Abstract Das Heliumdimer He2 ist das im Grundzustand am schwächsten gebundene, bekannte Molekül. Dass es ohne zu zerbrechen von einer Wand zurückprallt, widerspricht den Gesetzen der klassischen Physik. Ein Experiment am Fritz‐Haber‐Institut der Max‐Planck‐Gesellschaft hat nun gezeigt, dass Heliumdimere durchaus zerstörungsfrei zurückgestreut werden können. Die Erklärung liegt in der Quantenreflexion, die bereits vor der Oberfläche stattfindet.
Abstract Das Heliumdimer He2 ist das im Grundzustand am schwächsten gebundene, bekannte Molekül. Dass es ohne zu zerbrechen von einer Wand zurückprallt, widerspricht den Gesetzen der klassischen Physik. Ein Experiment am Fritz‐Haber‐Institut der Max‐Planck‐Gesellschaft hat nun gezeigt, dass Heliumdimere durchaus zerstörungsfrei zurückgestreut werden können. Die Erklärung liegt in der Quantenreflexion, die bereits vor der Oberfläche stattfindet.
Ziel unserer Arbeit ist es, Heliumdimere und Heliumtrimere in einer Vakuumkammer mit der COLTRIMSMethode zu untersuchen. Die gesuchten Heliumcluster erhalten wir aus einem Gasjet, welcher mit flüssigem Helium heruntergekühlt wird und dann adiabatisch ins Vakuum expandiert. Bei diesem Prozess kühlt der Jet ausreichend ab, sodass sich Heliumdimere und Heliumtrimere formieren können. Bei der Messung im COLTRIMS-Spektrometer werden die im Strahl befindlichen Heliumatome- und Moleküle ionisiert, und ihre Bruchstücke, Ionen und Elektronen, auf zwei verschiedenen Detektoren registriert. Um die Ionisationsprodukte den Ausgangsmolekülen einwandfrei zuordnen zu können, müssen wir Heliumdimere und Heliumtrimere weitgehend isolieren können. Hierzu verwenden wir das Prinzip der Massenselektion durch Materiewellenbeugung. Dieses macht sich zunutzte, dass Heliumatome- und Moleküle eigentlich quantenmechanische Teilchen sind, welchen sich eine De-Broglie-Wellenlänge λdb = h/p = h/(m · v) zuordnen lässt. Beugt man nun den Gasjet mit Heliumatomen- und Molekülen mit der selben Geschwindigkeit v, aber unterschiedlicher Masse m und damit unterschiedlicher De-Broglie-Wellenlänge λdb an einem Gitter mit der Gitterkonstante d, so ergibt sich die Verteilung der Maxima n · λdb = d · sin (θ) in Abhängigkeit von λdb und damit von der Masse m. Dadurch können wir den Ort des jeweils ersten Maximums verwenden, um dort Dimere beziehungsweise Trimere isoliert zu betrachten. Unsere Beugungsbilder haben gezeigt, dass das Prinzip grundsätzlich funktioniert. Für die angestrebten Untersuchungen an Dimeren und Trimeren muss an dem jeweiligen ersten Beugungsmaximum der jeweilige Molanteil noch verbessert werden, weshalb noch weitere Optimierungen von Düsendruck-und Temperatur anstehen.
In dieser Arbeit wurde die Paarabstandsvertreilungen von kleinen Edelgasdimeren gemessen und deren Bindungsenergie bestimmt. Die Auswertung des Heliumdimers 4He2 zeigt die enorme räumliche Ausdehnung des Grundzustands und die berechnete Bindungsenergie weicht um etwa zehn Prozent vom Literaturwert ab. Die Messung des Neondimers 20Ne2 hatte nicht genug Ereignisse detektiert um eine Bindungsenergie bestimmen zu können. Mithilfe dieses Experimentes sollte vor allem das heteronukleare Helium-Neon-Dimer untersucht werden. Die Auswertung dieses Dimers zeigt, dass sowohl 4He20Ne als auch 4He22Ne detektiert wird. Die Abstandsverteilung der beiden Dimere unterscheidet sich vornehmlich in der Anzahl der detektierten Dimere, während ihre Wellenfunktion nahezu identisch ist. Beim Vergleich mit den theoretischen Daten zeigt sich, dass beide Dimere im Grundzustand mit J = 0 vorliegen. Die Abweichungen zwischen den Bindungsenergien der Dimere zum theoretischen Wert liegen bei etwa acht Prozent. Um weitere Aspekte des Helium-Neon-Dimer zu untersuchen, könnten bei zukünftigen Messungen die Auswirkungen eines Laserpulses, analog zum Helium-Dimer, untersucht werden. Es wäre interessant zu betrachten, wie dieses System auf die Störung reagiert und ob es zu einer Überlagerung der Rotationszustände kommt.
