Eine Nichtlinearität des Photoeffekts kann von einer Nichtlinearität der Anregung oder von einer Nichtlinearität der Transport Vorgänge, beim inneren Photoeffekt insbesondere von der Rekombination herrühren. Letzteres ist gewöhnlich zu berücksichtigen, wenn die Bedingung schwacher Anregung verletzt ist. Die Anregung kann nichtlinear werden durch die Rückwirkung der geänderten Besetzungszahlen auf die Absorption, sie ist grundsätzlich nichtlinear bei allen Mehrquanten-Photoeffekten. Bei der Mischung zweier optischer Signale in einem linearen Photodetektor wird der quadratische Zusammenhang zwischen Intensität und Feldstärke ausgenutzt.
Eine Nichtlinearität des Photoeffekts kann von einer Nichtlinearität der Anregung oder von einer Nichtlinearität der Transport Vorgänge, beim inneren Photoeffekt insbesondere von der Rekombination herrühren. Letzteres ist gewöhnlich zu berücksichtigen, wenn die Bedingung schwacher Anregung verletzt ist. Die Anregung kann nichtlinear werden durch die Rückwirkung der geänderten Besetzungszahlen auf die Absorption, sie ist grundsätzlich nichtlinear bei allen Mehrquanten-Photoeffekten. Bei der Mischung zweier optischer Signale in einem linearen Photodetektor wird der quadratische Zusammenhang zwischen Intensität und Feldstärke ausgenutzt.
In dieser Arbeit wird die Elektronendynamik in Halbleiterquantenpunkten unter linearer und nichtlinearer optischer Anregung untersucht. Es werden einzelne Quantenpunkte und Systeme aus zwei gekoppelten Quantenpunkten betrachtet, wobei das gekoppelte System insbesondere im Hinblick auf seine Eignung zur Quanteninformationsverarbeitung untersucht wird. Bei der Beschreibung der Quantenpunkte wird die Wechselwirkung der Quantenpunktelektronen mit einem klassischen elektromagnetischen Feld und mit Phononen des umgebenden Halbleitermaterials, sowie die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Quantenpunkten in Dipolnäherung berücksichtigt. Die dynamischen Größen werden auf der Basis einer mikroskopischen Vielteilchentheorie berechnet. Dazu werden die Quantenpunktelektronen im Rahmen eines Dichtematrixformalismus in zweiter Quantisierung behandelt. Die Bewegungsgleichungen werden mit Hilfe einer Korrelationsentwicklung aufgestellt und numerisch gelöst. Für einzelne Quantenpunkte zeigt sich, dass die Wechselwirkung mit Phononen durch nicht-Markovsche Prozesse starken Einfluß auf die optischen Eigenschaften der Quantenpunkte hat. Es ergeben sich temperaturabhängige Seitenbänder in optischen Absorptionsspektren und eine Dämpfung von Rabi-Oszillationen, die sowohl von der Temperatur als auch von der Pulsdauer und Intensität der optischen Anregung abhängt. Bei niedrigen Temperaturen und kurzen Pulsdauern ist die Dämpfung sehr gering, was eine Verwendung von Quantenpunkten zur optischen Quanteninformationsverarbeitung ermöglicht. Bei gekoppelten Quantenpunkten treten zwei Effekte als Folge der Coulomb-Wechselwirkung in Dipolnäherung auf: der Förster-Transfer und die Biexzitonische Verschiebung, die jeweils durch ein Matrixelement des Hamilton-Operators charakterisiert werden können. Das Förster-Matrixelement bewirkt eine Energieverschiebung der Exzitonenresonanzen in den Absorptionsspektren. Bei den Rabi-Oszillationen ergeben sich eine Abnahme der Amplitude und eine Änderung der Rabi-Frequenz. Die Effekte werden mit Hilfe einer analytischen Diagonalisierung des Hamilton-Operators erklärt. Die numerischen Ergebnisse zeigen, dass im Fall unterschiedlicher Quantenpunkte auch im gekoppelten System die Exzitonen selektiv angeregt werden können, so dass das System prinzipiell geeignet ist für die optische Quanteninformationsverarbeitung auf der Basis von exzitonischen Zuständen. Zuletzt werden einzelne Quantengatter in dem System gekoppelter Quantenpunkte simuliert und ihre Güte berechnet. Als Beispiele für Ein- und Zwei-Qubit-Gatter werden das NOT-Gatter und das CNOT-Gatter untersucht. Der Fehler der Gatter liegt bei Berücksichtigung der radiativen Dämpfung in der Größenordnung 10^(-2). Für die Herstellung vollständig verschränkter Zustände können auch mit radiativer Dämpfung Fehler der Größenordnung 10^(-3) erreicht werden. Abschließend wird die Bedeutung und mögliche Reduktion der Fehlergrößen kritisch diskutiert.
