Die Nutzung von Quanteneigenschaften für die Informationsverarbeitung, die sogenannte Quanteninformationsverarbeitung (QIP), ist ein seit zwei Jahrzehnten zunehmend populäres Forschungsfeld. Es hat sich gezeigt, dass Einzelphotonen die am besten geeigneten Träger für den Transport von Quanteninformation über weite Strecken sind. Obwohl viele Methoden zur Erzeugung von Einzelphotonen existieren, wurde bisher nur wenig Forschungsarbeit an schmalbandigen Einzelphotonen, d.h. mit spektralen Breiten im MHz-Bereich geleistet. Allerdings sind solche Einzelphotonen besonders wichtig, wenn Kopplungen zwischen Einzelphotonen und atomaren Systemen, die oft als Verarbeitungseinheiten in der QIP genutzt werden, realisiert werden sollen. Diese Doktorarbeit befasst sich mit mehreren Forschungsaspekten zu schmalbandigen Einzelphotonen, die von Bedeutung sind, wenn solche Photonen als Informationsträger genutzt werden sollen. Zunächst wird eine Quelle von schmalbandigen Einzelphotonen vorgestellt, die auf dem Konzept der parametrischen Fluoreszenz innerhalb eines optischen Resonators basiert und die einen konstanten Strom von Photonenpaaren emittiert. Eine statistische Beschreibung dieser Photonenpaare wird vorgestellt und erstmals direkt gemessen. Um Emission in nur eine einzelne Mode zu erreichen, wurde der Photonenstrom mit Hilfe eines speziell entwickelten Mehrpass-Fabry-Perot-Etalons mit geringem Durchlassbereich und sehr hohem Kontrast gefiltert. Photon-Atom-Wechselwirkungen werden im zweiten Teil der Arbeit gezeigt. Der Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) wird vorgestellt und experimentell demonstriert. Die ersten EIT Experimente in Cäsiumgaszellen bei Raumtemperatur mit Probepulsen, die nur ein einzelnes Photon enthalten, werden demonstriert. Schließlich zeigt ein umfassender Ausblick wie die entwickelten experimentellen Bausteine erweitert werden können, um Einzelphotonenspeicherung zu erlauben und die Technologie für Quantenrepeater zu demonstrieren.
Die Nutzung von Quanteneigenschaften für die Informationsverarbeitung, die sogenannte Quanteninformationsverarbeitung (QIP), ist ein seit zwei Jahrzehnten zunehmend populäres Forschungsfeld. Es hat sich gezeigt, dass Einzelphotonen die am besten geeigneten Träger für den Transport von Quanteninformation über weite Strecken sind. Obwohl viele Methoden zur Erzeugung von Einzelphotonen existieren, wurde bisher nur wenig Forschungsarbeit an schmalbandigen Einzelphotonen, d.h. mit spektralen Breiten im MHz-Bereich geleistet. Allerdings sind solche Einzelphotonen besonders wichtig, wenn Kopplungen zwischen Einzelphotonen und atomaren Systemen, die oft als Verarbeitungseinheiten in der QIP genutzt werden, realisiert werden sollen. Diese Doktorarbeit befasst sich mit mehreren Forschungsaspekten zu schmalbandigen Einzelphotonen, die von Bedeutung sind, wenn solche Photonen als Informationsträger genutzt werden sollen. Zunächst wird eine Quelle von schmalbandigen Einzelphotonen vorgestellt, die auf dem Konzept der parametrischen Fluoreszenz innerhalb eines optischen Resonators basiert und die einen konstanten Strom von Photonenpaaren emittiert. Eine statistische Beschreibung dieser Photonenpaare wird vorgestellt und erstmals direkt gemessen. Um Emission in nur eine einzelne Mode zu erreichen, wurde der Photonenstrom mit Hilfe eines speziell entwickelten Mehrpass-Fabry-Perot-Etalons mit geringem Durchlassbereich und sehr hohem Kontrast gefiltert. Photon-Atom-Wechselwirkungen werden im zweiten Teil der Arbeit gezeigt. Der Effekt der elektromagnetisch induzierten Transparenz (EIT) wird vorgestellt und experimentell demonstriert. Die ersten EIT Experimente in Cäsiumgaszellen bei Raumtemperatur mit Probepulsen, die nur ein einzelnes Photon enthalten, werden demonstriert. Schließlich zeigt ein umfassender Ausblick wie die entwickelten experimentellen Bausteine erweitert werden können, um Einzelphotonenspeicherung zu erlauben und die Technologie für Quantenrepeater zu demonstrieren.
