Es wurden die Halbwertsbreiten der Hanle-Effekt-Signale der Heliumzustände 33D und 43D als Funktion des Heliumdruckes bestimmt. Mit Hilfe des Dichtematrixformalismus gelang es, den mittleren g-Faktor abzuschätzen und die Lebensdauern der Zustände zu τ (33D) = 22 ns und τ(43D) = 36 ns zu berechnen. Außerdem konnten aus den Druckabhängigkeiten der Lebensdauern die Wirkungsquerschnitte für die Zerstörung der Ausrichtung (alignment) durch Stöße mit Heliumatomen im Grundzustand bestimmt werden σ̅(2)(33D) =7·10-14 cm2, σ̅(2) (43D) = 4·10-14 cm2 (T = 293 °K). Aus der Lage der level crossing-Signale ergaben sich die folgenden Feinstrukturaufspaltungen ⊿ (33D3-33D2) = (74,6 ± 1,0) MHz, ⊿ (43D3-43D2) = (35,8 ± 1,0 ) MHz.
Es wurden die Halbwertsbreiten der Hanle-Effekt-Signale der Heliumzustände 33D und 43D als Funktion des Heliumdruckes bestimmt. Mit Hilfe des Dichtematrixformalismus gelang es, den mittleren g-Faktor abzuschätzen und die Lebensdauern der Zustände zu τ (33D) = 22 ns und τ(43D) = 36 ns zu berechnen. Außerdem konnten aus den Druckabhängigkeiten der Lebensdauern die Wirkungsquerschnitte für die Zerstörung der Ausrichtung (alignment) durch Stöße mit Heliumatomen im Grundzustand bestimmt werden σ̅(2)(33D) =7·10-14 cm2, σ̅(2) (43D) = 4·10-14 cm2 (T = 293 °K). Aus der Lage der level crossing-Signale ergaben sich die folgenden Feinstrukturaufspaltungen ⊿ (33D3-33D2) = (74,6 ± 1,0) MHz, ⊿ (43D3-43D2) = (35,8 ± 1,0 ) MHz.
An den Heliumzuständen 33P, 43P, 53P, 33D, 43D, 31D , 41D und 51D wurden Hanle-Effekt-Experimente bei Ionenstoßanregung mit Wasserstoff- bzw. Helium-Ionen durchgeführt. Die Breiten der Hanle-Effekt-Signale der Ausrichtung wurden in Abhängigkeit vom Heliumdruck in der Stoßkammer gemessen. Aus der Druckabhängigkeit der Signalbreiten konnten die natürlichen Lebensdauern τ0 und die Wirkungsquerschnitte σ(2) für die Zerstörung der Ausrichtung bestimmt werden. Bei Anregung durch Helium-Ionenstoß ergaben sich die Werte 33P: τ0 = 98 ± 4,3 ns, σ(2) = (2,0 ± 0,5) · 10-14 cm2, 43P: τ0 = 137 ± 9,4 ns, 53P: τ0 = 196 ± 56 ns, σ(2) = (5,3 ± 1,1) · 10-14 cm2, 33D: τ0 = 39,0 ± 1,4 ns, σ(2) = (4,6 ± 0,5) · 10-14 cm2, 43D: τ0 = 35,5 ± 1,2 ns, σ(2) = (2,9 ± 0,2) · 10-14 cm2, 31D: τ0 = 15,8 ± 0,1 ns, σ(2) = (2,4 ± 0,3) · 10-14 cm2, 41D: τ0 = 39,2 ± 0,8 ns, σ(2) = (4,8 ± 0,5) · 10-14 cm2, 51D: τ0 = 71,9 ± 1,8 ns, σ(2) = (9,6 ± 1,0) · 10-14 cm2. Aus der Abhängigkeit der Produkte ν für die Zustände 41D und 51D von der kinetischen Energie der anregenden Ionen wurde auf eine Impulsübertragung bei der Ionenstoßanregung geschlossen.
Abstract Durch Stoßwechselwirkung zwischen einem Helium-Ion und einem Neon-Atom findet unter ande-rem ein Elektroneneinfang in einen angeregten, teilweise ausgerichteten Heliumzustand statt. Es wurde die Breite des durch Elektroneneinfang angeregten 41D-Heliumzustands in Abhängigkeit vom Fremdgasdruck des Neon und in Abhängigkeit von der Geschwindigkeit der Heliumatome mit Hilfe des Hanle-Effekts gemessen. Daraus wurde die Geschwindigkeitsabhängigkeit der Wirkungs-querschnitte σD (2)(ν) zur Zerstörung der Ausrichtung der angeregten Heliumatome infolge von Stößen mit Neonatomen bestimmt. Im Energiebereich von 5 keV bis 30 keV war das Produkt ν · σD (2)(ν) konstant, d.h. ν · σD (2)(ν) proportional ν-1 . Als zusätzliches Ergebnis erhielten wir die natürliche Lebensdauer des 41D-Zustandes zu (38,4 ± 2,1) nsec.