Diese allgemeinverständliche Kurzfassung erläutert den Zusammenhang zwischen der SrGT-Interpretation des Photoeffekts, der photonischen Grundlegung von Selbstreferenz, der SrGT-Deutung von Superposition, der Reinterpretation von Möglichkeit und Wahrscheinlichkeit sowie den daraus folgenden Überlegungen zu Dekohärenz und Quantencomputing-Diagnostik. Die Kurzfassung knüpft an zwei SrGT-Vorarbeiten an: erstens an die SrGT-Photoeffektarbeit, in der der Photoeffekt nicht als bloßer Stoß eines photonischen Energiepakets auf ein Elektron, sondern als lichtrelative Aktivierung einer Elektron-Material-Raum-Bezugnahme verstanden wird; zweitens an die Grundlagenarbeit „Die photonische Notwendigkeit der Selbstreferenz“, Version 1.1, in der photonische Vermittlung als Strukturbedingung von Selbstreferenz, Superposition, Ereignisbindung und Dekohärenz ausgearbeitet wird. Die bestehende Physik wird dabei nicht verworfen. Die klassischen und quantenphysikalischen Formeln des Lichts, des Photoeffekts und der Quantenmechanik bleiben gültig. Die SrGT stellt jedoch eine zusätzliche Strukturfrage: Was muss gegeben sein, damit Licht nicht nur als Energiequant erscheint, sondern als Vermittlung wirken kann? In dieser Sicht ist das Photonische nicht zuerst ein selbsthaftes Teilchen, sondern eine Vermittlungsform, durch die Unterschied, Raumantwort und Selbstreferenz verbunden werden. Aus dieser Perspektive wird Superposition nicht als gleichzeitiges Vorliegen fertiger Möglichkeiten verstanden, sondern als kontrollierte Nichtidentifizierbarkeit vor Ereignisbindung. Wahrscheinlichkeit bezeichnet dann keine bereits vorhandene identifikative Möglichkeit, sondern eine Rahmentendenz innerhalb einer vorbereiteten Konstellation. Messung wird als Ereignisbindung verstanden: Eine offene Konstellation wird in ein konkretes Messergebnis überführt. Dekohärenz erscheint in dieser Lesart nicht nur als technischer Kohärenzverlust oder Rauschen, sondern als Verlust innerer Konstellationsschärfe durch ungewollte Ereignisbindung, Umweltkopplung, Materialeinfluss, Messung, Steuerungsfehler, Phasenverlust oder Skalierungsbelastung. Für Quantencomputing ergibt sich daraus kein bereits bewiesenes technisches Verbesserungsversprechen. Vielmehr formuliert die SrGT eine prüfbare Diagnoseperspektive. Das SrGT-CVP-Modell, das Constellation Validity Profile, soll etablierte Quantenhardware-Metriken wie T1, T2, Gate-Fidelity, Readout-Fidelity, SPAM, Cross-Talk, Leakage, Layer Fidelity, Logical Error Rate, Quantum Volume oder CLOPS nicht ersetzen, sondern in einem gemeinsamen Konstellationsprofil ordnen. Die zentrale Prüffrage lautet: Kann SrGT-CVP vorhandene Quantenhardware-Daten so auswerten, dass Stabilitätsverluste, Dekohärenzprofile, Readout-Probleme oder Skalierungsrisiken früher, robuster oder entscheidungsrelevanter sichtbar werden als durch Einzelmetriken allein? Diese Kurzfassung richtet sich an interessierte Leserinnen und Leser ohne physikalische Spezialisierung. Sie soll den Zusammenhang zwischen Photoeffekt, photonischer Vermittlung, Schrödingergleichung, Superposition, Messung, Dekohärenz und möglicher Quantencomputing-Diagnostik verständlich machen. christian.janisch@srgt-research.org
In der vorliegenden Arbeit wird die Interferenz zweier einzelner Photonen mit individuell einstellbarer Wellenlänge studiert. Die Photonen werden nacheinander mittels einer adiabatischen Passage in einem Atom-Resonator-System generiert, durchlaufen zwei verschieden lange optische Fasern und treffen zeitgleich auf einen Strahlteiler. Die Dauer der Photonen-Wellenpakete übersteigt die Zeitauflösung der beiden Detektoren an den Ausgängen des Strahlteilers. Somit kann die Koinzidenz von Photodetektionen erstmals in Abhängigkeit der Zeit zwischen den Detektionsereignissen untersucht werden. Dabei zeigt sich, dass die Photonen niemals gleichzeitig in den beiden Strahlteilerausgängen detektiert werden, selbst wenn sie durch ihre Frequenz oder ihre Ankunftszeit am Strahlteiler unterscheidbar sind. Für Photonen definierter Frequenzdifferenz oszilliert die Koinzidenzwahrscheinlichkeit mit dem Zeitabstand der Photodetektionen. Die Visibilität dieser Oszillation von nahezu 100 % ist auf die Quantennatur des Lichtes zurückzuführen und klassisch nicht erklärbar.