Quantentechnologien versprechen die Zukunft der Informationsverarbeitung zu revolutionieren, da sie Anwendungen, wie die perfekt sichere Kommunikation sowie den Bau von Computern ermöglichen, die bestimmte Rechenaufgaben schneller als jede klassische Maschine ausführen können. Aus diesem Grund ist die Quanteninformationsforschung zu einem der Hauptforschungsbereiche der heutigen Physik geworden. Einzelne Photonen, sogenannte Lichtquanten, sind eine geeignete Plattform zum Kodieren und Verarbeiten von Quanteninformationen. Insbesondere aufgrund ihrer Mobilität sind Photonen die nat¨urlichste Wahl für Quantenkommunikation. Einer der Hauptnachteile von Photonen ist die fehlende Wechselwirkung zwischen ihnen, was die Realisierung von photonischen ”Quantentransistoren” behindert, die für die Quantenberechnung und Quantensimulation notwendig sind. Außerdem müssen sich die Photonen, unter experimentellen Bedingungen, in nicht idealen Medien ausbreiten, was einen Lichtverlust verursachen kann. Der Verlust von Photonen führt zu Fehlern in den Quantenberechnungsprotokollen und behindert die Quantenkommunikation über große Entfernungen. Viele Forschungsanstrengungen in der Quantenphotonik widmen sich daher der¨Uberwindung dieser Probleme durch technologische Verbesserungen. Die Wechselwirkung einzelner Photonen mit Materie - Atomen, Molekülen oder Festkörpersystemen - kann beide Probleme lösen. Es kann sogar eine Photon-Photon-Wechselwirkung unter Verwendung von Materialsystemen als Mediatoren realisiert werden. Photonenverluste in Quantenkommunikation können durch Quanten-Repeatern ausgeglichen werden. Diese Geräte basieren auf Quantenspeichern, die realisiert werden, indem die getragenen Informationen in den internen Zust¨anden der Materie gespeichert und zu einem späteren Zeitpunkt abgerufen werden können. Die Forschungsarbeiten zur photonischen Quanteninformation beschränken sich jedoch nicht nur auf technische Errungenschaften. Wichtige Erkenntnisse stammen ebenfalls aus der Untersuchung neuartiger Quantenphänomene und -protokolle, die Vorteile gegenüber klassischen beziehungsweise früheren Quantenprotokollen bieten. Die vorliegende Arbeit umfasst beide Forschungsrichtungen und präsentiert verschiedene experimentelle Projekte. Das erste Projekt beschreibt die Entwicklung und Implementierung zweier neuartiger Quantenkommunikationsprotokolle. Das zweite Projekt besteht in der Realisierung einer schmalbandigen Einzelphotonenquelle für die Wechselwirkung mit Atomen. Im ersten Quantenkommunikationsprotokoll wird experimentell gezeigt, dass ein einzelnes Photon in Quantenüberlagerung die gleichzeitige Übertragung von zwei klassischen Bits zwischen zwei entfernten Parteien in zwei entgegengesetzten Kommunikationsrichtungen ermöglicht, eine in der klassischen Physik unmögliche Aufgabe. Dieses Phänomen wird verwendet, um ein sicheres Quantenkommunikationsprotokoll zu entwickeln und zu implementieren, bei dem die Kommunikationsrichtung zwischen den Parteien privat bleibt. Im zweiten Protokoll sollen die beiden Parteien einen sicheren gemeinsamen kryptografischen Schlüssel einrichten, ohne Quantenressourcen zu verwenden, die an einen nicht vertrauenswürdigen Dritten (einen Server) delegiert werden. In diesem Sinne handelt es sich um ein Semiquantenschlüssel-Verteilungsprotokoll. Das Protokoll wird demonstriert und die sichere Schlüsselrate unter Berücksichtigung wichtiger Schwachstellen des experimentellen Aufbaus extrahiert. Das zweite Projekt ist