Abstract Innerhalb weniger Jahre hat sich im Rahmen der nichtlinearen Optik ein Spezialgebiet entwickelt, das sich mit Phänomenen der sogenannten optischen Bistabilität befaßt [1]. Jedes optische System, das zwei verschiedene stationäre Transmissionszustände für dieselbe Eingangsintensität hat, kann optisch bistabil genannt werden. Notwendige Voraussetzung für das Auftreten von optischer Bistabilität ist eine Abhängigkeit der Transmission des betrachteten Systems von der Intensität am Ausgang (Ausgangsintensität). Erfolgt die hierfür benötigte Rückkopplung rein optisch, spricht man von intrinsischen Systemen; ist das System über einen elektronischen Wandler rückgekoppelt, so nennt man es hybrid. Je nach Art der ausgenutzten Nichtlinearität unterscheidet man darüber hinaus zwischen absorptiver und dispersiver optischer Bistabilität. Aus Platzgründen wollen wir hier nur auf sogenannte passive intrinsische Systeme eingehen, die im Gegensatz zu aktiven Systemen kein (besetzungs‐) invertiertes Medium enthalten. Da sich optisch bistabile Systeme analog zu Transistoren, Schmitt‐Triggern und Gattern der Elektronik aufbauen lassen, diesen aber an Geschwindigkeit weit überlegen sein können, sind rein optische Rechner mit gegenüber heutigen Systemen um Größenordnungen gesteigerter Leistungsfähigkeit vorstellbar. Im folgenden wird über die Grundlagen des Phänomens optische Bistabilität sowie über einige Experimente und Anwendungen berichtet.
Abstract Innerhalb weniger Jahre hat sich im Rahmen der nichtlinearen Optik ein Spezialgebiet entwickelt, das sich mit Phänomenen der sogenannten optischen Bistabilität befaßt [1]. Jedes optische System, das zwei verschiedene stationäre Transmissionszustände für dieselbe Eingangsintensität hat, kann optisch bistabil genannt werden. Notwendige Voraussetzung für das Auftreten von optischer Bistabilität ist eine Abhängigkeit der Transmission des betrachteten Systems von der Intensität am Ausgang (Ausgangsintensität). Erfolgt die hierfür benötigte Rückkopplung rein optisch, spricht man von intrinsischen Systemen; ist das System über einen elektronischen Wandler rückgekoppelt, so nennt man es hybrid. Je nach Art der ausgenutzten Nichtlinearität unterscheidet man darüber hinaus zwischen absorptiver und dispersiver optischer Bistabilität. Aus Platzgründen wollen wir hier nur auf sogenannte passive intrinsische Systeme eingehen, die im Gegensatz zu aktiven Systemen kein (besetzungs‐) invertiertes Medium enthalten. Da sich optisch bistabile Systeme analog zu Transistoren, Schmitt‐Triggern und Gattern der Elektronik aufbauen lassen, diesen aber an Geschwindigkeit weit überlegen sein können, sind rein optische Rechner mit gegenüber heutigen Systemen um Größenordnungen gesteigerter Leistungsfähigkeit vorstellbar. Im folgenden wird über die Grundlagen des Phänomens optische Bistabilität sowie über einige Experimente und Anwendungen berichtet.