Der Begriff Photochromie umfasst Phänomene, bei welchen eine Substanz durch Beleuchtung mit Licht bestimmter Wellenlängen eine reversible Änderung zwischen zwei Formen mit verschiedenen Absorptionsspektren und damit unterschiedlichen optischen Eigenschaften aufweist. Derartige photoschaltbare Moleküle sind bereits seit Ende des 19. Jahrhunderts bekannt und auch heute noch Gegenstand verschiedenster Forschungsgebiete. So sind photochrome Moleküle beispielsweise im Gebiet der höchstauflösenden Mikroskopie (engl. super-resolution microscopy) von großem Interesse. Durch das Schalten solcher Moleküle zwischen einem hellen und einem dunklen Zustand kann über verschiedene, oft stochastische Methoden, die optische Auflösungsgrenze deutlich gesenkt werden. Ein weiteres wichtiges Anwendungsgebiet photochromer Substanzen liegt in der molekularen Elektronik. Derartige Moleküle können beispielsweise als optischer Speicher, Schalter oder Transistor fungieren und geraten auch immer mehr in den Fokus für die Realisierung logischer Verknüpfungen. Neben der Nachbildung einzelner Funktionen durch photochrome Moleküle ist zudem eine optische Verknüpfung verschiedener Materialien von Bedeutung. Eine solche optische Kaskade würde die Weiterverwendung eines optischen Signals, beispielsweise ausgehend von photochromen Molekülen, für andere Zwecke ermöglichen. Im Hinblick darauf liegt das Ziel dieser Arbeit darin, eine optische Kaskade zweier räumlich deutlich getrennter Proben im dünnen Film zu realisieren. Dabei soll die erste Komponente aus einem Ensemble photoschaltbarer Moleküle und die zweite aus einem Farbstoff im Ensemble bestehen. Ziel ist es, eine modulierte Fluoreszenz des Photoschalter-Ensembles zur Anregung der Moleküle im Farbstoff-Ensemble zu nutzen und eine ebenso modulierte Fluoreszenz des Farbstoff-Ensembles zu detektieren. Hierzu wird zunächst der theoretische Hintergrund zu photoschaltbaren Molekülen erarbeitet. Dabei wird der Fokus stark auf Diarylethene gelegt, welche eine Ringschluss- bzw. Ringöffnungsreaktion durch Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbarem Spektralbereich zeigen. Diarylethene existieren in zwei weit verbreiteten, verschiedenen Varianten – so werden zum einen molekulare Systeme aus kovalent gebundenen Diarylethen- und fluoreszierenden Farbstoffeinheiten und zum anderen Diarylethene mit Eigenfluoreszenz erforscht. Besonders thematisiert wird auch das Fluoreszenzverhalten molekularer Diarylethen-Farbstoff-Systeme im Ensemble, welches bei geeigneter Beleuchtung mit Licht im ultravioletten bzw. sichtbaren Spektralbereich eine Fluoreszenzmodulation liefert. Diese Modulation kann wiederum über den sogenannten Kontrast quantifiziert werden. Einen großen Teil der Arbeit nimmt die Charakterisierung zweier fluoreszierender Diarylethene ein. Diese dient dazu, einen für die geplante optische Kaskade geeigneten Photoschalter auszuwählen. Die Charakterisierung umfasst dabei zunächst die Absorptions- und Emissionsspektren beider Diarylethene in Lösung sowie die Fluoreszenzquantenausbeuten der geschlossenen und offenen Konformationen. Zudem werden Modulationsmessungen an den beiden Diarylethenen im Ensemble in dünnen Filmen durchgeführt, um deren Fluoreszenzverhalten bei sequentieller Beleuchtung im sichtbaren