Abstract Da die Energie U und die elektrische Feldstärke (𝔈 eines (quantisierten) elektromagnetischen Feldes nicht gleichzeitig scharf sein können, ist unter einem kohärenten Zustand des Feldes ein solcher zu verstehen, bei dem sowohl U als auch 𝔈 möglichst wenig streuen. Unter der Annahme, daß nur eine Eigenschwingung des Feldes angeregt ist, werden die Unschärfen (der Querstrich bedeutet Mittelung über die Zeit t) vor und nach der induzierten Emission eines Photons berechnet, und zwar für den Fall eines kohärenten und eines (vollständig) inkohärenten induzierenden Feldes. In beiden Fällen vergrößert die induzierte Emission σ um den Betrag δσ = σ/2 N (N mittlere Zahl der vorhandenen Photonen). δσ ist viel kleiner für ein kohärentes als für ein inkohärentes Feld, weil dasselbe für σ selbst gilt. In diesem Sinn kann die induzierte Strahlung als kohärent zur induzierenden (kohärenten) Strahlung bezeichnet werden.
Abstract Da die Energie U und die elektrische Feldstärke (𝔈 eines (quantisierten) elektromagnetischen Feldes nicht gleichzeitig scharf sein können, ist unter einem kohärenten Zustand des Feldes ein solcher zu verstehen, bei dem sowohl U als auch 𝔈 möglichst wenig streuen. Unter der Annahme, daß nur eine Eigenschwingung des Feldes angeregt ist, werden die Unschärfen (der Querstrich bedeutet Mittelung über die Zeit t) vor und nach der induzierten Emission eines Photons berechnet, und zwar für den Fall eines kohärenten und eines (vollständig) inkohärenten induzierenden Feldes. In beiden Fällen vergrößert die induzierte Emission σ um den Betrag δσ = σ/2 N (N mittlere Zahl der vorhandenen Photonen). δσ ist viel kleiner für ein kohärentes als für ein inkohärentes Feld, weil dasselbe für σ selbst gilt. In diesem Sinn kann die induzierte Strahlung als kohärent zur induzierenden (kohärenten) Strahlung bezeichnet werden.
Abstract Es wird die Änderung des Kohärenzgrades eines — in einer einzigen Eigenschwingung angeregten — im Sinne der Quantenelektrodynamik maximal kohärenten Zustandes des Strahlungsfeldes bei Absorption (durch ein einziges Atom) untersucht. Die Rechnung wird einmal in störungstheoretischer Näherung für kurze Zeiten und zum anderen unter Weglassung der den Energiesatz verletzenden Matrixelemente des Störoperators für beliebige Zeiten durchgeführt. Für kleine Zeiten bleibt die Kohärenz bei Absorption erhalten, für größere Zeiten tritt eine sehr geringe Kohärenzverminderung ein. Auch für den Fall, daß eine sehr große Zahl von Absorptionen nacheinander stattfindet, ist keine wesentliche Kohärenzverschlechterung zu erwarten. Für die elastische Streuung wird in störungstheoretischer Näherung gezeigt, daß die einfallende (quantenmechanisch) kohärente Welle durch die Streuung keinen Verlust an Kohärenz erleidet und daß sämtliche Streuwellen ebenfalls kohärent sind. Außerdem ergibt die Rechnung, daß die aus einer (quantenmechanisch) kohärenten Primärstrahlung entstehenden Streustrahlen im quantenmechanischen Sinne voneinander unabhängig sind.
Abstract Fragen der Photonenstatik von Lichtquellen sind in der Quantenoptik in den letzten Jahren sehr intensiv untersucht worden. Von besonderem Interesse ist dabei die Erzeugung der sogenannten nichtklassischen Strahlung. Diese ist nur bei einer quantenmechanischen Behandlung des Strahlungsfeldes erlaubt und kann nicht durch ein klassisches elektromagnetisches Feld dargestellt werden. Im Photonenbild entspricht der nichtklassischen Strahlung eine gleichmäßige Folge von Photonen. Ein solcher Lichtstrahl ist für die optische Kommunikation von sehr großem Interesse, da ein Optimum an Information übertragen werden kann; außerdem sind die Intensitätsschwankungen minimal. Aus diesem Grunde ist die Untersuchung der Bedingungen, die zur Erzeugung des nichtklassischen Lichtes führen, von großer Bedeutung. Es zeigt sich, daß die Herstellung der Strahlung in einem Maser/Laser dann möglich ist, wenn die Verluste außerordentlich klein gehalten werden; außerdem müssen die Energieaustauschprozesse zwischen Strahlungsfeld und Atomen sehr genau kontrolliert werden, so daß hierbei keine zusätzlichen Photonen verloren gehen. Diese Prozesse sind von grundsätzlichem Interesse, da sie eine Messung von Strahlungsfeldern erlauben, ohne daß dabei Photonen vernichtet werden, wie es normalerweise der Fall ist.
Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Realisierung und Untersuchung optoelektronischer Bauelemente, welche nach einem elektrischen Impuls entweder genau ein einzelnes, polarisiertes Photon oder ein verschränktes Photonenpaar emittieren. Solche Emitterstrukturen werden als Q-Bit-Quellen bezeichnet. Eines der interessantesten Anwendungsgebiete einer solchen Q-Bit-Quelle ist die Quantenkryptographie, wobei hierfür sowohl einzelne linear polarisierte Photonen als auch verschränkte Photonenpaare hervorragend geeignet sind. In Hinblick auf die Entwicklung einer praxisrelevanten Emitterstruktur wurde im Rahmen dieser Arbeit ein quantenpunktbasierter Realisierungsansatz gewählt, dessen wesentliche Elemente erfolgreich patentiert werden konnten. Die für die Umsetzung des Gesamtkonzeptes dieser Arbeit entscheidende Herausforderung bestand zunächst darin, eine geeignete Bauelementstruktur zu entwickeln, mit der ein einzelner Quantenpunkt aus einem selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktensemble elektrisch selektiert werden kann. Mit der erfolgreichen Umsetzung dieses Bauelementtyps konnte erstmals die gezielte elektrische Ansteuerung der elektronischen Zustände eines einzelnen Quantenpunktes demonstriert werden. Da die Emission der Photonen in diesem ersten Ansatz ungerichtet in den vollen Raumwinkel erfolgt, ist die Anzahl der Photonen in einem akzeptablen Abstrahlwinkel trotz einer hohen internen Quanteneffizienz von ca. 20% sehr gering. Somit konzentrierte sich das weitere Vorgehen konsequenterweise auf die Steigerung der externen Quanteneffizienz. Durch die Einbettung des, idealerweise einzelnen, elektrisch gepumpten Quantenpunktes in eine Mikrokavität, kann sowohl die Emissionsrichtung der generierten Photonen als auch der Emissionsprozess des Quantenpunktes selbst beeinflusst werden. Die hierzu entwickelte oberflächenemittierende Bauelementstruktur ähnelt dabei in ihrem prinzipiellen Aufbau einer Resonant-Cavity-LED. Bei der Herstellung kavitätsbasierter Strukturen war die Bauelementmodellierung auf Grund der Komplexität ein unverzichtbares Element des Entwicklungsprozesses. Um den Zusammenhang zwischen konkreten Bauelementeigenschaften und einem dreidimensionalen Schichtsystem mit definierten Materialkompositionen, Dotierungsprofilen, lateralen und vertikalen Strukturausdehnungen herzustellen, wurde die Methode der Eigenmoden-Expansion verwendet, um ein funktionstüchtiges Design zu entwickeln. Das im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Design konnte technologisch erfolgreich umgesetzt werden. Die Auskoppeleffizienz dieser, auf einer Resonant-Cavity-LED basierenden, Q-Bit-Quelle lag erwartungsgemäß weit über der des ersten Bauelementansatzes (etwa um einen Faktor 20). Mit dem hergestellten Bauelement konnte erstmals eine Einzelphotonen-Pulsfolge mit einer Frequenz von über 1GHz generiert werden. Damit ist die hier entwickelte Q-Bit-Quelle die bis dato mit Abstand schnellste elektrisch gepumpte, halbleiterbauelementbasierte Einzelphotonenquelle weltweit.
ZusammenfassungIn den Teilen I und II haben wir die Quantentheorie von Systemen mit endlich vielen Freiheitsgraden kennengelernt. Dabei kamen auch elektromagnetische Felder, also Systeme mit unendlich vielen Freiheitsgraden, vor. Diese wurden jedoch als gegebene klassische Felder behandelt, deren Freiheitsgrade überhaupt nicht in die Theorie eingebracht wurden. Deshalb konnte auch die spontane Emission von Licht bei einem quantenmechanischen Übergang eines Atoms nicht beschrieben werden; hierbei werden ja Freiheitsgrade des elektromagnetischen Feldes angeregt. Schon bei klassischer Behandlung existieren Felder auch ohne Ankopplung an andere Systeme, sie sind selbst Träger von Energie, Impuls und Drehimpuls. Wenn nun ein mechanisches System an die Felder gekoppelt und den Regeln der Quantentheorie unterworfen wird, so muß z. B. bei Änderung des Drehimpulses des Feldes auch das Feld quantisiert werden, um nicht in Widerspruch zum gequantelten Drehimpuls des mechanischen Systems zu geraten. Eine Quantentheorie ist daher erst dann eine unter Umständen brauchbare Theorie, wenn sie die Felder in die quantentheoretische Beschreibung konsistent einbezieht.