Die Magnetische Kernspinresonanz (NMR) ist eine etablierte und vielseitige spektroskopische Methode. Sie nutzt Kernspins als Sonden, um Informationen über die Struktur und Dynamik ihrer Umgebung und die durch diese verursachten Felder und Wechselwirkungen zu erlangen. Die Anwendbarkeit der konventionellen NMR ist jedoch wegen der geringen Empfindlichkeit auf Proben mit mindestens etwa 1018 Spins beschränkt. In vielen Systemen koppeln die Kernspins an die elektronischen Freiheitsgrade, und es bietet sich somit die Möglichkeit, einerseits durch Licht-Einstrahlung die Polarisation zu erhöhen, und andererseits die NMR optisch nachzuweisen. Die dadurch erreichte höhere Sensitivität ermöglicht in dieser Arbeit Messungen an etwa 109 Spins und im Extremfall den Nachweis von NMR an einzelnen Molekülen. Mit der optischen Anregung bzw. dem optischen Nachweis ergibt sich eine zusätzliche Selektivität: durch Fokussierung des Lasers eine räumliche und eine spektrale durch die Wahl der Wellenlänge. Weitere Vorteile sind die meist höhere Durchführungsgeschwindigkeit und die Möglichkeit, elektronisch angeregte Zustände zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich vor allem auf die Untersuchung und Erweiterung der kohärenten Ramanstreuung (CRS) zum optischen Heterodyn-Nachweis von NMR. Die meisten vorgestellten Experimente wurden an einem mit Praseodym dotierten Yttrium Aluminium Perovskit (YAlO 3)-Kristall durchgeführt. Diese Probe ist gut untersucht und eignet sich daher als Modellsystem für neue bzw. weiterentwickelte Experimente. Sie wird im ersten Teil des Grundlagenkapitels beschrieben. Der zweite Teil widmet sich den in den verschiedenen Versuchsaufbauten häufig verwendeten Komponenten. Für einige Experimente wurde der verwendete Farbstofflaser weiter aktiv frequenzstabilisiert. Die im zweiten Kapitel beschriebenen Lochbrennexperimente erhalten dadurch eine deutlich erhöhte Auflösung, durch die alle Löcher und Antilöcher getrennt gemessen werden können. Die Anpassung an ein einfaches Modell ermöglicht die Bestimmung des relativen Winkels zwischen den Quadrupol-Hauptachsen des elektronischen Grund- und angeregten Zustands. Durch die zeitabhängige Aufnahme der Loch- und Antilochtiefen können die longitudinalen Relaxationsraten im Grundzustand ermittelt werden, ohne wie bisher einzelne Übergänge mit einer leistungsstarken Radiofrequenz sättigen zu müssen. Kapitel 3 befaßt sich mit der kohärenten Ramanstreuung. Die theoretische Beschreibung leitet die wichtigsten Abhängigkeiten des Signals her und berücksichtigt einen bisher vernachlässigten Beitrag, der bei den gepulsten Experimenten zum Teil deutliche Anteile am Signal zu haben scheint. Besondere Beachtung finden auch die Signalbeiträge der in den inhomogen verbreiterten Übergängen verteilten Ionen. Das Kapitel beschreibt weiterhin eine neue Nachweismethode für die kohärente Ramanstreuung, die Super-Heterodyn-Detektion, mit der nicht nur die Amplituden, sondern auch die Frequenzmodulation des Ramansignals gemessen werden kann und damit die Stokes- und anti-Stokes-Anteile getrennt ermittelt werden können. Die beobachtete Symmetrie zwischen Stokes- und anti-Stokes-gestreutem Ramanlicht kann mit einem zusätzlichen frequenzverschobenen Pumplaserstrahl gebrochen werden, indem einer der beiden Anteile gezielt invertiert bzw. verstärkt wird. Eine mögliche Erweiterung der Anwendbarkeit der kohärenten Ramanstreuung auf Systeme, in denen nicht alle am herkömmlichen Raman-Experiment beteiligten Übergänge erlaubt sind, wird in Kapitel 4 beschrieben. Durch Hinzunahme eines vierten Zustands und Anregung mittels einer zweiten Radiofrequenz wird die Kohärenz in einen weiteren erlaubten Übergang transferiert. Eine experimentelle Möglichkeit des Nachweises wird vorgestellt. Zwecks Maximierung der in der theoretischen Beschreibung dieses Experiments abgeschätzten kleinen Signalgröße, wird das herkömmliche Ramansignal im Grund- und angeregten Zustand in Abhängigkeit von verschiedenen Parametern untersucht, um die für das sogenannte Doppel-RF-Experiment optimalen Parameter zu bestimmen. Das letzte Kapitel beschreibt Raman-Heterodyn-Experimente mit gepulster Radiofrequenzanregung. Hier wird der Einfluß der erhöhten Frequenzstabilität des Lasers deutlich. Durch sie wird die Messung von Spin-Echos im elektronisch angeregten Zustand erst ermöglicht, und es ergibt sich im Vergleich zu bisherigen Messungen und Literaturwerten eine dreimal so lange transversale Relaxationszeit T2 im Grundzustand. Im zweiten Teil des Kapitels werden die Versuche beschrieben, die durchgeführt wurden, um das Doppel-RF-Signal mit gepulster Anregung nachzuweisen.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
Abstract Der kürzlich von Glauber entwickelte quantenmechanische Formalismus zur Beschreibung des von optischen Lichtquellen ausgestrahlten Lichtes wird auf zwei optische Schwebungsexperimente angewandt. Es handelt sich dabei um die Beobachtung optischer Schwebungsfrequenzen im Photostrom, wenn das auf die Photokathode fallende Licht a) aus zwei inkohärenten Lichtstrahlen verschiedener Frequenz besteht (das Forrester‐Experiment zum Nachweis optischer Schwebungen zwischen unabhängig erzeugten Lichtstrahlen) und b) sich aus zwei kohärenten Teilstrahlen zusammensetzt, deren Wegunterschied viel größer ist als die durch die natürliche Linienbreite definierte Kohärenzlänge (die von Givens vorgeschlagene Abänderung des Alford‐Gold‐Experimentes). Wird im Fall b) eine Schwebungskomponente des Photostroms mit einer im Vergleich zur natürlichen Linienbreite des Lichtes großen Genauigkeit ausgesiebt, dann ist das Auftreten einer Interferenzstruktur (bedingt durch elektrische Interferenzen im Schwingkreis) in der Intensität dieser Schwebungskomponente zu erwarten (Maxima und Minima in Abhängigkeit vom Wegunterschied der Teilstrahlen). — Die erhaltenen Resultate stehen im Einklang mit den bereits vorliegenden Ergebnissen klassischer Rechnungen.