bzw. ultravioletten Spektralbereich zu analysieren. Diese ergeben, dass die Photoschalter in den Ringschlussexperimenten eine Fluoreszenzmodulation mit einem sehr hohen Kontrast von über 80 % erzeugen können. Die Ringöffnungsexperimente dagegen zeigen für geeignete Anregungsintensitäten der sichtbaren bzw. ultravioletten Beleuchtung eine effektive Entvölkerung des fluoreszierenden Zustands (entspricht der geschlossenen Konformation) der Photoschalter und die Ausbildung einer deutlichen Fluoreszenzspitze. Zur Interpretation der Ergebnisse wird ein umfassendes kinetisches Modell entwickelt. Dieses beinhaltet dabei sowohl einen Anteil nicht-photoaktiver Photoschalter im Ensemble als auch die Sättigung des Absorptionsquerschnitts bei hohen Anregungsintensitäten. Für die Realisierung der geplanten optische Kaskade wird daraufhin ein (zum ausgewählten Photoschalter) passender Farbstoff ermittelt. Die Demonstration der optischen Kaskade und die darauffolgende quantitative Betrachtung zeigen, dass auch die Fluoreszenzmodulation des Farbstoff-Ensembles einen Kontrast von etwa 80 % erreichen kann. Durch die Durchführung eines Kontrollexperiments wird abschließend noch das Vorliegen einer optischen Kaskade bestätigt.
ZusammenfassungWährend der Empfang von Rundfunkwellen als ein makroskopischer (und daher in den Zuständigkeitsbereich der klassischen Elektrodynamik fallender) Vorgang anzusehen ist — in einer makroskopischen Antenne wird eine elektrische Spannung induziert, an deren Zustandekommen eine sehr große Anzahl von Elektronen beteiligt ist, die gewissermaßen im Kollektiv der elektrischen Feldstärke der einfallenden Welle folgen —, spielt sich der Nachweis von Licht, was das Elementargeschehen angeht, in mikroskopisch kleinen Gebilden wie Atomen oder Molekülen ab. Ein optischer Detektor wird daher in seiner Wirkungsweise entscheidend durch die Mikrostruktur der Materie bestimmt. Im besonderen ist es (schon wegen der enorm hohen Frequenz des Lichts, die bei etwa 1015 Hz liegt) unmöglich, die elektrische Feldstärke zu messen. Was sich tatsächlich feststellen läßt, ist eine Energieübertragung vom Strahlungsfeld auf einen atomaren Empfänger, woraus sich bestenfalls Rückschlüsse auf die (momentane) Intensität des Lichts ziehen lassen.
Während der Empfang von Rundfunkwellen als ein makroskopischer (und daher in den Zuständigkeitsbereich der klassischen Elektrodynamik fallender) Vorgang anzusehen ist — in einer makroskopischen Antenne wird eine elektrische Spannung induziert, an deren Zustandekommen eine sehr große Anzahl von Elektronen beteiligt ist, die gewissermaßen im Kollektiv der elektrischen Feldstärke der einfallenden Welle folgen -, spielt sich der Nachweis von Licht, was das Elementargeschehen angeht, in mikroskopisch kleinen Gebilden wie Atomen oder Molekülen ab. Ein optischer Detektor wird daher in seiner Wirkungsweise entscheidend durch die Mikrostruktur der Materie bestimmt. Im besonderen ist es (schon wegen der enorm hohen Frequenz des Lichts, die bei etwa 1015 Hz liegt) unmöglich, die elektrische Feldstärke zu messen. Was sich tatsächlich feststellen läßt, ist eine Energieübertragung vom Strahlungsfeld auf einen atomaren Empfänger, woraus sich bestenfalls Rückschlüsse auf die (momentane) Intensität des Lichts ziehen lassen.