Obwohl die Eigenschaften von Rydbergatome bereits seit langer Zeit bekannt sind, ist es erst mit der Entwicklung und Anwendung neuer Laserkühlungsmethoden möglich deren Wechselwirkungen auf langen Zeiten zu studieren. Diese Wechselwirkungen bestimmen dabei die Dynamik in einem Ensemble von ultrakalten Rydbergatomen. In bisherigen Untersuchungen wurden jedoch nur Atome in Betracht gezogen, die kein permanentes Dipolmoment besitzen. Diese Arbeit befasst sich daher mit der Untersuchung von ultrakalten Helium Rydbergatomen. Heliumatome spielen eine besondere Rolle, da sie im d-Zustand ein quasi-permanentes Dipolmoment besitzen und damit starke Dipol-Dipol-Wechselwirkungen zu erwarten sind. Aufgrund der geringen Masse unterscheidet sich außerdem die Zeiten auf denen die Wechselwirkung stattfindet erheblich von jener der schweren Atome. Um die Wechselwirkungen zwischen ausgerichteten Dipolen direkt zu untersuchen, wurde ein externes elektrisches Feld durch Verwendung von Fallenstäben und einer flexiblen Nachweiselektronik angelegt. Durch selektive Anregung der unterschiedlichen Starkzustände konnte dabei die Ausrichtung der Dipole im Feld beliebig variiert werden. Mit Hilfe dieser Anlage war zum ersten Mal möglich, ultrakalte Helium-Rydbergatome und deren Wechselwirkung auf langen Zeiten zu studieren. Für das Verständnis der auf langen Zeiten stattfindenden Umverteilung und Ionisation durch Schwarzkörperstrahlung wurde die gesamte Umverteilung der Rydbergzustände im Gebundenen und Kontinuum anhand von Ratengleichungen simuliert. Anhand des Vergleichs der Messungen mit den Ergebnissen der Ratengleichungen konnten erhebliche Abweichungen von der erwarteten Umverteilung beobachtet werden. Bereits bei Dichten von nur 10^7 cm^-3 wurde auf kurzen Zeiten eine starke Umverteilung in langlebige l-Zuständen bei der Anregung von Zuständen n ≥ 24 nachgewiesen, die zu einem Nachweis der Zustände über mehrere ms führte. Durch Erhöhung der Dichte auf etwa 10^8 cm^-3 konnte auf kurzen Zeiten (wenige µs) ein starker zusätzlicher Umverteilungsprozess beobachtet werden. Hierbei bildet sich aufgrund der nach 1 µs durch Schwarzkörper-Photoionisation entstehenden Ionen eine Raumladung aus, die die entstandenen Elektronen fängt und zu induzierten Stößen zwischen den Rydbergatomen und den oszillierenden Elektronen führt. Dieses Verhalten wurde bereits in Rubidium beobachtet, wobei hier jedoch deutlich höhere Dichten notwendig waren. Obwohl bei maximal erreichbarer Dichte ein großer Anteil der Atome nach kurzer Zeit ionisiert wird, wurde eine vollständige Ionisierung, wie sie bei Rubidium erreicht wurde, in Helium nicht beobachtet. Der Grund dafür ist offenbar die begrenzte Dichte, die in der MOT metastabiler Heliumatome realisiert werden konnte. Mit Hilfe der selektiven Feldionisationsspektren wurde die Verteilung der Rydberg-Zustände direkt bis zu mehreren ms untersucht. Durch Vergleich mit den Ratengleichungen konnte damit eine deutlich erhöhte Anregung hoher n-Zustände bestätigt werden, die nur durch die Wechselwirkung der Rydbergatome zu verstehen ist, welche nach 100 µs relevant zum Tragen kommt. Durch Detektion der freiwerdenden Ionen zeigte sich, dass bei der Anregung von Zuständen mit n ≥ 40 bei einer Dichte von etwa 10^8 cm^-3 nach 1 ms zusätzliche Ionen entstehen. Dies kann als klarer Beweis für eine Wechselwirkung angesehen werden, da es hier offensichtlich auf langer Zeitskala zur Penning-Ionisation der Rydbergatome kommt. Durch Anlegen eines äußeren elektrischen Feldes konnte zusätzlich die Umverteilung innerhalb einer Wolke ausgerichteter Dipole untersucht werden. Hier zeigte sich eine deutliche Umverteilung, welche aber nur die roten Starkzustände betrifft. Da die blauen Zustände nur durch die Schwarzkörperstrahlung umverteilt werden, führt die Anregung zu einer verzögerten Umverteilung aufgrund der l-Mischung im elektrischen Feld.Hierbei kommt es offensichtlich zu Dipol-Stößen, die abhängig von der Ausrichtung der Dipole wirken und damit je nach Orientierung zu einer Umverteilung der Zustände führen.
