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Journal de Physique IV (Proceedings)

Spectroscopie photoassociative des états moléculaires à longue distance de 87Rb. Analyse Lu-Fano et amélioration de la formule de Le Roy-Bernstein

Haikel Jelassi, B. Viaris de Lesegno, Laurence Pruvost

Published Oct 1, 2006• 0 citations
Publisher

Abstract

Nous avons etudie la photoassociation de 87 Rb sous la limite 5S 1/2 + 5P 1/2 (D 1 ), par spectroscopie de pertes d'atomes froids. Les spectres montrent les progressions vibrationnelles des trois series d'etats moleculaires attractifs 0 - g , 0 + u et l g convergents vers la limite 5S 1/2 +5P 1/2 . L'analyse de nos donnees utilise l'approche de Lu-Fano associe au modele de LeRoy-Bernstein. Pour la serie 0 - g , cette approche met en evidence un ecart au modele. Une amelioration de la formule de LeRoy-Bernstein permet de rendre compte des mesures experimentales. Pour la serie 0 + u (P 1/2 ) avec la meme methode, on montre le couplage avec la serie 0 + u (P 3/2 ).

DOI
10.1051/jp4:2006135115

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Spectroscopie photoassociative des états moléculaires faiblement liés du rubidium : Analyse par la méthode de Lu-Fano. Étude de la réalisation d'une lentille à atomes.

Haikel Jelassi

Cette thèse se compose de deux parties. La première partie présente l'étude de la réalisation d'une lentille à atomes utilisant l'interaction dipolaire. Une étude théorique propose plusieurs séquences expérimentales possibles permettant la réalisation d'une lentille achromatique avec un grandissement contrôlable. Des tentatives de réalisation ont mis en évidence des pertes d'atomes induites par le laser utilisé. Le processus de photoassociation, fortement probable dans les conditions de l'expérience, est le responsable de ces pertes. La deuxième partie de cette thèse relate donc de l'enregistrement des spectres de photoassociation. L'analyse des spectres obtenus a été effectuée par la méthode des graphes de Lu-Fano, méthode souvent utilisée pour l'étude des séries de Rydberg. Appliqué aux trois séries vibrationnelles observées, la méthode a montré que la formule de LeRoy-Bernstein, établie pour décrire des niveaux vibrationnels situés dans la zone asymptotique du puits de potentiel moléculaire, doit être améliorée. Les deux améliorations proposées consistent à prendre en compte la région courte portée du puits de potentiel ainsi que le deuxième terme du développement multipolaire. Pour une troisième série, le graphe de Lu-Fano a mis en évidence un couplage dû à l'interaction spin-orbite et l'interaction spin-spin entre deux séries vibrationnelles. Le graphe a permis la caractérisation quantitative de ce couplage.

•May 25, 2007•0 citations

Molécules Exotiques d'Hélium

M. Portier

Nous étudions la photoassociation dans un gaz d'hélium métastable 4He(23S1) ultrafroid piégé magnétiquement : des paires d'atomes en collision interagissent avec un ou deux champs laser pour former des molécules à purement longue portée 4He2(23S1-23P0), ou longue portée 4He2(23S1-23S1). Des décalages lumineux dans la spectroscopie à un photon sont observés, et étudiés en fonction de l'intensité et la polarisation du laser de photoassociation, ainsi que l'état vibrationnel de la molécule photoassociée. Ils sont le résultat du couplage lumineux entre la molécule excitée et le continuum d'états de diffusion et les états liés de l'interaction entre deux atomes métastables. Leur analyse quantitative permet de déterminer la longueur de diffusion a=7.2 ± 0.6 nm caractéristique des collisions entre atomes métastables polarisés. La photoassociation à deux photons est utilisée pour mettre en évidence des molécules 4He2(23S1-23S1) polarisées et de forte élongation. Celles-ci sont qualifiées d'exotiques, puisqu'elles sont constituées de deux atomes métastables, portant chacun une énergie interne de 20 eV suffisante pour ioniser l'autre. Les formes de raies obtenues par cette spectroscopie sont calculées et décomposées en sommes et produits en profils de Breit-Wigner et de Fano associés à des processus à un et deux photons. Leur ajustement aux données expérimentales permet de déterminer la durée de vie intrinsèque de la molécule tau=1.4±0.3 ms. Nous tentons d'interpréter cette durée de vie en terme d'autoionisation Penning induite par relaxation de spin. Nous montrons que cette hypothèse implique qu'il y ait un état quasi-lié proche de dissociation dans le potentiel d'interaction singulet entre atomes métastables pour rendre compte des expériences.