Der auf der quantenmechanischen Interferenz von Absorptionsamplituden beruhende Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) gestattet die Transmission von Licht durch sonst für resonante optische Felder undurchlässige atomare Medien. Mit diesem Phänomen geht eine drastische Reduktion der Gruppengeschwindigkeit einher, welche mehrere Größenordnungen geringer sein kann als die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Mit der langsamen Ausbreitung des Lichtfeldes werden Quasiteilchen, die sogenannten Dunkelzustandspolaritonen, assoziiert, welche eine Überlagerung atomarer Spinwellenanteile und photonischer Komponenten darstellen. In der vorliegenden Arbeit werden die Eigenschaften dieser Quasiteilchen in kohärent präparierten Medien unter dem Einfluß der Lichtspeicherung, einer Technik zur reversiblen Übertragung optischer Information in den kollektiven kohärenten Zustand eines atomaren Ensembles, untersucht. Es wird gezeigt, dass bei der Speicherung von Licht in Dreiniveausystemen mit zwei stabilen Grundzuständen, den sogenannten Lambda-Systemen, eine starke Verschiebung der optischen Trägerfrequenz in Richtung der Zweiphotonenresonanz auftritt, sobald die atomare Kohärenz in Photonen der neu erzeugten Signalfeldmode rücktransformiert wird. Es wird erwartet, dass dieser Effekt für beliebige Werte der Zweiphotonenverstimmung des eingestrahlten Signalfeldes innerhalb des Transparenzfensters einer Dunkelresonanz und für beliebige Ausrichtungen der Signalfelder bezüglich des Kontrollstrahls gültig ist. Für den im Experiment untersuchten Spezialfall kopropagierender optischer Felder wurde im Rahmen der Fehlergrenzen die erwartete Anpassung an die atomare Übergangsfrequenz zwischen den Grundzuständen beobachtet. Dieser nichtdissipative Effekt kann zur Vermessung der Energiedifferenz zwischen den Grundzuständen herangezogen werden, ohne dass eine genaue Kenntnis der optischen Frequenz des Signalfeldes erforderlich ist. Das demonstrierte Verfahren stellt einen neuartigen Ansatz für die Raman-Spektroskopie dar, welcher sich auch auf den Fall von Zweiphotonenübergängen in Systemen mit einer leiterartigen Kopplung übertragen lassen sollte. Das beschriebene spektroskopische Verfahren kann prinzipiell auch für nichtklassische Lichtzustände wie gequetschtes Licht und für einzelne Photonen angewendet werden. Da der Quantenzustand von der Prozedur nicht beeinträchtigt wird, könnten dadurch Möglichkeiten für Messungen atomarer Übergangsfrequenzen und von Magnetfeldern mit quantenlimitierter Genauigkeit eröffnet werden. Des Weiteren wurde im Rahmen dieser Arbeit die simultane Speicherung von zwei optischen Signalfeldmoden in einem aus Vierniveauatomen bestehenden Medium mit Dreibeinkopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass die Speicherung von Dunkelzustandspolaritonen mit einer internen Zweiniveaustruktur, welche den entgegensetzt zueinander zirkular polarisierten optischen Signalfeldern zugeordnet werden, mittels Abbildung auf Spinwellenkohärenzen des atomaren Ensembles möglich ist. Der Nachweis, dass die optische Schwebungsfrequenz der Signalfelder nach der Speicherung durch die Übergangsfrequenz der Zeeman-Subniveaus des Grundzustands bestimmt wird, bestätigt den im Dreiniveausystem beobachteten Effekt der Frequenzanpassung. Die bei der Speicherung von Licht auftretende Frequenzanpassung ist auch im Hinblick auf Anwendungen im Zusammenhang mit der räumlichen Manipulation von Licht in Medien unter den Bedingungen der elektromagnetisch induzierten Transparenz von Interesse. In diesem Zusammenhang wurde experimentell die auf Phasenaufprägung zurückgeführte Ablenkung von Signalstrahlpulsen während der Speicherungsphase in Anwesenheit eines inhomogenen Magnetfeldes untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Dispersion im Vergleich zur Stern-Gerlach-artigen Ablenkung