Als erste kommerziell verfugbare Technologie der Quanteninformation ermoglicht die Quanten-Schlusselverteilung eine sichere Datenubertragung indem einzelne Photonen oder quantenmechanisch verschrankte Photonenpaare zur Erzeugung eines Schlussels verwendet werden. Die hierfur benotigten nicht-klassischen Photonen-Zustande konnen durch Halbleiter-Quantenpunkte erzeugt werden. Im Gegensatz zu anderen Quanten-Emittern wie isolierten Atomen, organischen Molekulen oder Fehlstellen in Diamantnanokristallen bieten diese zudem den Vorteil, direkt in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integriert werden zu konnen. Quantenpunkte sind somit pradestiniert fur die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Bauelemente auf einer skalierbaren Technologieplattform.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit die Eigenschaften elektrisch gepumpter Quantenpunkt-Mikrostrukturen untersucht. Als optisch aktives Medium dienen dabei selbstorganisierte InAs/GaAs-Quantenpunkte. Die Zielsetzung ist die Erzeugung nicht-klassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation, wobei ein besonderer Fokus auf dem elektrischen Betrieb der entsprechenden Quantenlichtquellen liegt. Dabei werden sowohl ausgepragte Resonatoreffekte im Regime der schwachen Licht-Materie-Wechselwirkung ausgenutzt, um helle Einzelphotonenquellen zu realisieren, als auch die Eigenschaften korrelierter Photonenpaare zweier spektral separierter Quantenpunkt-Zustande analysiert. Als Untersuchungsmethode wird in erster Linie die spektral und zeitlich hochauflosende Mikro-Lumineszenz-Spektroskopie bei kryogenen Temperaturen eingesetzt. Zudem erfolgen Experimente zur Photonenstatistik anhand von Messungen der Auto- sowie Kreuzkorrelationsfunktion zweiter Ordnung. Wie im Folgenden aufgefuhrt, gelingt dabei der Bogenschlag von grundlegenden Untersuchungen an Quantenpunkt-Mikrostrukturen bis hin zur erstmaligen Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in realistischen Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung auserhalb einer geschutzten Laborumgebung.
Elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen:
Fur die Erzeugung elektrisch getriggerter, einzelner Photonen wurden Quantenpunkte in Mikroresonatoren eingebettet. Diese basieren auf dotierten, zylindrischen Fabry-Perot Mikrosaulenresonatoren, deren Design bezuglich der Photonen-Auskoppeleffizienz optimiert wurde. […] Anhand von Messungen zur Photonenstatistik konnte fur diese spektral resonant gekoppelten Quantenpunkt-Mikroresonatorsysteme sowohl unter kontinuierlicher- als auch unter gepulst-elektrischer Anregung Einzelphotonen-Emission nachgewiesen werden. […] Anhand einer eingehenden Analyse der Emissionsraten sowie der elektrischen Injektionseffizienzen bei Anregungs-Repetitionsraten von bis zu 220 MHz konnte gezeigt werden, dass die untersuchten Mikroresonatoren zudem als auserst effiziente, elektrisch getriggerte Einzelphotonenquellen eingesetzt werden konnen. Sowohl bezuglich der Einzelphotonen-Emissionsraten von bis zu (47,0+/-6,9) MHz als auch der Gesamteffizienz der Bauteile bis hin zu (34+/-7) % konnten dabei Rekordwerte erzielt werden.
Korrelierte Photonenpaare elektrisch gepumpter Quantenpunkte:
[…]
Quanten-Schlusselverteilung mit elektrisch getriggerten Einzelphotonenquellen:
Ausgehend von den grundlegenden Untersuchungen dieser Arbeit, erfolgte die erstmalige Implementierung elektrisch getriggerter Quantenpunkt-Einzelphotonenquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung. Basierend auf den eingehend analysierten Quantenpunkt-Mikroresonatoren, wurden dabei zwei Experimente in Freistrahloptik mit unterschiedlichen Ubertragungsdistanzen durchgefuhrt. In beiden Fallen wurde ein BB84-Protokoll nachgeahmt, indem auf die einzelnen Photonen eine feststehende Abfolge von vier unterschiedlichen Polarisationszustanden aufmoduliert wurde. Das erste Experiment, durchgefuhrt im Labormasstab in Wurzburg, basierte auf einem Quantenkanal mit einer Lange von etwa 40 cm und arbeitete bei einer Taktrate von 183 MHz. Die hochste dabei erzielte ausgesiebte Schlusselrate (engl. sifted-key rate) betrug 35,4 kbit/s bei einem Quanten-Bitfehlerverhaltnis (QBER) von 3,8 %. Der Einzelphotonen-Charakter der Emission innerhalb des Quantenkanals konnte jeweils eindeutig nachgewiesen werden […].
