Cette thèse est consacrée au contrôle de la dynamique de systèmes quantiques par interaction avec des impulsions laser. Ces impulsions laser sont déterminées par la méthode du contrôle optimale qui peut être formulé dans l'espace de Hilbert pour les fonction d'ondes et dans l'espace de Liouville pour les matrices densité. Cette dernière approche est nécessaire pour étudier la dissipation et la décohérence. La première application concerne la localisation d'un paquet d'ondes dans l'un ou l'autre des puits d'une surface de potentiel à deux dimensions où trois bassins sont connectés par une région de biffurcation. Le modèle moléculaire correspond à l'isomérisation de H3CO en H2COH. La seconde application porte sur un modèle d'isomérisation du rétinal où seul la coordonnée de torsion est prise en compte. Les applications sur la portes logiques ont été réalisées en encodant l'information dans des niveaux vibrationnels d'un double puits à deux dimensions. Des champs permettant de simuler des transformations unitaires telles que la porte NOT, la porte CNOT et la porte HADAMARD ont été optimisés. Ces champs ont été concaténés pour simuler les quatre étapes de l'algorithme de Deutsch sur un système à deux qubits. L'influence de l'environnement a été prise en compte. Ces simulations montrent qu'il est concevable d'utiliser des degrés de liberté moléculaires avec des impulsions laser optimisées pour aller vers la calcul quantique.
Cette thèse est consacrée au contrôle de la dynamique de systèmes quantiques par interaction avec des impulsions laser. Ces impulsions laser sont déterminées par la méthode du contrôle optimale qui peut être formulé dans l'espace de Hilbert pour les fonction d'ondes et dans l'espace de Liouville pour les matrices densité. Cette dernière approche est nécessaire pour étudier la dissipation et la décohérence. La première application concerne la localisation d'un paquet d'ondes dans l'un ou l'autre des puits d'une surface de potentiel à deux dimensions où trois bassins sont connectés par une région de biffurcation. Le modèle moléculaire correspond à l'isomérisation de H3CO en H2COH. La seconde application porte sur un modèle d'isomérisation du rétinal où seul la coordonnée de torsion est prise en compte. Les applications sur la portes logiques ont été réalisées en encodant l'information dans des niveaux vibrationnels d'un double puits à deux dimensions. Des champs permettant de simuler des transformations unitaires telles que la porte NOT, la porte CNOT et la porte HADAMARD ont été optimisés. Ces champs ont été concaténés pour simuler les quatre étapes de l'algorithme de Deutsch sur un système à deux qubits. L'influence de l'environnement a été prise en compte. Ces simulations montrent qu'il est concevable d'utiliser des degrés de liberté moléculaires avec des impulsions laser optimisées pour aller vers la calcul quantique.
La thèse est consacrée au contrôle de la dynamique de systèmes quantiques par interactions avec impulsions laser. Ces impulsions laser sont déterminées par la méthode du contrôle optimal qui peut être formulé dans l espace de Hilbert pour les fonctions d onde et dans l espace de Liouville pour les matrices densité. Cette dernière approche est nécessaire pour étudier la dissipation et la décohérence. La première application concerne la localisation d un paquet d ondes dans l un ou l autre des puits d une surface de potentiel à deux dimensions où trois bassins sont connectés par une région de bifurcation. Le modèle moléculaire correspond à l isomérisation de H3CO en H2COH. La seconde application porte sur un modèle d isomérisation du rétinal où seule la coordonnée de torsion est prise en compte. Les applications sur les portes logiques ont été réalisées en encodant l information dans des niveaux vibrationnels d un double puits à deux dimensions. Des champs permettant de simuler des transformation unitaires telles que la porte NOT, la porte CNOT et la porte HADAMARD ont été optimisées. Ces champs ont été concaténés pour simuler les quatre étapes de l algorithme de Deutsch sur un système à deux qubits. L influence de l environnement a été prise en compte. Ces simulations montrent qu il est convenable d utiliser des degrés de liberté moléculaires avec des impulsions laser optimisées pour aller vers le calcul quantique.