Im Rahmen der vorgestellten Diplomarbeit wurde eine Düsenstrahlquelle zur Erzeugung von Helium-3-Tröpfchen konstruiert und getestet. Sie ermöglicht es, Temperaturen bis zu 8K zu erreichen. Somit können sowohl Helium-3-Tröpfchen, die eine Düsentemperatur von 11 - 13K benötigen, als auch sehr große Helium-4-Tröpfchen (N > 10^6) erzeugt werden. Dies eröffnet die Möglichkeit, den Einfluss der suprafluiden Helium-4-Tröpfchen auf angelagerte Fremdteilchen im Gegensatz zu dem der normalfluiden Helium-3-Tröpfchen zu untersuchen.\nDer erste Teil der Arbeit besteht in der Charakterisierung der neuen Quelle. Im Verhalten des Heliumflusses durch die Düse zeigt sich eine Abweichung von der Theorie bei sehr tiefen Düsentemperaturen, er nimmt nicht mehr proportional zu 1/T^(1/2) zu. Die Ursache dieser Abweichungen ist nicht verstanden. Als nächster Schritt wurde das bekannte Spektrum von mit Natrium dotierten Helium-4-Tröpfchen vermessen und die Tröpfchengrößenabhängigkeit diskutiert. Dabei wurde die Methode der Laserinduzierten Fluoreszenz verwendet.\nDes weiteren wurde gezeigt, dass mit der aufgebauten Clusterquelle Helium-3-Tröpfchen erzeugt werden können. Ein Spektrum von mit Na dotierten Helium-3-Tröpfchen wurde aufgenommen und mit dem entsprechenden Helium-4-Spektrum verglichen. Sie zeigen starke Ähnlichkeiten, wie es im Wesentlichen durch die Rechnungen von M. Pi et al. vorhergesagt wurde [Physical Review Letters, Surface location of sodium atoms attached to ^3He nanodroplets, eingereicht]. Daraus folgt, dass Helium-3-Tröpfchen mit einer ähnlichen Effizienz wie die Helium-4-Tröpfchen mit Alkaliatomen dotiert werden können, und dass sich die Alkaliatome auf Helium-3-Tröpfchen ähnlich wie auf Helium-4-Tröpfchen verhalten. Sie sind auf der Oberfläche gebunden und es bilden sich Exziplexe bei elektronischer Anregung. Das Maximum der Absorption ist im Fall von Helium-3 leicht zu höheren Energien verschoben. Die niederenergetische Stufe, die sich im Spektrum des Natrium-dotierten Helium-4-Tröpfchens findet, ist im Spektrum von mit Natrium dotierten Helium-3-Tröpfchen nicht vorhanden. Dies verstärkt die Vermutung, dass sie im Fall von Helium-4 aus einem Zustand resultiert, der mit der suprafluiden Eigenschaft der Helium-4-Tröpfchen zusammenhängt.\nAbschließend werden am Max-Born-Institut in Berlin durchgeführte Messungen vorgestellt, die zeigen, dass es möglich ist, Femtosekunden-Pump-Probe-Messungen von Alkali-dotierten 3He-Tröpfchen durchzuführen. Obwohl die Helium-3-Tröpfchen im Gegensatz zu den Helium-4-Tröpfchen normalfluid sind, zeigen sich bei der Untersuchung der Oberflächendynamik sowie in der Bildung von Exziplexen nur geringe Unterschiede.