•Jan 1, 2007•1 citation

Spectroscopie Rydberg et excitation du coeur isolé d'atomes d'ytterbium ultra-froids

Henri Lehec

Les atomes de Rydberg constituent des objets idéaux pour l’étude des systèmes physiques en interaction à longue portée. Transposer à ces atomes très excités les techniques habituelles d’imagerie et de piegeage des atomes froids offrirait de nouvelles opportunités pour le domaine de la simulation quantique. Notre approche consiste à utiliser un atome à deux électrons de valence optiquement actifs tel que l’ytterbium. En effet, les transitions optiques du coeur ionique de cet atome ouvrent la voie à de nombreuses perspectives pour la manipulation optique dans l'état de Rydberg. Lorsque l’atome est doublement excité, il peut néanmoins auto-ioniser puisque son énergie se situe au delà de la première limite d’ionisation. La possibilité de s’affranchir totalement de l’autoionisation est une question ouverte.Dans cette thèse, nous présentons en premier lieu les contributions apportées au montage de l’expérience,du refroidissement des atomes d’ytterbium sur la raie d’intercombinaison à l’excitation dans des états de Rydberg. A cause des interactions entre électrons de valence, la spectroscopie de ces états très excités est plus complexe dans l'ytterbium que dans les atomes alcalins. Une étude expérimentale couplée à une analyse par théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT) a été réalisée sur diverses séries Rydberg (s, p, d et f). Cette étude, prérequis essentiel, a permis d’améliorer la précision de plus de deux ordres de grandeur sur la spectroscopie des séries étudiées.L’excitation du coeur ionique a ensuite été mise en place sur la transition 6s1/2 → 6p1/2 . Nous avons alors étudié expérimentalement et théoriquement l’excitation du coeur isolé pour des états de Rydberg de grand moment orbital (l = 5 - 9). Cette étude a montré que l'auto-ionisation est dominée par le couplage au continuum de l'état de coeur 5d3/2. Par opposition a l'atome de baryum, pour lequel l'autoionisation chute rapidement avec le moment orbital de l'électron Rydberg, nous avons montré que cette tendance est moins marquée sur l'ytterbium. Grace à cette étude, nous pourrons déterminer les états pour lesquels la manipulation optique par laser est possible.

•Dec 18, 2017•1 citation

Etude des propriétés électroniques de dimères d’alcalins : application à la formation de molécules froides

Sihem Azizi

Les dimères d'alcalins ont été largement étudié ces dernières années par les techniques de spectroscopie et par la photoassociation d'atomes froids. L'un des objectifs de ce travail consiste en l'obtention de données moléculaires adaptées à l'interprétation de processus collisionnels. Nous avons entrepris une étude systématique des ions moléculaires alcalins, en nous attachant à évaluer la précision des résultats en fonction des hypothèses retenues. Nous avons comparé nos résultats obtenus avec une méthode de pseudopotentiel, pour les ions lourds Rb2+, Cs2+ et RbCs+ à ceux obtenus avec une méthode de potentiel modèle. Les taux de photoassociation de paires d'atomes mixtes d'alcalins et les taux de formation de molécules froides des dimères dans leur état fondamental ont été calculés avec une approche perturbative où les fonctions d'onde sont exactement déterminées. Ces taux ont la même grandeur pour tous les dimères contenant les atomes Rb et Cs. Les taux de formation de molécules froides sont similaires à ceux mesurés et calculés pour les molécules de Cs2. Nous avons étudié le cas spécifique de la photoassociation dans deux états excités couplés par une interaction spin-orbite mettant en relief le rôle du couplage résonnant dans la formation de molécules froides stables dans des niveaux peu excités.