von rein technischer Natur. Eine Quelle von Photonenpaaren mit einer spektralen Bandbreite von etwa 10 MHz wird aufgebaut und charakterisiert. Aufgrund dieser schmalen Bandbreite, können die erzeugten Photonen effizient an atomare Hyperfeinübergänge gekoppelt werden. Die Photonen werden bei einer Wellenlänge von 780 nm emittiert und sind somit auf die Hyperfeinübergänge der Rubidium-D2-Linie abgestimmt. Die Quelle basiert auf cavity-enhanced spontaneous parametric downconversion, die eine zuverlässige, relativ einfache und flexible Technik für die Erzeugung von Photonen mit schmaler Bandbreite darstellt und bezüglich ihrer Intensität frühere Quellen übertrifft. Diese Ressource soll zur Realisierung eines durch Rubidiumatome vermittelten Zwei-Photonen-Gates, in Zusammenarbeit mit externen Forschungsgruppen, eingesetzt werden
Die vorliegende Arbeit hatte das Ziel basierend auf Halbleiternanostrukturen eine effiziente und skalierbare Quelle einzelner und ununterscheidbarer Photonen zu entwickeln. Dies ist eine Basiskomponente von zukünftigen quantenphysikalischen Anwendungen wie der Quantenkommunikation oder dem Quantencomputer. Diese Konzepte nutzen gezielt quantenmechanische Systeme um einerseits Kommunikation absolut abhörsicher zu machen oder um neuartige Computer zu konstruieren, die bestimmte Aufgaben - wie die Produktzerlegung großer Zahlen - effizienter lösen als heutige Systeme. Ein mögliche Realisierung der Quantenkommunikation ist beispielsweise die Schlüsselverteilung zwischen zwei Parteien durch Verwendung des BB84-Protokolls. Dazu wird eine Lichtquelle benötigt, welche die physikalisch kleinstmögliche Lichtmenge - ein einzelnes Photon - aussendet. Der Kommunikationskanal wird dann über verschiedene Polarisationszustände dieser Photonen gegen ein Abhören nach außen hin abgesichert. Da die maximale Kommunikationsdistanz aufgrund von Verlusten im Quantenkanal beschränkt ist, muss das Signal für größere Distanzen mit Hilfe eines sog. Quantenrepeaters aufbereitet werden. Ein solcher kann ebenfalls unter Verwendung von Einzelphotonenquellen realisiert werden. Das Konzept des Quantenverstärkers stellt aber die zusätzliche Anforderung an die Einzelphotonenquelle, dass die ausgesendeten Lichtteilchen in der Summe ihrer Eigenschaften wie Energie und Polarisation immer gleich und somit ununterscheidbar sein müssen. Auf Basis solcher ununterscheidbarer Photonen gibt es zudem mit dem linear optischen Quantenrechner auch mögliche theoretische Ansätze zur Realisierung eines Quantencomputers. Dabei kann über die Quanteninterferenz von ununterscheidbaren Photonen an optischen Bauteilen wie Strahlteilern ein Quanten-NOT-Gatter zur Berechnung spezieller Algorithmen realisiert werden. Als vielversprechende Kandidaten für eine solche Lichtquelle einzelner Photonen haben sich in den letzten Jahren Halbleiter-Quantenpunkte herauskristallisiert. Dank des festkörperbasierten Ansatzes können diese Strukturen in komplexe photonische Umgebungen zur Erhöhung der Photonen-Extraktionseffizienz und -Emissionsrate eingebettet werden. Ziel dieser Arbeit war somit eine effiziente Quelle einzelner ununterscheidbarer Photonen zu realisieren. Im Hinblick auf die spätere Anwendbarkeit wurde der Fokus zudem auf die skalierbare bzw. deterministische Fabrikation der Quantenpunkt-Strukturen gelegt und zwei technologische Ansätze - die kryogene in-situ-Lithographie und das positionierte Wachstum von Quantenpunkten - untersucht. Im