in Experimenten mit kontinuierlich eingestrahlten Signalfeldern um mehrere Größenordnungen unterdrückt wird. Das durchgeführte Experiment lässt sich als grundsätzliche Demonstration eines nichtdispersiven optischen Elements interpretieren und stellt einen Ansatz zur Implementierung von optisch kontrollierten Linsen, Deflektoren oder adaptiven Optiken dar. Systeme mit einer sehr niedrigen Grundzustandsdekohärenz, die lange Speicherungsphasen ermöglichen, könnten sich außerdem für den Einsatz als magnetische Gradiometer eignen. Derart aufgebaute Vorrichtungen könnten in Zukunft ebenso von Speicherungstechniken für nichtklassische Lichtzustände profitieren wie Magnetometer oder Atomuhren auf Basis der Frequenzanpassung. Anwendungen im Bereich der Quantenspeicherung sind ebenfalls denkbar, wo die demonstrierte Methode möglicherweise zur Adressierung paralleler Kanäle dienen könnte. Eine Beschreibung aktuell durchgeführter, noch nicht abgeschlossener, Experimente, die auf den Nachweis des Aharonov-Casher-Effekts für langsames Licht abzielen, ist Gegenstand des abschließenden Teils dieser Arbeit. Erste Ergebnisse, die mit Dunkelzustandspolaritonen im Dreibeinsystem erzielt wurden, werden vorgestellt und im Hinblick auf die Vorhersagen eines theoretischen Modells diskutiert.
In dieser Arbeit werden mehrere Implementierungen optischer Quantennetzwerke vorgestellt, die sowohl räumliches als auch zeitliches Multiplexing einsetzen, um Propagation zu realisieren, die als diskrete zeitliche Quantenirrfahrten (englisch: discrete time quantum walks) identifizierbar sind. Darüber hinaus befassen wir uns mit der Präparation der Photonzustände sowie deren Detektion. Je nach verwendetem System bestehen die Eingangszustände entweder aus kohärenten Lichtpulsen oder aus einzelnen Photonen, die durch einen parametrischen Fluoreszenzprozess (englisch: spontaneous parametric down-conversion) in einem dispersionsoptimierten, nichtlinearen Medium erzeugt werden. Für die Detektion kommen sowohl modenaufgelöste Klickdetektion als auch ein vollständig ausgestattetes Tomographie-Setup zum Einsatz. Sowohl pfad- als auch zeitkodierte Plattformen sind vollständig rekonfigurierbar und können ein großes optisches Interferometer realisieren, das ihre Ein- und Ausgabemoden umfasst. In der pfadkodierten Plattform wird dies durch thermische Phasenschieber und Richtkoppler in einem integrierten Bauteil erreicht, während das zeitmultiplexierte System schnell schaltende elektrooptische modulatoren nutzt, um dynamisch auf den Polarisationsraum einzuwirken. Mit der räumlich multiplexten Plattform wurde eine ressourceneffiziente Methode zur Systemprogrammierung demonstriert, die den Bedarf an Detektionseinheiten und zusätzlichen Komponenten reduziert, um Ein- und Zwei-Photonen-Evolutionen zu realisieren. Mit beiden Plattformen konnten verlustinduzierte Effekte in Quantenirrfahrten von zwei Photonen untersucht werden, die mit einer externen Umgebung gekoppelt sind. Darüber hinaus wurde mit der zeitkodierten Plattform die Verschränkungsfähigkeit von Quantenirrfahrten untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, dass die Dynamik der Irrfahrt, kombiniert mit messungsinduzierten Nichtlinearitäten, in der Lage ist, Verschränkung zwischen den Polarisationen zweier Photonen zu erzeugen, die sich ursprünglich in einem separablen Zustand befanden. Die volle Programmierbarkeit des zeitmultiplexierten Aufbaus wurde schließlich genutzt, um die erste direkte Implementierung eines zeitkodierten Quanten-CNOT-Gatters zu realisieren. Für dieses Gatter konnte eine Leistungsfähigkeit von ≈ 94% im Vergleich zum erwarteten Verhalten nachgewiesen werden. Abschließend wurde gezeigt, dass das zeitmultiplexierte Setup zur Implementierung eines Quanten-Schaltkreises mit Ein- und Zwei-Qubit-Gattern geeignet ist, der die vier Bell-Zustände erzeugt.