In dieser Masterarbeit wird die Reaktion von 4He-Trimeren auf starke 800 nm Laserfelder untersucht. Dazu wird ein COLTRIMS-Reaktionsmikroskop mit einem Pump-Probe-Aufbau verwendet, der eine zeitliche Auflösung der Reaktion ermöglicht. Im COLTRIMS-Reaktionsmikroskop wird der wenige mK kalte Heliumstrahl durch Beugung an einem Gitter aufgespalten. Auch die Messung der Beugung des Heliumstrahls wird in dieser Arbeit vorgestellt. Für das Pump-Probe-Experiment wird ein Maximum erster Ordnung der Heliumtrimere in den Laserfokus gesetzt, um bei der Untersuchung der Heliumtrimere möglichst wenig Störsignal zu erhalten. Die Messung ist vergleichbar mit der in [3] durchgeführten Messung. Jedoch wird ein veränderter optischer Aufbau verwendet, dessen Charakterisierung ebenfalls in dieser Arbeit vorgestellt wird. Die in [3] gemessene Ausrichtung der Heliumtrimere am Laserfeld und deren Ausbreitung als Welle konnte erneut gemessen werden. In dieser Arbeit wird festgestellt, dass sich die theoretische Vorhersage für Ausrichtungswellen des Heliumdimers besser mit den gemessenen Ausrichtungswellen des Heliumtrimers deckt, wenn die Ausrichtung des Trimers gegen den kleinsten Paarabstand im Trimer aufgetragen wird - nicht gegen den Hyperradius. Das könnte darauf hindeuten, dass innerhalb des dissoziierenden Heliumtrimers Anregungen von Heliumatompaaren beispielsweise in einen 퐽=2-Zustand stattfinden, die sich ihrerseits dann am Laserfeld ausrichten. Die Übereinstimmung ist allerdings nicht sehr genau und der Zusammenhang rein hypothetisch. Ein Efimov-Heliumtrimer konnte im Rahmen dieser Arbeit nicht gemessen werden. Um sicherer aussagen zu können, ob mit dem hier verwendeten Pump-Probe-Aufbau Efimov-Trimere aus Heliumtrimeren im Grundzustand erzeugt werden können, sind Verzögerungen zwischen Pump- und Probe-Puls von deutlich über den hier maximal verwendeten 900 ps notwendig. Der ebenfalls in [3] gemessene angeregte gebundene Zustand konnte in dieser Arbeit nicht gemessen werden. Dies festigt jedoch die in [3] geäußerte These, dass es sich um ein ionisiertes Heliumtrimer gehandelt haben könnte, denn im experimentellen Aufbau dieser Arbeit wird ein weniger intensiver Pump-Puls verwendet, sodass Ionisationen weniger wahrscheinlich sind. Theoretische Ab-initio-Berechnungen für die Anregung von Heliumtrimeren in starken Laserfeldern liegen noch nicht vor. Für eine bessere Interpretation der hier vorgestellten Messergebnisse sind solche theoretischen Betrachtungen allerdings essentiell.
In diesem Experiment wurde der Einfluss eines starken Laserfeldes auf den Grundzustand des Heliumtrimers untersucht. Die Auswertung der Messung zeigt, dass der Grundzustand der Heliumtrimere wie erwartet keine präferierte geometrische Struktur hat und als loses Dreieck detektiert wurde. Bei einer Wechselwirkung der Heliumtrimere mit dem Pump-Puls findet eine Dissoziation des Trimers statt. Eine Detektion des Efimov-Zustandes ist nicht gelungen. Dies liegt zum einen an dem großen Hintergrundsignal, welches schon bei der Messung mit dem geschlossenem Shutter erkennbar war, und zum anderen an der Tatsache, dass sich bei der Messung mit offenem Shutter die dissoziierenden Heliumtrimere auch in dem Bereich, in dem der Efimov-Zustand gemessen werden kann, befinden. Um den Efimov-Zustand messen zu können, müsste bei zukünftigen Messungen das Hintergrundsignal verringert werden. Zudem könnte man eine größere Verzögerungszeit, von 2 ns, zwischen den Pump-Puls und dem Probe-Puls wählen. Dann sollten die dissoziierenden Trimere so groß werden, dass diese sich noch näher zum Ursprung verschieben werden.
