiques. Les paramètres de relaxation sont reliés à la matrice S de collision. En utilisant une représentation de spin, on les met également sous la forme de transformées de Fourier d’une fonction de corrélation de la perturbation collisionnelle. Abstract. 2014 The dressed atom approach to resonance fluorescence is extended to include collisional effects. These effects appear as a collision induced modification of the radiative cascade of the dressed atom. All the cha-racteristics of absorption and emission spectra are expressed in terms of the T1 and T2 type relaxation para-meters of the dressed atom. The domain of validity of this approach is investigated and is shown to be larger than that of the optical Bloch equations. The relaxation parameters are related to the collision S matrix. By using a spin representation, they are also expressed in terms of the Fourier transform of some correlation function of the collisional perturbation.
Resonance fluorescence consists of photon absorption and photon reemission by an atom interacting with a monochromatic, resonant and intense laser wave. The aim of this paper is to show that all fluorescence signals can be quantitatively calculated through the dressed atom method and that simple physical pictures can be associated to the results obtained in this manner. In such a method, the compound system «atom plus laser photons interacting together» (atom dressed by the laser photons) is first considered and the emission of fluorescence photons is then included as a radiative relaxation of this new quantum system. Emission frequencies thus appear as allowed Bohr frequencies of the dressed atom and Rabi nutation appears as a quantum beat signal between dressed states. Photon correlation and photon counting signals are well understood when fluorescence is considered as a radiative cascade of the dressed atom downwards its energy diagram. Mixed analysis time-frequency, for example study of temporal correlations between photons emitted in some sidebands of the fluorescence spectrum, is suggested by the dressed atom approach. Finally, when compared with the well known optical Bloch equations method, the dressed atom is shown to have a larger validity domain for the Markov approximation On montre que la methode de l'atome habille permet un calcul quantitatif de tous les signaux de fluorescence et associe les resultats a des interpretations physiques simples. Discussion des resultats et presentation des avantages de cette methode
On montre que la méthode de l’atome habillé peut être généralisée à l’étude d’expériences en vapeur, expériences dans lesquelles l’effet Doppler joue un rôle important. Cette généralisation repose sur l’introduction de “diagrammes de fréquence” donnant, en fonction de sa vitesse, les fréquences émises par l’atome dans son référentiel propre. Une construction graphique simple permet alors d’effectuer la sommation sur les vitesses. Elle met clairement en évidence l’existence de structures sub-Doppler, ayant une largeur de Tordre de la largeur homogène, dues à la compensation de l’effet Doppler à l’émission par la variation en fonction de la vitesse des déplacements lumineux. Appliquée à la saturation d’un système à deux niveaux, cette méthode graphique permet de retrouver rapidement les caractéristiques bien connues du doublet Autler-Townes en vapeur, mais aussi de prévoir des structures nouvelles (doublet fortement dissymétrique ou même triplet ou quadruplet) pour des excitations lumineuses suffisamment intenses. On étudie ensuite une configuration où trois niveaux sont couplés au laser, configuration plus favorable à la mise en évidence de l’effet de compensation. On montre enfin que la méthode bien connue de calcul des spectres de vapeur par intégration algébrique (méthode des résidus) peut être interprétée comme une généralisation au plan complexe de la construction graphique.
On étudie l'effet de l'irradiation par un laser à gaz sur la lumière de fluorescence d'atomes excités par une décharge dans les niveaux supérieur et inférieur de la transition laser. Ces atomes sont soumis de plus à un champ magnétique statique. Le calcul, développé dans le formalisme des opérateurs tensoriels irréductibles, tient compte de l'existence de relaxations isotropes et du transfert d'excitation par émission spontanée entre le niveau supérieur et le niveau inférieur (effet de cascade). Suivant la méthode de Lamb [1], l'irradiation laser est décrite classiquement par son champ électrique et ses effets sont prévus par un développement en perturbation. On se limite ici à l'ordre 2. L'application des formules générales permet de définir un ensemble de grandeurs accessibles à l'expérience, rigoureusement décrites par l'ordre 2 des perturbations et simplement reliées aux valeurs des paramètres caractéristiques des diverses relaxations. La vérification expérimentale sera décrite dans un second article. L'accord avec les résultats de l'analyse théorique présentée ici montre que cette méthode permet d'étudier effectivement plusieurs types de relaxations. L'application au niveau 2p4 du néon y sera présentée.
On étudie dans le cas de transitions J = 1 → J = 0 les sections efficaces de collisions résonnantes dans des situations où le transfert de l'excitation entre les deux atomes durant la collision n'est pas parfaitement résonnant. Les effets de ce caractère du transfert de l'excitation sont une diminution très rapide des taux de relaxation et de transfert des observables de l'état excité des atomes et l'apparition d'un déplacement de la raie optique de l'atome émetteur pouvant devenir comparable à l'élargissement de cette raie par le potentiel dipôle-dipôle. La comparaison des résultats (obtenus par résolution numérique de l'équation de Schrôdinger) à ceux que donne la méthode approchée développée par Omont met en évidence l'insuffisance de l'approximation de Born semi-classique pour décrire les taux de transfert dès que celui-ci devient non résonnant. La validité de l'utilisation d'une telle approximation dans le domaine des collisions moléculaires (transfert entre niveaux de rotation) pourrait donc être à reconsidérer. L'application des résultats à diverses situations physiques est discutée et les extensions possibles de ce type d'études décrites.