Das zweite Experiment zur Quanten-Schlusselverteilung wurde mittels zweier Teleskope uber eine Distanz von 500 m in der Munchner Innenstadt zwischen den Dachern zweier Gebaude der Ludwig-Maximilians-Universitat realisiert. […] Bei einer Taktrate von 125 MHz konnte mit diesem System im Einzelphotonen-Regime eine maximale sifted-key rate von 11,6 kbit/s bei einem QBER von 6,2 % erzielt werden. Diese erstmalige Implementierung elektrisch betriebener, nicht-klassischer Lichtquellen in Experimenten zur Quanten-Schlusselverteilung stellt einen wichtigen Schritt hinsichtlich der Realisierung effizienter und praktikabler Systeme fur die Quantenkommunikation dar.
Bisher war die Emission einer Lichtquelle kohärent, inkohärent oder partiell kohärent, also ein Mischzustand aus den beiden Grenzfällen. Eine unabhängige Manipulation des Kohärenzgrads in erster und zweiter Ordnung auf optischen Zeitskalen war nicht möglich, und begründete so ein fundamentales Paradigma der Quantenoptik, wonach spektral-breitbandiges, thermisches Licht nicht kohärent in zweiter Ordnung sein kann. Dieses fundamentale Paradigma der Quantenoptik wurde in dieser Arbeit widerlegt. Über die Kontrolle des Photonenemissionsprozesses wurde der Kohärenzgrad in zweiter Ordnung unabhängig vom Kohärenzgrad in erster Ordnung modifiziert. Hierdurch gelang die erstmalige, experimentelle Erzeugung von Licht, welches gleichzeitig thermisch in erster und laserartig in zweiter Ordnung ist und damit eine faszinierende, neue Klasse von hybrid-kohärenten Lichtzuständen darstellt. Konkret wurde breitbandiges, nahinfrarotes Licht mit einer spektralen Breite von 12,5THz bei einem zentralen Kohärenzgrad von 1 in erster und einem kontinuierlich durchstimmbaren Kohärenzgrad von 2,0 bis 1,33 in zweiter Ordnung demonstriert. Dazu wurde ein wohldefinierter Eingriff in die delikate Emissionsbalance zwischen spontaner und stimulierter Emission in einer verstärkt-spontan emittierenden Quantenpunkt-Superlumineszenzdiode (QP-SLD) vorgenommen. Ausgehend vom thermischen Emissionscharakter der QP-SLD bei Raumtemperatur wurde der Anteil kohärenzerzeugender, stimulierter Emissionsprozesse durch eine Reduktion der thermischen Verlustraten bei tiefen Temperaturen erreicht. Hierdurch ließ sich der spektrale Gewinn der Emission erhöhen und der Kohärenzgrad in zweiter Ordnung schließlich bis auf 1,33 reduzieren, und dies, ohne dabei die spektrale Breitbandigkeit der Emission einzuschränken. Die Zunahme im spektralen Gewinn konnte über die Anpassung eines bestehenden phänomenologischen Modells, dass die Verteilung der Ladungsträger auf die einzelnen Energieniveaus beschreibt, erklärt werden und gewährte so Einblicke in die einzigartige, stark temperaturabhängige, spektrale Ladungsträgerdynamik des inhomogen-verbreiterten, niedrigdimensionalen Quantenpunktsystems. So führt die Kondensation von Ladungsträgern im absoluten, energetischen Grundzustand des Quantenpunktensembles bei der ausgezeichneten Temperatur von 190K zu einer Maximierung der Besetzungswahrscheinlichkeit und des spektralen Gewinns. Bei Temperaturen unterhalb von 190K kollabiert die globale Fermi-Verteilung. In der Folge bricht die Ladungsträgerdiffusion zwischen den individuellen Quantenpunkten zusammen und der spektrale Gewinn nimmt mit sinkender Temperatur wieder ab. Die Erzeugung des hybrid-kohärenten Lichtzustands stimuliert damit einerseits das fundamentale physikalische Interesse nach der Entstehung von Licht, fördert andererseits aber auch das Verständnis niederdimensionaler, Halbleiter-Ladungsträgersysteme und kombiniert so die faszinierenden Welten der Quantenoptik und der Quantenpunkte. Basierend auf der gewonnenen Kenntnis der Kohärenzeigenschaften der QP-SLD in zweiter