Nach der Quantenphysik wird eine elektromagnetische Welle dann abgestrahlt, wenn ein System, z.B. ein Atom, aus einem angeregten Zustand (excited state) in einen energetisch tiefer liegenden Zustand, z.B. den Grundzustand (ground state), d. h. den tiefsten stabilen Energiezustand, übergeht. Die Frequenz fder Welle folgt aus der Beziehungf=ΔW/h, wobei h die Planck’sche Konstante (s.S.548) und ΔW den Energieunterschied zwischen den beiden Zuständen bezeichnet. Die Dauer τ des Emissionsvorgangs nennt man auch mittlere Lebensdauer (mean life time) des angeregten Zustandes. Mit den Methoden der Quantenphysik ist es möglich, sowohl die Energiedifferenz ΔW als auch die zugehörige Lebensdauer τ zu berechnen. Wir nehmen diese Größen hier als gegeben an. Aus τ ergibt sich mit der Lichtgeschwindigkeit c für die Länge ιc des Wellenzuges (Kohärenzlänge, coherence length) 468 ℓc=cτ und für die Halbwertsbreite der zugehörigen Spektrallinie 469 Δf≈τ.1 .
Ziel der vorliegenden Arbeit war es, ein besseres Verstandnis der Bildung atomarer negativer Ionen in Stosen mit zustandsselektierten Rydbergatomen zu schaffen. In einem Kreuzstrahlexperiment wurde mittels Massenspektrometrie die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen in thermischen Stosen (mittlere kinetische Energie 90*230 meV) von zustandsselektierten Ne(ns,J=2) und Ne(nd,J=4) Rydberg-Atomen mit Grundzustandsatomen untersucht. Der n-abhangige Ratenkoeffizient fur die Prozesse Ne(nl) + CaNe + CaNe (nl) + SrNe + Sr wurde bei zwei verschiedenen mittleren Stosenergien bestimmt. Die experimentellen Resultate wurden mit Modellrechnungen, basierend auf einem Kurvenkreuzungsmodell und einer modifizierten adiabatischen Theorie, verglichen. Im Experiment kreuzt ein kollimierter Strahl metastabiler Edelgasatome Ne, die in einer Gleichstromentladung erzeugt werden, einen kollimierten Strahl von Erdalkali-Atomen, der in einem Ofen unter effusiven Bedingungen produziert wird. Im Kreuzungsgebiet werden Ne(ns,J=2) oder Ne(nd,J=4) Rydberg-Zustande bevolkert; dies erfolgt in einer zweistufigen Laseranregung der Ne Atome uber den Zwischenzustand Ne. Die beim Elektronentransfer entstandenen positiven und negativen Ionen wurden mit einem Quadrupol-Massenspektrometer an einem Channel-Plate-Detektor nachgewiesen. Zur Kalibrierung der Spektren wurde SF-Gas diffus in den Reaktionsraum eingelassen. Die bekannten n-abhangigen Ratenkoeffizienten fur die Bildung von SF in Stosen mit Ne(nl) Rydberg-Atomen ermoglichte die Bestimmung des relativen Ratenkoeffizienten fur die Bildung von Ca und Sr. Der n-abhangige Ratenkoeffizient fur die Bildung von Ca oder Sr zeigt ein resonanzartiges Verhalten als Funktion der Bindungsenergie des Rydbergelektrons. Die Position des Maximums hangt dabei von der Elektronenaffinitat und der mittleren kinetischen Energie ab. Die beobachteten Maxima liegen bei effektiven Hauptquantenzahlen im Bereich n = 9*11.5. Das Maximum fur den Elektronentransfer aus Ne(ns) und Ne(nd) Zustanden tritt bei dem gleichen Wert von n auf; dabei ist der Ratenkoeffizient im Maximum fur Ne(ns) Zustande etwa 20-60% hoher als fur Ne(nd)-Zustande. Zum Verstandnis der experimentellen Daten wurden Modellrechnungen durchgefuhrt, wobei der Wirkungsquerschnitt fur die Bildung negativer Ionen in Abhangigkeit von n i) anhand eines parameterfreien Kurvenkreuzungsmodells in Zusammenarbeit mit C. Desfrancois und ii) basierend auf einer modifizierten adiabatischen Theorie von I. I. Fabrikant bestimmt wurde. Das parameterfreie Kurvenkreuzungsmodell wurde bereits erfolgreich zur Beschreibung der Bildung dipolgebundener Molekule in Stosen mit zustandsselektierten Rydbergatomen eingesetzt. Im