ersten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neuartiges Materialsystem vorgestellt, welches sich zur Generation einzelner Photonen eignet. Es können spektral scharfe Emissionslinien mit Linienbreiten bis knapp über 50 µeV aus Al0,48In0,52As Volumenmaterial beobachtet werden, wenn diese Schicht auf InP(111) Substraten abgeschieden wird. In Querschnitt-Rastertunnelmikroskopie-Messungen wurden ca. 16 nm große Cluster, welche eine um ungefähr 7 % höhere Indiumkonzentration im Vergleich zur nominellen Zusammensetzung des Volumenmaterials besitzen, gefunden. Über die Simulation dieser Strukturen konnten diese als Quelle der spektral scharfen Emissionslinien identifiziert werden. Zudem wurde mittels Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen nachgewiesen, dass diese Nanocluster einzelne Photonen emittieren und verschieden geladene exzitonische und biexzitonische Ladungsträgerkomplexe binden können. Anschließend wurde der Fokus auf InGaAs-Quantenpunkte gelegt und zunächst im Rahmen einer experimentellen und theoretischen Gemeinschaftsarbeit die Kohärenzeigenschaften eines gekoppelten Quantenpunkt-Mikrokavität-Systems untersucht. Über temperaturabhängige Zwei-Photonen Interferenz Messungen und dem Vergleich mit einem mikroskopischen Modell des Systems konnten gezielt die Bestandteile der Quantenpunkt-Dephasierung extrahiert werden. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurde die gepulste, strikt resonante Anregung von Quantenpunkten als experimentelle Schlüsseltechnik etabliert. Damit konnten bei tiefen Temperaturen nahezu vollständig ununterscheidbare Photonen durch eine Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von über 98 % nachgewiesen werden. Für ein skalierbares und deterministisches Quantenpunkt-Bauelement ist entweder die Kontrolle über die Position an welcher der Quantenpunkt gewachsen wird nötig, oder die Position an der eine Mikrokavität geätzt wird muss auf die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes abgestimmt werden. Im weiteren Verlauf werden Untersuchungen an beiden technologischen Ansätzen durchgeführt. Zunächst wurde der Fokus auf positionierte Quantenpunkte gelegt. Mittels in das Substrat geätzter Nanolöcher wird der Ort der Quantenpunkt-Nukleation festgelegt. Durch die geätzten Grenzflächen in Quantenpunkt-Nähe entstehen jedoch auch Defektzustände, die negativen Einfluss auf die Kohärenz der Quantenpunkt-Emission nehmen. Deshalb wurde an diesem Typus von Quantenpunkten die strikt resonante Anregung etabliert und zum ersten Mal die kohärente Kopplung des Exzitons an ein resonantes Lichtfeld demonstriert. Zudem konnte die deterministische Kontrolle der Exzitonbesetzung über den Nachweis einer Rabi-Oszillation gezeigt werden. Abschließend wird das Konzept der kryogenen in-situ-Lithographie vorgestellt. Diese erlaubt die laterale Ausrichtung der Mikrokavität an die Position eines selbstorganisiert gewachsenen Quantenpunktes. Damit konnte gezielt die Emission eines zuvor ausgewählten, spektral schmalen Quantenpunktes mit nahezu 75 % Gesamteffizienz eingesammelt werden. Die Ununterscheidbarkeit der Quantenpunkt-Photonen war dabei mit einer Zwei-Photonen Interferenz Visibilität von bis zu ν=(88±3)% sehr hoch. Damit wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Einzelphotonenquelle realisiert, aus der sich sehr effizient kohärente Photonen auskoppeln lassen, was einen wichtigen Schritt hin zur deterministischen Fabrikation von Lichtquellen für quantenphysikalischen Anwendungen darstellt.
