Abstract Optisch aktive Defekte in Diamant, sogenannte Farbzentren, sind attraktive Kandidaten für die Realisierung von Konzepten der Quanteninformation. Die kontrollierte Wechselwirkung solcher Farbzentren mit Lichtfeldern kann durch die Ankopplung an optische Resonatoren erleichtert werden. Unserer Gruppe an der Universität des Saarlandes ist es nun in einer Kooperation mit den Universitäten Augsburg, Kaiserslautern und Freiburg gelungen, optische Resonatoren im Nano‐ und Mikrometermaßstab direkt in einkristallinem Diamant herzustellen und die Kopplung von Farbzentren zu demonstrieren.
Abstract Optisch aktive Defekte in Diamant, sogenannte Farbzentren, sind attraktive Kandidaten für die Realisierung von Konzepten der Quanteninformation. Die kontrollierte Wechselwirkung solcher Farbzentren mit Lichtfeldern kann durch die Ankopplung an optische Resonatoren erleichtert werden. Unserer Gruppe an der Universität des Saarlandes ist es nun in einer Kooperation mit den Universitäten Augsburg, Kaiserslautern und Freiburg gelungen, optische Resonatoren im Nano‐ und Mikrometermaßstab direkt in einkristallinem Diamant herzustellen und die Kopplung von Farbzentren zu demonstrieren.
Quantennetzwerke versprechen eine Reihe aussichtsreicher Anwendungen, von Experimenten zu den Grundlagen der Quantenmechanik bis hin zum Zusammenschalten mehrerer Quantencomputer. Quanteninformation kann dabei mit Lichtteilchen über Glasfasern und einer optischen Schnittstelle zwischen lokalen Netzwerkknoten ausgetauscht werden. Unserem Team am niederländischen Forschungsinstitut QuTech ist es nun gelungen, mittels einer Spiegelkavität die optische Schnittstelle eines Farbzentrums zu verbessern und damit einen Schritt in Richtung leistungsfähigerer Quantennetzwerke zu machen.
In dieser Arbeit wird das Stickstoff-Fehlstellenzentrum (NV Zentrum) in Diamant als ein solcher Einzelphotonenemitter untersucht. Durch Benutzung eines hybriden Ansatzes werden hier NV Zentren in Diamantnanopartikeln in photonische Strukturen integriert. Zuerst wird eine aufnehmen-und-ablegen-Nanomanipulationstechnik mittels eines Rasterkraftmikroskops verwendet um einzelne NV Zentren an eine photonische Kristallkavität und eine optische Faser zu koppeln. Durch Kopplung an die photonische Kristallkavität wird die Emission der Nullphononenlinie des NV Zentrums um den Faktor 12.1 erhöht und durch Kopplung an die optische Faser entsteht eine direkt gekoppelte Einzelphotonenquelle hoher effektiver numerischer Apertur. Durch Kopplung an plamonische Wellenleiter können einzelne Oberflächenplasmon-Polaritonen nachgewiesen werden. Zweitens wird ein anderer Ansatz, die Entwicklung eines hybriden Materials, verfolgt. Hier sind die Nanodiamanten, anstatt sie auf die Strukturen von Interesse zu legen, von Anfang in dem Material enthalten, aus dem die Strukturen hergestellt werden. Mittels direktem Zweiphotonen-Laserschreiben ist es dann möglich, Kombinationen aus chipintegrierten Wellenleitern, Resonatoren und Einzelphotonenemittern zu zeigen. Um mehr über die Dynamik von NV Zentren in Nanodiamant zu erfahren und Wege zu ihrer Verbesserung zu finden, wird die Dynamik der Nullphononenlinie des NV Zentrums mittels eines Photonenkorrelationsinterferometers untersucht. Zusätzlich zu Techniken zur Herstellung photonischer und plasmonischer Strukturen werden auch Methoden zu ihrer Charakterisierung benötigt. Hier für kann es ausgenutzt werden, dass das NV Zentrum weiter nicht nur ein Einzelphotonenemitters ist, sondern es ebenso als Sensor verwendet werden kann. Das NV Zentrum wird hier verwendet, um die lokale optische Zustandsdichte in einem Rastersondenverfahren zu messen, was die Technik der dreidimensionalen Quantenemitter Fluoreszenzlebensdauermikroskopie einführt.