Kurvenkreuzungsmodell i) werden die beiden ionischen Zustande und eine hohe Anzahl kovalenter Potentialkurven in einem gekoppelten System (ohne Berucksichtigung von Interferenz- Effekten) betrachtet, wobei fur die Wahrscheinlichkeit, von einer kovalenten zu einer ionischen Potentialkurve zu wechseln, die Landau-Zener- Ubergangswahrscheinlichkeit eingesetzt wird. In Modell ii) wird nur jeweils eine ionische und kovalente Potentialkurve des Systems betrachtet. Nach der Bildung der Ionen wird der Zerfall des negativen Ions im Coulombfeld des positiven Ions berucksichtigt; dieser Zerfall entspricht dem Effekt der Mehrfachkurvenkreuzungen im Kurvenkreuzungsmodell. Zur Berucksichtigung der Feinstruktur wird in Modell ii) der Wirkungsquerschnitt entsprechend dem statistischen Mittel der negativen Ionen ermittelt. Die Ratenkoeffizienten wurden durch Mittelung uber die Verteilung der Relativenergie bestimmt. Beide Modelle geben den experimentell bestimmten Verlauf des Ratenkoeffizienten fur die Bildung von Ca- und Sr-Ionen gut wieder. Es hat sich gezeigt, das unter den realisierbaren experimentellen Bedingungen die kinetische Energie einen entscheidenden Einflus auf die Bildung der negativen Ionen hat, da das entstandene Ionenpaar genugend kinetische Energie zur Verfugung haben mus, um die Coulombanziehung zu uberwinden. Die Untersuchung der Bildung von Yb*Ionen (erwartete Bindungsenergie 3 meV) in Stosen mit zustandsselektierten Ar(nd)-Rydbergatome zeigte im Bereich 21 n 3 keinen Hinweis auf die Existenz eines langlebigen Yb-Ions. In Kombination mit Abschatzungen zum Felddetachment negativer Ionen im elektrischen Feld des Quadrupolmassenspektrometers ergibt sich aus diesen Befunden die Aussage, das die Bindungsenergie von Yb-Ionen * falls sie uberhaupt existieren * geringer als 2 meV sein mus. Die Resultate dieser Arbeit konnten die scharfe Resonanz fur Ca-Bildung bei n = 23.9, die von McLaughlin und Duquette beobachtet wurde, nicht reproduzieren. Die nach dem Resonanzmodell von I. I. Fabrikant vorhergesagte Bildung negativer Ca*Ionen bei EA(Ca) E!,(Ne(nl)) wurde nicht bestatigt. Das beobachtete resonanzartige Verhalten des Ratenkoeffizienten fur die Bildung von Ca und Sr in Stosen mit zustandsselektierten Rydberg-Atomen ist ahnlich mit den Ergebnissen fur die Bildung dipolgebundener molekularer Anionen. Dieses Verhalten kann durch ein Kurvenkreuzungsmodell oder eine modifizierte adiabatische Theorie beschrieben werden. Quantitativ ergibt sich aus KKM-Rechnungen folgende Relation zwischen der Bindungsenergie EA im Bereich 2-100 meV und der Position des Maximums n des Ratenkoeffizienten fur die Bildung schwachgebundener atomarer negativer Ionen: n = (225738 meV/ EA) bzw. EA = 225738 meV/(n).
Nach der Quantenphysik wird eine elektromagnetische Welle dann abgestrahlt, wenn ein System, z.B. ein Atom, aus einem angeregten Zustand (excited state) in einen energetisch tiefer liegenden Zustand, z.B. den Grundzustand (ground state), d.h. den tiefsten, stabilen Energiezustand, übergeht. Die Frequenz f der Welle folgt aus der Beziehung f = ΔE/h wobei h die Planck-Konstante (s.A.1, S.580) und ΔE den Energieunterschied zwischen den beiden Zuständen bezeichnet. Die Dauer τ des Emissionsvorgangs nennt man auch mittlere Lebensdauer (mean life time) des angeregten Zustandes. Mit den Methoden der Quantenphysik ist es möglich, sowohl die Energiedifferenz ΔE als auch die zugehörige Lebensdauer τ zu berechnen. Wir nehmen diese Größen hier als gegeben an. Aus τ ergibt sich mit der Lichtgeschwindigkeit c für die Länge λc des Wellenzuges (Kohärenzlänge, coherence length) 478 lc=cτ und für die Halbwertsbreite der zugehörigen Spektrallinie 479 Δf≈τ1. .