L'étude des effets quantiques, comme les cohérences quantiques, et leur exploitation en contrôle par impulsion laser constituent encore un défi numérique pour les systèmes de grande taille. Pour réduire la dimensionnalité du problème, la dynamique dissipative se focalise sur un sous-espace quantique dénommé 'système', qui inclut les degrés de liberté les plus importants. Le système est couplé à un bain thermique d'oscillateurs harmoniques. L'outil essentiel de la dynamique dissipative est la densité spectrale du bain, qui contient toutes les informations sur le bain et sur l'interaction entre le système et le bain. Plusieurs stratégies complémentaires existent. Nous adoptons une équation maîtresse quantique non-markovienne pour décrire l'évolution de la matrice densité associée au système. Cette approche, développée par C. Meier et D.J. Tannor, est perturbative en fonction du couplage entre le système et le bain, mais pas en fonction de l'interaction avec un champ laser. Le but est de confronter cette méthodologie à des systèmes réalistes calibrés par des calculs de structure électronique ab initio. Une première étude porte sur la modélisation du transfert d'électron ultrarapide à une hétérojonction oligothiophène-fullerène, présente dans des cellules photovoltaïques organiques. La description du problème en fonction d'une coordonnée brownienne permet de contourner la limitation du régime perturbatif. Le transfert de charge est plus rapide mais moins complet lorsque la distance R entre les fragments oligothiophène et fullerène augmente. La méthode de dynamique quantique décrite ci-dessus est ensuite combinée à la Théorie du Contrôle Optimal (OCT), et appliquée au contrôle d'une isomérisation, le réarrangement de Cope, dans le contexte des réactions de Diels-Alder. La prise en compte de la dissipation dès l'étape d'optimisation du champ permet à l'algorithme de contrôle de contrer la décohérence induite par l'environnement et conduit à un meilleur rendement. La comparaison de modèles à une et deux dimensions montre que le contrôle trouve un mécanisme adapté au modèle utilisé. En deux dimensions, il agit activement sur les deux coordonnées du modèle. En une dimension, le décohérence est minimisée par une accélération du passage par les états délocalisés situés au-dessus de la barrière de potentiel.
De nos jours, des impulsions laser peuvent être produites pour contrôler des populations d'états moléculaires et atomiques afin de réaliser des opérations quantiques. Ce mémoire a pour but de rechercher théoriquement une impulsion laser capable de réaliser une opération unitaire de transformée de Fourier quantique sur un système à trois qubits implémenté sur les niveaux d'énergie vibrationnels de l’ion Cd+ piégé dans un potentiel anharmonique.Après avoir résolu l'équation de Schrödinger indépendante du temps dans une base des fonctions B-splines, nous avons calculé les niveaux d’énergie vibrationnels et la matrice des moments dipolaires de l’ion placé dans le potentiel anharmonique.Grâce à la théorie du contrôle optimal et à l’aide de l’algorithme de Rabitz, nous avons effectué une maximisation de deux fonctionnelles différentes mais ayant le même objectif et les mêmes contraintes. L’une est construite à partir de la probabilité de transition moyenne (JP), l’autre à partir de la fidélité (JF). L’objectif qui est de modifier les populations vibrationnelles de l’ion selon une transformée de Fourier, a été réalisé avec succès pour les deux fonctionnelles. Elles ont permis d’obtenir des impulsions qui appliquaient une transformée de Fourier quantique sur les états vibrationnels du système avec un indice de performance qui s’élève, dans les deux cas, à plus de 0.99999.L’analyse de ces impulsions laser optimales a été effectuée en décomposant en fréquence ces impulsions et en appliquant directement les impulsions optimales sur différentes populations initiales. Cette analyse a révélé les différences de comportement des deux fonctionnelles pour atteindre l’objectif. D’un côté, l’impulsion obtenue avec la fonctionnelle JP utilise essentiellement les transitions ∆v±1 entre les niveaux vibrationnels de l’ion. De l’autre, l’impulsion obtenue avec la fonctionnelle JF utilise principalement les transitions ∆v ± 1 mais également, dans une moindre mesure, les transitions ∆v ± 3, ±5, ±7.Cette étude démontre donc qu’il est possible d’optimiser rapidement une impulsion laser capable de réaliser une opération de transformée de Fourier sur les niveaux vibrationnels d’un ion de Cd+ placé dans un potentiel anharmonique.