Diese Arbeit besteht aus zwei Teilen, der erste betrifft die Quantenmechanik, im zweiten geht es um Quantenkosmologie. Beiden liegt das Bestreben zu Grunde, den Übergang von klassischer Dynamik zu quantenmechanischem Verhalten zu verstehen, und die auftretenden Abweichungen zu analysieren. Im ersten Teil liegt das Interesse bei der semiklassischen Phase der Zeitentwicklung, in der zwar noch keine Revivalph\"anomene, auftreten, aber dennoch bereits Quanteneffekte zum tragen kommen. Es wird die Methode der Laplacetransformation eingeführt, mit deren Hilfe man die Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung angeben kann, wenn die Lösung der zeitunabhängigen Gleichung bekannt ist. Dabei ist es nicht nötig, Eigenzustände zu summieren oder das Pfadintegral zu Hilfe zu nehmen. Es werden die Propagatoren für das Kastenpotential, die Potentialstufe, das asymmetrische Kastenpotential (Kasten mit Ausgang) und die endliche Barriere hergeleitet. Die Lösungen geben anschaulich die Dynamik der Wellenpakete wieder und beinhalten das quantenmechanische Analogon zum klassischen Reflexionsprozess. Im Fall des Kastenpotentials gelingt es, die Spiegellösung herzuleiten, ohne dabei die Symmetrie des Potentials zu Hilfe zu nehmen. Es werden zwei Theoreme präsentiert, die zeigen, dass in einer bestimmten Phase der Zeitentwicklung nur bestimmte Terme der Spiegiellösung zum tragen kommen. Bei der Potentialsufe wird gezeigt, dass Wellenpakete, die eine niedrigere Enegrie als die der Stufe haben, nur während des Reflexionsprozesses in den verbotenen Bereich jenseits der Stufe hineinfließen. Der Reflexionskoeffizient für genügend konzentrierte Wellenpakete enspricht dem bekannten Wert für das zeitunabhängige Problem. Die Propagator für das asymmetrische Kastenpotential stellt sich als intuitive Kombination der Lösungen für das das gewöhnliche Kastenpotential und die Potentialstufe heraus. Dieses Ergebnis unterscheidet sich grundsätzlich von dem, was unter dem Gesichtspunkt der Darstellung als einer Kombination von Eigenzuständen erwartbar ist, da der Kasten mit Ausgang zum Unterschied vom unendlich hohen Potentialtopf sowohl gebundene als auch ungebundene Eigenzustände besitzt. Soweit bekannt ist, ist das Anfangswertproblem für das asymmetrische Kastenpotential noch nicht betrachtet worden. Bei der Untersuchung der endlichen Barriere ist es gelungen, den Hartmann Effekt in einem neuen Licht erscheinen zu lassen. Dieser besagt, dass für genügend dicke Barrieren die Tunnelzeit nicht von der Barrierendicke abhängt. Interessanter Weise ist es jedoch nicht ein Wellenpaket, das die Barriere verlässt, sondern es sind unendlich viele, die eines nach dem anderen hindurch tunneln. Die Zeit, die jedes davon für das Durchtunneln der Barriere benötigt hängt nicht von der Dicke der Barriere ab. Aber je dicker die Barriere ist, desto stärker werden die späteren Wellenpakete abgeschwächt. Um eine eindeutige Zeitentwicklung in der Quantenkosmologie zu erhalten, wurde die unimodulare Theorie anstatt der allgemeinen Relativitätstheorie als Ausgangspunkt für die kanonische Quantisierung verwendet. Diese Theorie ist praktisch ununterscheidbar von der allgemeinen Relativit\"atstheorie. Der einzige Unterschied besteht darin, dass die kosmologische Konstante eine Erhaltungsgröße und nicht eine Naturkonstante ist. Da die unimodulare Theorie jedoch eine andere kanonische Struktur hat, führt sie auf eine Quantentheorie, die eine Zeitentwicklung zulässt. Im Rahmen des untersuchten Modells eines räumlich flachen Universums mit einem masselosen skalaren Feld werden Lösungen mit einer unitären Zeitentwicklung konstruiert. Im Gegensatz zu den geläufigen quantenmechanischen Modellen (wie den im ersten Teil untersuchten), bekommen die Lösungen in diesem Modell mit der Zeit in einem gewissen Sinn immer mehr klassischen Charakter. Außerdem ist es gelungen das Analogon zu den de Sitter Lösungen zu finden, indem bestimmte Symmetriebedingungen an die Lösungen gestellt werden. In einem expliziten Beispiel werden Lösungen präsentiert, die über die Singularität bei t=0 hinaus fortgesetzt werden können, wobei die minimale Ausdehnung das Universums endlich bleibt.