Ordnung auf Femotsekunden-Zeitskalen konnte zudem der Zusammenhang zwischen den ultraschnellen Intensitätskorrelationen und dem Intensitätsrauschen einer Lichtquelle geklärt und zur Rauschoptimierung genutzt werden. Beim Vergleich des Intensitätsrauschens der QP-SLD mit den kohärenten und thermischen Rauschmodellen zeigte sich der thermische Emissionscharakter der QP-SLD bei Raumtemperatur. Zusätzlich zum Schrotrauschen einer kohärenten Quelle tritt bei thermischen Quellen Überschussrauschen auf, das von den Kohärenzeigenschaften erster Ordnung abhängt. Für den Betrieb der QP-SLD bei Raumtemperatur wurden Strategien zur Rauschreduktion abgeleitet, die auf die Modifikation der Kohärenzeigenschaften erster Ordnung abzielten. Mit dem Verfahren der spektral-selektiven Rückkopplung und der inkohärenten Lichtquellenkopplung konnten, über die Erhöhung der spektralen Breite, Rauschreduktionen von bis zu 30% erreicht werden. Bei tiefen Temperaturen zeigten sich im Intensitätsrauschen jedoch starke Abweichungen vom thermischen Rauschmodell. Im Fall der hybrid-kohärenten Emission bei 190K lag das relative Intensitätsrauschen der QP-SLD um einen Faktor von 20 unter dem thermischen Rauschniveau und verlangte nach einer verallgemeinerten Rauschbeschreibung, die neben den Kohärenzeigenschaften erster Ordnung auch den Kohärenzgrad in zweiter Ordnung berücksichtigt. Hierzu wurde ein Kohärenzkoeffizient eingeführt, der den Kohärenzgrad in zweiter Ordnung charakterisiert, den Beitrag des Überschussrauschens im thermischen Rauschmodell auf den Anteil der spontanen Emissionsprozesse beschränkt und so die bisherigen kohärenten und thermischen Grenzfälle kontinuierlich ineinander überführt. Letztlich konnte das Rauschverhalten hybrid-kohärenter Lichtquellen durch das verallgemeinerte Rauschmodell präzise vorhergesagt werden. Der hybrid-kohärente Lichtzustand eröffnet einerseits eine weite Spielwiese für vielfältige wissenschaftliche Untersuchungen zur Quantennatur des Lichts, ist andererseits aber auch für die Anwendung in optischen Systemen interessant. So wird beispielsweise auf dem Gebiet der interferometrischen Messtechnik eine spektral-breitbandige und rauscharme Lichtquelle benötigt. Basierend auf dem vorgestellten Rauschmodell lassen sich hier vielversprechende Strategien zur Optimierung zukünftiger Bauteile ableiten. Im Rahmen der Arbeit wurde hybrid-kohärentes Licht erstmals experimentell realisiert und charakterisiert. Zur Beschreibung des modifizierten Rauschverhaltens wurde ein verallgemeinertes Rauschmodell vorgestellt. Es konnten jedoch nicht alle Fragen vollständig geklärt werden. So müssen zukünftige Untersuchungen zeigen, ob sich eine allgemeine Schwelle für den spektralen Gewinn angeben lässt, oberhalb der hybrid-kohärente Emission eintritt. Hier bietet sich neben dem Pumpstrom und der Temperatur auch die optische Rückkopplung als zusätzlicher Freiheitsgrad zur Modifikation des Kohärenzgrads in zweiter Ordnung an. Insbesondere können dabei die Intensitätskorrelationen im Übergangsbereich von verstärkt-spontaner Emission zu rückkopplungsinduzierter Lasertätigkeit analysiert werden, um zu einem tieferen Verständnis des hybrid-kohärenten Lichtzustands beitragen. Auch ist ungeklärt, ob der zentrale Kohärenzgrad von 1,33 in zweiter Ordnung ein fundamentales Limit bei der Erzeugung hybrid-kohärenten Lichts darstellt, oder ob speziell optimierte Lichtquellen die breitbandige Emission zukünftig sogar am Standardquantenlimit, also mit g(2)(0)=1 ermöglichen. Abschließend sei noch auf die Untersuchung spektral-aufgelöster Intensitätskorrelationen hingewiesen, die gerade im Fall der Quantenpunkt-Gewinnmedien faszinierende Einblicke in die Welt niedrigdimensionaler Quantensysteme verspricht.