Abstract Fragen der Photonenstatik von Lichtquellen sind in der Quantenoptik in den letzten Jahren sehr intensiv untersucht worden. Von besonderem Interesse ist dabei die Erzeugung der sogenannten nichtklassischen Strahlung. Diese ist nur bei einer quantenmechanischen Behandlung des Strahlungsfeldes erlaubt und kann nicht durch ein klassisches elektromagnetisches Feld dargestellt werden. Im Photonenbild entspricht der nichtklassischen Strahlung eine gleichmäßige Folge von Photonen. Ein solcher Lichtstrahl ist für die optische Kommunikation von sehr großem Interesse, da ein Optimum an Information übertragen werden kann; außerdem sind die Intensitätsschwankungen minimal. Aus diesem Grunde ist die Untersuchung der Bedingungen, die zur Erzeugung des nichtklassischen Lichtes führen, von großer Bedeutung. Es zeigt sich, daß die Herstellung der Strahlung in einem Maser/Laser dann möglich ist, wenn die Verluste außerordentlich klein gehalten werden; außerdem müssen die Energieaustauschprozesse zwischen Strahlungsfeld und Atomen sehr genau kontrolliert werden, so daß hierbei keine zusätzlichen Photonen verloren gehen. Diese Prozesse sind von grundsätzlichem Interesse, da sie eine Messung von Strahlungsfeldern erlauben, ohne daß dabei Photonen vernichtet werden, wie es normalerweise der Fall ist.
Quantentechnologien aller Art, wie Quantencomputer und Quantensensoren, entwickeln sich rasant fort. Daraus resultiert ein großes technologisches Bedürfnis, Quanteninformationen zwischen solchen lokalen Systemen über große Distanzen hinweg auszutauschen. Hierfür benötigt man effiziente Quanten-Netzwerkschnittstellen, die es erlauben Quanteninformationen auf Photonen zu übertragen. Optisch aktive Defektzentren und dotierte Ionen in Festkörpern sind ideale Kandidaten für solche Quanten-Netzwerkschnittstellen, da sie sowohl über einen langlebigen und kohärenten Spin-Freiheitsgrad, als auch kohärente optische Übergange verfügen. Um die optischen Übergänge effizient zu machen und auf diese Weise hohe Kommunikationsraten zu erzielen, müssen diese photonisch verstärkt werden. Dies kann durch die Kopplung an faserbasierte Fabry-Pérot Mikroresonatoren hoher Güte erzielt werden. Diese Arbeit untersucht die Eignung von Ytterbiumionen sowie Defektzentren in Siliziumkarbid als Quantennetzwerkschnittstellen in solch einer resonatorbasierten Geometrie. Zu Beginn werden Ytterbiumdotanden in nanoskaligen Kristallen spektroskopisch untersucht. Diese zeigen schmale Ensemble-Linienbreiten bei kryogenen Temperaturen. Mit Hilfe von Sättigungspektroskopie wurde zum ersten Mal für dieses Material eine Obergrenze für die optische Linienbreite eines einzelnen Ions von 5 MHz bestimmt. Zudem wurde gezeigt, dass sich diese Nanokristalle in einen faserbasierten Resonatoraufbau integrieren lassen, der optische Spektroskopie erlaubt. Anschließend wurden die optischen Eigenschaften von Ytterbiumionen in verschiedenen organischen Molekülen charakterisiert. Diese unterscheiden sich teilweise deutlich voneinander. Durch einen systematischen Vergleich wurde versucht, diese Variationen durch die molekulare Struktur zu erklären. Insbesondere für die nichtradiative Zerfallsrate wurden dabei erste Korrelationen gefunden. Schließlich wurden Experimente an Farbzentren in Siliziumkarbid in einem kryogenen Resonatorsystem durchgeführt. Dafür wurde eine wenige Mikrometer dicke Membran aus Siliziumkarbid in einen faserbasierten Hohlraumresonator integriert. Das Resonatorsystem wurde sorgfältig charakterisiert und für gut geeignet befunden, da nur minimale Verluste durch die Membran entstanden. Durch die hohe spektrale Selektivität des Resonator konnten die kohärenten Übergänge einzelner Farbzentren bei kryogenen Temperaturen aufgelöst werden, was durch Analyse der Photonenstatistik verifiziert wurde. Schließlich wurde die Purcell-Verstärkung anhand einer verstimmungsabhängigen Lebenszeitmessung bestimmt. Durch die Kopplung an den Resonator wird der kohärente Übergang eines einzelnen Farbzentrums bis zu 13-fach verstärkt, was zu einer hohen Rate an kohärenten Einzelphotonen führt.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.