Photonen, die Quanten des Lichts, können sehr komplexe räumliche Strukturen einnehmen, wenn sie frei propagieren. Diese Strukturen werden durch räumliche Moden beschrieben, und ergeben einen unendlich-dimensionalen, diskreten Hilbert-Raum. Eine interessante Eigenschaft von Photonen in diesen Lichtstrukturen ist, dass sie einen quantisierte Einheit von Drehimpuls tragen können welcher -- zumindest theoretisch -- nach oben hin unbeschränkt ist. Dieser unbeschränkte Zustandsraum lässt im Prinzip Informationskodierung mit einem groß en Alphabet zu, das Informationsdichten von mehr als einem Bit pro Photon ermöglicht. Diese Eigenschaft ist natürlich in der klassischen Kommunikation interessant, wo sie bereits benützt wird um Datenraten von mehr als 100 Tbit/sec zu erreichen. Speziell in quantenphysikalischen Situationen lässt es auch sehr interessante Möglichkeiten zu, wie zum Beispiel hochdimensionale Verschränkung. Zwei Systeme sind verschränkt, wenn sie gemeinsam eine von mehreren Eigenschaften annehmen können (wie zum Beispiel die Polarisation von Photonen), diese Eigenschaft aber vor der Messung noch nicht realisiert ist. Erst durch die Messung von einem der Systeme wird eine Eigenschaft realisiert (zum Beispiel, dass das Photon horizontale Polarisation hat), und weil es eine gemeinsame Eigenschaft des Photonen-Paars ist, nimmt auch das zweite Photon diese Eigenschaft an -- egal wie weit es entfernt ist. Hochdimensionale Verschränkung bedeutet, dass die Photonen eine von vielen Eigenschaften gemeinsame einnehmen könnten. Aber erst durch die Messung wird eine dieser Einstellungen realisiert -- und im gleichen Augenblick nimmt das Partner-Photon diese Eigenschaft an. Das zeigt, dass zwei Photonen gemeinsam über groß e Distanzen hinweg auf eine nicht-lokale/nicht-reale Weise viel Information tragen können. In dieser Arbeit habe ich mich mit räumlichen Strukturen von Photonen und ihren quantenphysikalischen Eigenschaften beschäftigt -- in groß en Hilbert-Räumen als auch in groß en realen Räumen. Im ersten Experiment wird untersucht, in wie vielen Dimensionen man zwei Photonen verschränken kann. Wir konnten Photonenpaare erzeugen, die in über 100 Dimensionen verschränkt sind -- und haben diese in einer Serie von insgesamt 200.000 Messungen auch nachweisen können. Der entsprechende Hilbert Raum ist vergleichbar mit zwei-dimensionaler Verschränkung von etwa 13 Teilchen. Das zeigt ein riesiges Potential für die Umsetzung von Quantenkommunikations-Experimenten mit bereits vorhandenen Technologien. Aufbauend darauf haben wir uns gefragt, ob Photonen in diesen Lichtstrukturen auch über Distanzen übertragen werden können, die größ er sind als typische optische Tische im Labor -- was natürlich für realistische Quantenkommunikations-Experimente notwendig ist. Diese Frage wurde bis zu dem Zeitpunkt nur in theoretischen Modellierungen und numerischen "Experimenten" untersucht -- mit durchaus kritischen Resultaten. Da es aber noch keine experimentellen Untersuchungen gab, noch nicht einmal für klassische Laser mit räumlichen Strukturen, haben wir über einen 3 Kilometer langen Kommunikationslink -- durch die Stadt Wien -- einen ersten Test gemacht. Dieser erste Test zeigte (für uns unerwartet) gute Resultate, sodass wir in einem Nachfolgeexperiment auf dem gleichen 3 Kilometer Link auch verschränkte Photonen in räumlichen Strukturen übertragen haben. Wir konnten die Eigenschaft der Verschränkung tatsächlich nachweisen, was bedeutet dass die räumliche Struktur von Einzelphotonen durch die Atmosphäre nicht zu stark beeinflusst wird. Um die Limits weiter auszuschöpfen, haben wir ein klassisches Experiment zwischen zwei kanarischen Inseln über 143 Kilometer durchgeführt, und die übertragenen Strukturen konnten immer noch erkannt werden. In einer weiteren Arbeit wollten wir das Potential von hochdimensionaler Verschränkung auf mehrere Teilchen erweitern, um neue Effekte in hoch-dimensionaler Vielteilchen-Verschränkung zu untersuchen. Dabei stieß en wir gleich auf das folgende praktische Problem: Uns war nicht klar, wie der dementsprechenden experimentelle Aufbau aussehen sollte, der solche Zustände erzeugen kann. Das Problem habe ich gelöst durch einen Computeralgorithmus (den wir Melvin nennen) der automatisch Implementationen von Experimenten finden kann. Mehrere dieser computer-designten Experimente wurden in unseren Labors bereits erfolgreich umgesetzt, andere werden im Moment gebaut. Diese daraus resultierenden Experimente erlauben die Untersuchung von Zuständen im Labor, die man sonst nur auf Papier analysieren kann. Die computer-designten Experimente sind sehr kontraintuitiv, und schwierig zu verstehen -- sie beinhalten aber auch Techniken an die wir normalerweise nicht denken würden. Ein solcher technische Trick hat uns zur Entdeckung einer neuen Art von sehr allgemeiner Verschränkungserzeugung inspiriert, und ist (für mich) ein Beispiel von erfolgreicher Mensch-Maschine Synergie. Im letzten Kapitel habe ich neun Folgefragen und -Projekte aufgelistet, deren Lösung ich besonders spannend finden würde.
Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden. Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden. Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz: Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer. In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern. In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt. Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System: Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist. In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden. Positionierte Quantenpunkte: Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Verschränkung ist eines der grundlegendsten Merkmale in der Quantenmechanik. Sie beschreibt einen nicht separierbaren Zustand von zwei oder mehr quantenmechanischen Objekten und besitzt z. T. Eigenschaften, welche dem klassischen physikalischen Sinn widersprechen. Während das Konzept der Verschränkung, welches bereits von E. Schrödinger in 1935 eingeführt wurde, allgemein gut verstanden ist, stellen die Erzeugung und Analyse von verschränkten Zuständen noch immer eine erhebliche Herausforderung dar. Insbesondere die Verschränkung von verschiedenartigen Objekten wie Atomen und Photonen wurde erst vor kurzem erreicht und ist Gegenstand aktiver Forschung. Diese Arbeit berichtet über Experimente mit Verschränkung zwischen einem einzelnen Rubidium Atom und einem einzelnen Photon. Das Atom wird in einer optischen Falle gehalten, wo es exakt lokalisiert ist und sein interner Zustand mit Laserpulsen manipuliert werden kann. Zur Erzeugung der Verschränkung wird das Atom optisch in ein kurzlebiges höheres Niveau angeregt, von wo aus es unter Ausstrahlung eines einzelnen Photons zurück in den Grundzustand fällt. Die Polarisation des emittierten Photons ist verschränkt mit dem Spin des Atoms. In dieser Arbeit wurden Methoden entwickelt, die Präparation und Analyse des Atom-Photon Zustandes mit hoher Genauigkeit erlauben. Um den Zustand für weitere Anwendungen verfügbar zu machen, mussten mehrere Probleme gelöst werden. Erstens ist der interne Zustand des Atoms empfindlich gegenüber äußeren Störungen, insbesondere durch magnetische und elektromagnetische Felder. Um den Zustand des Atoms während des Experiments (welcher auf der Skala von Mikrosekunden abläuft) zu erhalten, wurde u. a. ein System zur aktiven Stabilisierung der Magnetfelder entwickelt. Zweitens muss das vom Atom emittierte Photon zu einem anderen Ort übertragen werden, dabei soll sein Zustand erhalten bleiben. Für diesen Zweck wurde eine faseroptische Strecke von 300 Metern Länge aufgebaut. Wegen der mechanisch bedingten Doppelbrechung in der Faser, ändert sich der Polarisationszustand des Photons während der Übertragung. Deshalb wurde ein System zur aktiven Kompensation der Doppelbrechung entworfen und installiert. Um die Zuverlässigkeit der optischen Verbindung zu bestätigen, wurde das vom Atom emittierte Photon übertragen und Verschränkung nachgewiesen. Der neue Typ der Verschränkung hat viele Anwendungen, insbesondere im Bereich der Quanten-Informationsverarbeitung. Die Fähigkeit, Superpositionszustände und verschränkte Zustände zu speichern und zu verarbeiten, erlaubt effiziente Lösung von speziellen Problemen, welche auf klassischen Computern nicht innerhalb realistischer Zeit lösbar sind. Darüber hinaus erfordert und ermöglicht die quantenmechanische Natur dieser Information prinzipiell neue Methoden der Kommunikation (z.B. Quanten-Teleportation und Kryptographie). Ein Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit der Implementierung des Protokolls zur Quantenteleportation an dem verschränkten Atom-Photon Paar. Ein Zustand, welcher auf das Photon kodiert wurde, konnte erfolgreich auf den atomaren Spin über eine Entfernung von 5 Metern teleportiert werden. Mit Hilfe der Methoden und Instrumente, welche während dieser Arbeit entwickelt wurden, wird es möglich, zwei Atome über eine große Entfernung zu verschränken. Dazu ist es geplant, zwei separate Atomfallen simultan zu betreiben, um zwei verschränkte Atom-Photon Paare gleichzeitig zu erzeugen. Die Interferenz der Photonen erlaubt dann einen verschränkten Zustand für die zwei Atome zu erhalten, eine Schlüsselvoraussetzung für einen fundamentalen Test der Quantenmechanik, den so genannten Bell Test.