•Jan 1, 2006•0 citations

Etudes theoriques sur la spectroscopie de dimeres alcalins

M.-L. Almazor

Les dimeres d'alcalins et leurs cations ont ete largement etudies ces dernieres annees par les techniques classiques de spectroscopie et plus recemment par la photoassociation d'atomes froids. Des modeles theoriques elabores ont permis le calcul de courbes de potentiel et la simulation de la dynamique. L'objectif de cette these est d'evaluer la qualite de l'accord entre resultats theoriques et experimentaux, en utilisant des courbes de potentiel tres precises, dans le cas de trois dimeres : - l'ion moleculaire na#+#2, dont nous avons calcule les niveaux d'energie de l'etat b#2#u et les durees de vie radiative, en bon accord avec l'experience. - la molecule na#2 pour laquelle nous avons montre qu'un schema d'excitation efficace a deux photons permet de peupler les niveaux du puits a longue distance de l'etat de rydberg a double puits (6)#1#+#g, et que leur detection par fluorescence est possible. - la molecule rb#2, dont nous avons calcule les spectres de transition lie-libre de l'etat (2)#1#g vers l'etat b#1#u(1#u), en bon accord avec l'experience. Les resultats sont tres sensibles a la barriere de potentiel de l'etat b#1#u(1#u), et permettent de donner des indications sur la courbe de potentiel de l'etat (2)#1#g. Enfin, un schema pour la formation de molecules translationnellement froides a egalement ete propose pour cette molecule. Ces differentes etudes ont permis de bien definir les conditions d'utilisation et les performances de la methode de representation des operateurs sur une grille de fourier, utilisee pour le calcul des fonctions d'onde vibrationnelles liees et du continuum.

•Jan 1, 1998•0 citations

Photoassociation d'atomes de césium froids. Formation et caractérisation d'un nuage froid de molécules diatomiques de césium.

Cyril Drag

Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.