Einer der bemerkenswertesten Aspekte der Bose-Einstein-Kondensation ist die natürliche Ausprägung von Korrelationen und langreichweitiger Ordnung in einem System, welches sich im thermischen Gleichgewicht befindet. Insbesondere gilt dies auch für das ideale Bose-Gas, in welchem sich im kondensierten Bereich bei Messung der Phase - beispielsweise in einem Interferenzexperiment - Kohärenz ohne jegliche Wechselwirkung zwischen den Gasteilchen ausbreitet. Dies steht im Gegensatz zu den meisten anderen Phasenübergängen, die ihrerseits eine Wechselwirkung zwischen den Teilchen verlangen, wie z.B. beim Übergang zum Ferromagnetismus. Das Auftreten der makroskopischen Phase des Bose-Einstein-Kondensats lässt sich mit dem Begriff der spontanen Symmetriebrechung erklären, einem Phänomen, das seinerseits keine Wechselwirkung erfordert. Gegenstand der vorliegenden Arbeit sind Untersuchungen der Dynamik und zeitlichen Intensitäts- und Phasenkorrelationen eines Bose-Einstein-kondensierten zweidimensionalen idealen Photonengases in einem optischen Farbstoff-Mikroresonator. Die Thermalisierung der Photonen erfolgt in gewissem Sinne ähnlich zur Schwarzkörperstrahlung: Absorptions- und Reemissionsprozesse stellen eine thermische Kopplung des Lichts an ein Wärmebad und Teilchenreservoir bestehend aus Farbstoffmolekülen bei Raumtemperatur her. Anders als beim Schwarzkörperstrahler ist die Dynamik der Photonen im Mikroresonator jedoch auf ihre transversalen Freiheitsgrade beschränkt, sodass die Photonenenergien im optischen Spektralbereich thermisch über die transversale Modenstruktur des Resonators verteilt werden. Die Energie-Impuls-Relation der Photonen zeigt zudem eine formale Analogie mit der Dispersionsrelation eines zweidimensionalen massiven Bose-Gases, das in einem harmonischen Fallenpotential eingesperrt ist. Im Farbstoff-Mikroresonator lassen sich Temperatur und chemisches Potential des zweidimensionalen Photonengases unabhängig voneinander einstellen. Oberhalb einer kritischen Photonenzahl kommt es zur Bose-Einstein-Kondensation mit einer makroskopischen Besetzung des Grundzustands. In einem ersten Schritt wurde die Thermalisierungsdynamik der Photonen an dem molekularen Wärmebad durch zeitaufgelöste Messungen der optischen Frequenzverteilung im Mikroresonator, sowie einer räumlichen Relaxierung der Photonen ins Fallenzentrum nachgewiesen. Ist der thermische Kontakt zu den Farbstoffmolekülen hinreichend stark, formiert sich das Photonengas innerhalb seiner Lebensdauer im Resonator zu einer thermischen Verteilung (Bose-Einstein-Verteilung). Oberhalb einer kritischen optischen Leistung kann auf diese Weise die Thermalisierung eines laserartigen, nicht-stationären Wellenpakets hin zu einem Bose-Einstein-Kondensat festgestellt werden. Zentrales Thema der vorliegenden Arbeit sind Messungen zur Physik der Teilchenzahlfluktuationen und der Phasenkohärenz eines Bose-Einstein-Kondensats aus Licht im großkanonischen statistischen Ensemble. Die Kopplung des Photonengases an das Reservoir aus Farbstoffmolekülen lässt neben dem Austausch von Energie auch effektiven Teilchenaustausch zu, was durch das großkanonische Ensemble beschrieben werden kann. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit konnte die Kopplung an das Teilchenreservoir experimentell bestätigt werden und erstmals eine Bose-Einstein-Kondensation im großkanonischen statistischen Ensemble beobachtet werden. Weiterhin konnte die zeitliche Kohärenz der Kondensatphase verifiziert werden. Im großkanonischen Bereich offenbaren sich diskrete Phasensprünge in der Wellenfunktion, anhand derer die spontane Symmetriebrechung bei der Kondensation in situ verfolgt werden konnte. Die Evidenzen für Thermalisierung und Phasenkohärenz lassen den Schluss zu, dass es sich bei der Bose-Einstein-Kondensation von Licht um einen Gleichgewichtsphasenübergang eines idealen Bose-Gases handelt, bei welchem die Symmetrie des Systems spontan gebrochen wird.