De nos jours, des impulsions laser peuvent être produites pour contrôler des populations d'états moléculaires et atomiques afin de réaliser des opérations quantiques. Ce mémoire a pour but de rechercher théoriquement une impulsion laser capable de réaliser une opération unitaire de transformée de Fourier quantique sur un système à trois qubits implémenté sur les niveaux d'énergie vibrationnels de l’ion Cd+ piégé dans un potentiel anharmonique.Après avoir résolu l'équation de Schrödinger indépendante du temps dans une base des fonctions B-splines, nous avons calculé les niveaux d’énergie vibrationnels et la matrice des moments dipolaires de l’ion placé dans le potentiel anharmonique.Grâce à la théorie du contrôle optimal et à l’aide de l’algorithme de Rabitz, nous avons effectué une maximisation de deux fonctionnelles différentes mais ayant le même objectif et les mêmes contraintes. L’une est construite à partir de la probabilité de transition moyenne (JP), l’autre à partir de la fidélité (JF). L’objectif qui est de modifier les populations vibrationnelles de l’ion selon une transformée de Fourier, a été réalisé avec succès pour les deux fonctionnelles. Elles ont permis d’obtenir des impulsions qui appliquaient une transformée de Fourier quantique sur les états vibrationnels du système avec un indice de performance qui s’élève, dans les deux cas, à plus de 0.99999.L’analyse de ces impulsions laser optimales a été effectuée en décomposant en fréquence ces impulsions et en appliquant directement les impulsions optimales sur différentes populations initiales. Cette analyse a révélé les différences de comportement des deux fonctionnelles pour atteindre l’objectif. D’un côté, l’impulsion obtenue avec la fonctionnelle JP utilise essentiellement les transitions ∆v±1 entre les niveaux vibrationnels de l’ion. De l’autre, l’impulsion obtenue avec la fonctionnelle JF utilise principalement les transitions ∆v ± 1 mais également, dans une moindre mesure, les transitions ∆v ± 3, ±5, ±7.Cette étude démontre donc qu’il est possible d’optimiser rapidement une impulsion laser capable de réaliser une opération de transformée de Fourier sur les niveaux vibrationnels d’un ion de Cd+ placé dans un potentiel anharmonique.
Cette these porte sur la recherche et l’etude de nouveaux moyens de coder et manipuler de l’information sur des systemes quantiques. On peut, sur ceux-ci, continuer d’utiliser la logique usuelle (classique) afin de gagner en taille et en rapidite, ou developper une nouvelle logique (quantique) utilisant les proprietes quantiques de ces systemes afin de faire des operations irrealisables en logique classique. Les supports de l’information retenus ici sont des etats propres de molecules. Pour pouvoir y manipuler l’information, il faut en controler la dynamique, ici par l’emploi d’un champ laser mis en forme pour faire sur la molecule une transformation precise (impulsions TT ou STIRAP optimisees par algorithmes genetiques, ou calculees par controle optimal). L’objectif de ce travail etait de rechercher des systemes quantiques candidats parmi les molecules pour le calcul classique et quantique, et d’y simuler des portes logiques, avec des encodages de l’information et des methodes de controle variees. Pour le calcul classique, l’implementation d’un additionneur au moyen de processus STIRAP sur le dioxyde de soufre a ete simulee, proposant ainsi une mise en œuvre pour l’implementation d’une porte classique sur un systeme moleculaire quantique. Pour le calcul quantique, des circuits ont ete implementes par computation vibrationnelle sur le chlorure de bromoacetyl nitreux, l’acide nitreux et le thiosphogene controles par controle optimal, confirmant le potentiel presente par les molecules polyatomiques pour le calcul quantique. L’utilisation d’un reseau de molecules diatomiques ultra-froides piegees couplee par interaction dipolaire, comme support logique a egalement ete etudiee.
Cette thèse présente certains aspects de la dynamique quantique dissipative, en relation avec la possibilité de contrôler la dynamique par des impulsions laser mises en forme. La première partie concerne le transfert de population dans des boîtes quantiques InAs/GaAs. Dans ces systèmes, les conséquences sur la dissipation de l'interaction avec des impulsions sont analysées, en relation avec le transfert de population adiabatique. En particulier, le problème de la création robuste d'excitons ou de biexcitons est adressé par une méthode de la matrice densité non Markovienne, qui a la spécificité de pouvoir décrire les systèmes dissipatifs en interaction avec des champs externes fortes. La dynamique dissipative en interaction avec des champs externes forts peut être interprétée sur la base de transitions dissipatives entre états habillés. De plus, des paramètres laser, qui permettent un transfert de population efficace, sont déterminés. La deuxième partie concerne le transfert de population vers des états vibrationnels élevés du mode d'élongation de CO dans la molécule de carboxyhémoglobine. Sur la base d'un modèle fluctuant, des spectres pompe-sonde sont modélisés par des propagations de paquets d'ondes quantiques. La méthode de contrôle local est appliquée pour déterminer des impulsions laser qui induisent les processus de " vibrational ladder climbing " ou qui mènent à l'excitation de niveaux vibrationnels spécifiques, malgré l'effet des fluctuations induites par l'environnement de la protéine. Ces résultats constituent des références pour des réalisations expérimentales futures