•Jul 22, 2000•1 citation
Nous avons etudie la photoassociation de 87 Rb sous la limite 5S 1/2 + 5P 1/2 (D 1 ), par spectroscopie de pertes d'atomes froids. Les spectres montrent les progressions vibrationnelles des trois series d'etats moleculaires attractifs 0 - g , 0 + u et l g convergents vers la limite 5S 1/2 +5P 1/2 . L'analyse de nos donnees utilise l'approche de Lu-Fano associe au modele de LeRoy-Bernstein. Pour la serie 0 - g , cette approche met en evidence un ecart au modele. Une amelioration de la formule de LeRoy-Bernstein permet de rendre compte des mesures experimentales. Pour la serie 0 + u (P 1/2 ) avec la meme methode, on montre le couplage avec la serie 0 + u (P 3/2 ).
Cette thèse se compose de deux parties. La première partie présente l'étude de la réalisation d'une lentille à atomes utilisant l'interaction dipolaire. Une étude théorique propose plusieurs séquences expérimentales possibles permettant la réalisation d'une lentille achromatique avec un grandissement contrôlable. Des tentatives de réalisation ont mis en évidence des pertes d'atomes induites par le laser utilisé. Le processus de photoassociation, fortement probable dans les conditions de l'expérience, est le responsable de ces pertes. La deuxième partie de cette thèse relate donc de l'enregistrement des spectres de photoassociation. L'analyse des spectres obtenus a été effectuée par la méthode des graphes de Lu-Fano, méthode souvent utilisée pour l'étude des séries de Rydberg. Appliqué aux trois séries vibrationnelles observées, la méthode a montré que la formule de LeRoy-Bernstein, établie pour décrire des niveaux vibrationnels situés dans la zone asymptotique du puits de potentiel moléculaire, doit être améliorée. Les deux améliorations proposées consistent à prendre en compte la région courte portée du puits de potentiel ainsi que le deuxième terme du développement multipolaire. Pour une troisième série, le graphe de Lu-Fano a mis en évidence un couplage dû à l'interaction spin-orbite et l'interaction spin-spin entre deux séries vibrationnelles. Le graphe a permis la caractérisation quantitative de ce couplage.
Nous étudions la photoassociation dans un gaz d'hélium métastable 4He(23S1) ultrafroid piégé magnétiquement : des paires d'atomes en collision interagissent avec un ou deux champs laser pour former des molécules à purement longue portée 4He2(23S1-23P0), ou longue portée 4He2(23S1-23S1). Des décalages lumineux dans la spectroscopie à un photon sont observés, et étudiés en fonction de l'intensité et la polarisation du laser de photoassociation, ainsi que l'état vibrationnel de la molécule photoassociée. Ils sont le résultat du couplage lumineux entre la molécule excitée et le continuum d'états de diffusion et les états liés de l'interaction entre deux atomes métastables. Leur analyse quantitative permet de déterminer la longueur de diffusion a=7.2 ± 0.6 nm caractéristique des collisions entre atomes métastables polarisés. La photoassociation à deux photons est utilisée pour mettre en évidence des molécules 4He2(23S1-23S1) polarisées et de forte élongation. Celles-ci sont qualifiées d'exotiques, puisqu'elles sont constituées de deux atomes métastables, portant chacun une énergie interne de 20 eV suffisante pour ioniser l'autre. Les formes de raies obtenues par cette spectroscopie sont calculées et décomposées en sommes et produits en profils de Breit-Wigner et de Fano associés à des processus à un et deux photons. Leur ajustement aux données expérimentales permet de déterminer la durée de vie intrinsèque de la molécule tau=1.4±0.3 ms. Nous tentons d'interpréter cette durée de vie en terme d'autoionisation Penning induite par relaxation de spin. Nous montrons que cette hypothèse implique qu'il y ait un état quasi-lié proche de dissociation dans le potentiel d'interaction singulet entre atomes métastables pour rendre compte des expériences.
Les atomes de Rydberg constituent des objets idéaux pour l’étude des systèmes physiques en interaction à longue portée. Transposer à ces atomes très excités les techniques habituelles d’imagerie et de piegeage des atomes froids offrirait de nouvelles opportunités pour le domaine de la simulation quantique. Notre approche consiste à utiliser un atome à deux électrons de valence optiquement actifs tel que l’ytterbium. En effet, les transitions optiques du coeur ionique de cet atome ouvrent la voie à de nombreuses perspectives pour la manipulation optique dans l'état de Rydberg. Lorsque l’atome est doublement excité, il peut néanmoins auto-ioniser puisque son énergie se situe au delà de la première limite d’ionisation. La possibilité de s’affranchir totalement de l’autoionisation est une question ouverte.Dans cette thèse, nous présentons en premier lieu les contributions apportées au montage de l’expérience,du refroidissement des atomes d’ytterbium sur la raie d’intercombinaison à l’excitation dans des états de Rydberg. A cause des interactions entre électrons de valence, la spectroscopie de ces états très excités est plus complexe dans l'ytterbium que dans les atomes alcalins. Une étude expérimentale couplée à une analyse par théorie du défaut quantique à plusieurs voies (MQDT) a été réalisée sur diverses séries Rydberg (s, p, d et f). Cette étude, prérequis essentiel, a permis d’améliorer la précision de plus de deux ordres de grandeur sur la spectroscopie des séries étudiées.L’excitation du coeur ionique a ensuite été mise en place sur la transition 6s1/2 → 6p1/2 . Nous avons alors étudié expérimentalement et théoriquement l’excitation du coeur isolé pour des états de Rydberg de grand moment orbital (l = 5 - 9). Cette étude a montré que l'auto-ionisation est dominée par le couplage au continuum de l'état de coeur 5d3/2. Par opposition a l'atome de baryum, pour lequel l'autoionisation chute rapidement avec le moment orbital de l'électron Rydberg, nous avons montré que cette tendance est moins marquée sur l'ytterbium. Grace à cette étude, nous pourrons déterminer les états pour lesquels la manipulation optique par laser est possible.