Ce travail s’inscrit dans le contexte de l’etude theorique des processus de formation de molecules froides et comporte deux volets : (i) la modelisation de la photoassociation d’atomes froids par une approche MQDT (Multichannel Quantum Defect Theory) appliquee au dimere de rubidium 85 ; (ii) la dynamique collisionnelle du complexe de Van der Waals ArNO (i) La photo-association consiste a associer une paire d'atomes d'un piege d'atomes froids a l'aide d'un laser de frequence appropriee, pour former une molecule excitee, le plus souvent dans des niveaux vibrationnels tres eleves, c'est a dire de faible energie de liaison. Dans certains cas, la photoassociation peuple deux etats electroniques couples par spin-orbite. La dynamique du systeme se decrit alors comme une resonance, resultant de l’interaction d’un niveau lie isole en interaction avec le quasi-continuum. Les energies des niveaux de ce systeme couple sont obtenues numeriquement par une methode de discretisation de variables (DVR). Les caracteristiques des resonances (positions et largeurs) sont obtenues en introduisant dans la methode DVR un potentiel optique convenablement choisi. L’approche MQDT permet egalement de decrire un tel systeme au moyen d’un nombre restreint de parametres de facon a ce qu’ils reproduisent les memes resultats que l’approche purement numerique (DVR+potentiel optique), et nous avons discute leur interpretation physique. (ii) Le complexe de Van der Waals ArNO constitue un cas prototype pour l’etude d’un systeme triatomique. Nous nous interessons plus particulierement a la photodissociation de complexe, pour laquelle existent des donnees experimentales recentes. Il s’agit de tester notre approche numerique pour le traitement de la photodissociation au seuil, qui represente le processus inverse de la photoassociation entre atomes et molecules froids. Nous representons la dynamique de la collision ArNO en coordonnee de Jacobi, et nous determinons la matrice de collision par resolution numerique du systeme d’equations couplees associes. Nous avons tout d’abord calcule la section efficace et les rapports de branchements du produit NO de photo-dissociation. La comparaison avec les resultats experimentaux recents fait apparaitre plusieurs differences qui nous ont conduit a discuter le role des conditions experimentales et la qualite de la representation des etats electroniques. Nous avons valider nos surfaces de potentiels obtenus par une methode semi-empirique par comparaison avec des surfaces issues d’un calcul de chimie quantique de grande taille. Nous avons etendu l’etude de la photodissociation au seuil ou des resultats experimentaux sont aussi disponibles. Nous avons isole les resonances de photodissociation et proposer une interpretation
Le contrôle des émetteurs quantiques (atomes, molécules, boîtes quantiques, etc) et de l'interaction lumière-matière est un enjeu majeur pour la conception des systèmes pour le traitement optique de l'information à l'échelle quantique. Il est possible par exemple de contrôler la dynamique d'un émetteur couplé à un mode de cavité à haut facteur de qualité par le biais de l'électrodynamique quantique en cavité (cQED). Les structures plasmoniques présentent un intérêt de plus en plus important pour le contrôle quantique à l’échelle nanométrique car elles permettent un confinement de la lumière au-delà de la limite de diffraction. Cependant, les applications de la plasmonique quantique apparaissent limitées en pratique à cause de la présence intrinsèque de nombreux modes dissipatifs, ce qui complique la description et l’interprétation de l’interaction et introduit une forte décohérence dans le système. Le sujet de cette thèse porte sur la description quantique du couplage entre un ou plusieurs émetteurs et les plasmons de surfaces localisés d'une nano-particule métallique. Ce travail théorique et numérique repose sur un modèle effectif dédié à la plasmonique quantique faisant le lien avec l'électrodynamique quantique en cavité. L'Hamiltonien effectif sous-jacent est construit sur la décomposition modale de la densité d'état locale de l'émetteur en présence de la nanoparticule impliquant des pseudo-modes plasmoniques discrets avec pertes. L’introduction d'un environnement permet d'établir une équation maîtresse effective où les modes radiatifs sont à l'origine des profils de résonance de type Fano que l'on peut observer lorsque les dimensions de la particule deviennent suffisamment importantes. Ce modèle effectif est utilisé pour décrire l'émission collective d'un ensemble d'émetteurs en régime de couplage faible. Selon la configuration spatiale des émetteurs, nous avons mis en évidence une exaltation (effet Purcell) ou un blocage de l'émission superradiante. Nous étudions également le régime de couplage fort pour lequel le système hybride émetteurs+nano-particule est décrit en représentation de l'atome habillé.