Les dimères d'alcalins ont été largement étudié ces dernières années par les techniques de spectroscopie et par la photoassociation d'atomes froids. L'un des objectifs de ce travail consiste en l'obtention de données moléculaires adaptées à l'interprétation de processus collisionnels. Nous avons entrepris une étude systématique des ions moléculaires alcalins, en nous attachant à évaluer la précision des résultats en fonction des hypothèses retenues. Nous avons comparé nos résultats obtenus avec une méthode de pseudopotentiel, pour les ions lourds Rb2+, Cs2+ et RbCs+ à ceux obtenus avec une méthode de potentiel modèle. Les taux de photoassociation de paires d'atomes mixtes d'alcalins et les taux de formation de molécules froides des dimères dans leur état fondamental ont été calculés avec une approche perturbative où les fonctions d'onde sont exactement déterminées. Ces taux ont la même grandeur pour tous les dimères contenant les atomes Rb et Cs. Les taux de formation de molécules froides sont similaires à ceux mesurés et calculés pour les molécules de Cs2. Nous avons étudié le cas spécifique de la photoassociation dans deux états excités couplés par une interaction spin-orbite mettant en relief le rôle du couplage résonnant dans la formation de molécules froides stables dans des niveaux peu excités.
Les dimeres d'alcalins et leurs cations ont ete largement etudies ces dernieres annees par les techniques classiques de spectroscopie et plus recemment par la photoassociation d'atomes froids. Des modeles theoriques elabores ont permis le calcul de courbes de potentiel et la simulation de la dynamique. L'objectif de cette these est d'evaluer la qualite de l'accord entre resultats theoriques et experimentaux, en utilisant des courbes de potentiel tres precises, dans le cas de trois dimeres : - l'ion moleculaire na#+#2, dont nous avons calcule les niveaux d'energie de l'etat b#2#u et les durees de vie radiative, en bon accord avec l'experience. - la molecule na#2 pour laquelle nous avons montre qu'un schema d'excitation efficace a deux photons permet de peupler les niveaux du puits a longue distance de l'etat de rydberg a double puits (6)#1#+#g, et que leur detection par fluorescence est possible. - la molecule rb#2, dont nous avons calcule les spectres de transition lie-libre de l'etat (2)#1#g vers l'etat b#1#u(1#u), en bon accord avec l'experience. Les resultats sont tres sensibles a la barriere de potentiel de l'etat b#1#u(1#u), et permettent de donner des indications sur la courbe de potentiel de l'etat (2)#1#g. Enfin, un schema pour la formation de molecules translationnellement froides a egalement ete propose pour cette molecule. Ces differentes etudes ont permis de bien definir les conditions d'utilisation et les performances de la methode de representation des operateurs sur une grille de fourier, utilisee pour le calcul des fonctions d'onde vibrationnelles liees et du continuum.
Dans un processus de photoassociation, deux atomes froids de césium absorbent un photon au cours de leur collision pour former une molécule froide électroniquement excitée dans un niveau de rotation et de vibration défini. L'énergie cinétique initiale des atomes libres étant très faible, le processus est résonnant et permet d'effectuer une spectroscopie à haute résolution qui donne accès à des niveaux de vibration de grande élongation, proches de la limite de dissociation. Nous présentons dans cette thèse les spectres des états corrélés à la limite 6S+6P et mettons en évidence le caractère purement longue distance de l'état 1u (6S+6P3/2). Cet état consiste en une paire d'atomes uniquement lié à 1,5 nm par l'interaction électrostatique multipolaire. La modulation de l'intensité des raies pour une progression vibrationnelle donnée reflète la structure nodale de la fonction radiale en onde s de deux atomes en collision dans l'état fondamental. La photoassociation par excitation de l'état 0g-(6S +6P3/2) d'atomes polarisés permet de déterminer les valeurs de la longueur de diffusion de l'état triplet du césium (aT = -530 a0) et du coefficient de Van der Waals de l'état fondamental moléculaire (C6 = 6510 u.a.). La photoassociation d'atomes froids de césium permet aussi la formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet ou triplet après émission spontanée des molécules photoassociées. Différents schémas de formation sont caractérisés. Notament, les potentiels en double-puits 0g-(6S+6P3/2) et 1u(6S+6P3/2) présentent un point de Condon à distance intermédiare et constituent un cas idéal pour la formation de molécules froides. Le nuage moléculaire froid est analysé : des températures aussi basses que 20 microKelvins ont été mesurées et la distribution des niveaux de rotation et de vibration est étudiée. Les efficacités pour la réaction de photoassociation et pour la formation de molécules froides sont mesurées et comparées aux calculs théoriques.