Des Fachbereichs Physik, Till Vorrath, PD Dr, T. Brandes, Prof Dr, U. Eckern, Vorsitzender Promotionsausschusses, Prof R. Wiesendanger, Dekan Fachbereichs, Physik Prof, Dr. G. Huber
Thema dieser Arbeit sind kollektive Eekte in Zwei-Niveau-Systemen, die allein durch die Ankopplung aller Systeme an dieselbe dissipative Umgebung hervorgerufen werden. Wir untersuchen zunachst das Modell eines dissipativen groen Spins. Dieses Modell dient sowohl zur Beschreibung eines physikalischen Spins unter Ein\nu seiner Umgebung, als auch zur Beschreibung kollektiver Eekte in einem Ensemble von Zwei-Niveau-Systemen. In diesem Fall lat sich von der Dynamik eines groen Pseudo-Spins auf die Polarisierung des Ensembles schlieen. Formal ist das Modell des dissipativen groen Spins die Verallgemeinerung des Spin-Boson-Modells auf be-liebig groe Spins. Zudem enthalt das Modell auch das Dicke-Modell, das kollektive Eekte in Zwei-Niveau-Atomen beschreibt. Das Modell eines dissipativen groen Spins erlaubt so, das Zusammenwirken von koharenten Oszillationen und kollek-tiven Eekten zu studieren. Zur Beschreibung des groen Spins verwenden wir eine Master-Gleichung, die in der Born-Markov-Naherung hergeleitet wird. Bei der Berechnung der Raten der Umgebung nehmen wir eine ohmsche Dissipation an. Wir untersuchen das Modell in zwei Bereichen, zuerst im Grenzfall schwacher Wechselwirkung zwischen dem Spin
Thema dieser Arbeit sind kollektive Eekte in Zwei-Niveau-Systemen, die allein durch die Ankopplung aller Systeme an dieselbe dissipative Umgebung hervorgerufen werden. Wir untersuchen zunachst das Modell eines dissipativen groen Spins. Dieses Modell dient sowohl zur Beschreibung eines physikalischen Spins unter Ein\nu seiner Umgebung, als auch zur Beschreibung kollektiver Eekte in einem Ensemble von Zwei-Niveau-Systemen. In diesem Fall lat sich von der Dynamik eines groen Pseudo-Spins auf die Polarisierung des Ensembles schlieen. Formal ist das Modell des dissipativen groen Spins die Verallgemeinerung des Spin-Boson-Modells auf be-liebig groe Spins. Zudem enthalt das Modell auch das Dicke-Modell, das kollektive Eekte in Zwei-Niveau-Atomen beschreibt. Das Modell eines dissipativen groen Spins erlaubt so, das Zusammenwirken von koharenten Oszillationen und kollek-tiven Eekten zu studieren. Zur Beschreibung des groen Spins verwenden wir eine Master-Gleichung, die in der Born-Markov-Naherung hergeleitet wird. Bei der Berechnung der Raten der Umgebung nehmen wir eine ohmsche Dissipation an. Wir untersuchen das Modell in zwei Bereichen, zuerst im Grenzfall schwacher Wechselwirkung zwischen dem Spin
Wir untersuchen Erwartungswerte und Korrelationsfunktionen in dissipativen Quantensystemen im Rahmen der Influenzfunktionalmethode. Damit ist es möglich, sowohl korrelierte Anfangszustände als auch faktorisierende Nichtgleichgewichts-Anfangsbedingungen in einem reinen Realzeit-Pfadintegralbild zu behandeln. Korrelationsfunktionen zeigen im Langzeitbereich einen langsamen algebraischen Zerfall. Als Beispiele studieren wir die Gleichgewichtskorrelationsfunktionen des Kohärenz- und des Ortsoperators im dissipativen Zweizustandssystem. Das Langzeitverhalten dieser Funktionen kann in einen einfachen Ladungsbild erklärt werden. Während die Dipol-Dipol-Wechselwirkung zwischen zwei neutralen Clustern zu einem 1/t^2 Zerfallsgesetz für die Ortskorrelationsfunktion führt, hat die Wechselwirkung zwischen zwei geladenen Clustern ein 1/t^{2K} Verhalten für die Kohärenzkorrelationen zur Folge. Dieses Gesetz hängt von der Kopplungsstärke K an das Bad ab und weist auf einen Phasenübergang von kohärenter zu inkohärenter Dynamik beim Wert K=1/2 hin. Des weiteren untersuchen wir die Stromkorrelationsfunktion im dissipativen periodischen Potential, welche die Stromfluktuationen beim korrelierten eindimensionalen Ladungstransport beschreibt. Auch hier ordnen sich die Ladungen in zwei neutralen Clustern an, was zu einem 1/t^2 Zerfall führt. Die faktorisierenden Anfangsbedingungen der Nichtgleichgewichts-Erwartungswerte haben dagegen ein exponentielles Zerfallsgesetz zur Folge. Als Beispiel dafür studieren wir nichtadiabatische Elektrontransferreaktionen, bei welchen die Dynamik vollständig durch Übergangsraten beschrieben werden kann. Wir untersuchen die Gestalt dieser Rate in Abhängigkeit von der spektralen Verteilung der Umgebung sowohl im klassischen als auch im quantenmechanischen Bereich.
In der vorliegenden Arbeit werden dissipative Quantenstorstellen-Systeme betrachtet, in denen verschieden geartete Storstellen an eine gemeinsame dissipative Umgebung koppeln. Die dissipative Umgebung wird hierbei in beiden Fallen durch eine eindimensionale Kette von Bosonen mit ohmscher Spektraldichte beschrieben. Da durch die Kopplung von Storstellen an die Umgebung deren Translationsinvarianz gebrochen wird, ergibt sich die Frage, inwiefern verschiedenartige Storstellen innerhalb der eindimensionale Kette nachweisbar sind. Hierzu werden statische thermische Erwartungswerte innerhalb der Kette als Funktion des Abstandes zu den Storstellen in beiden Modellen betrachtet. In dem zuerst betrachteten Modell fungiert ein Oszillator als Storstelle, der mit sich selbst durch Dichte-Dichte-Wechselwirkungen interagieren kann. Bei Abwesenheit dieser Selbstwechselwirkung konnen die Bewegungsgleichungen des betrachteten, rein bosonischen Modells, vollstandig analytisch gelost werden. Im Grenzfall unendlich starker Selbstwechselwirkung geht das Modell in das bekannte Spin-Boson Modell uber [2, 4]. Dieses zeigt einen Kosterlitz-Thouless Quantenphasenubergang in Abhangigkeit der Kopplungsstarke zwischen Storstellenoszillator und Umgebung. Hierbei findet der Ubergang zwischen einer delokalisierten Phase und einer lokalisierten Phase auf der Storstelle statt. Wahrend in der delokalisierten Phase eine endliche Tunnelwahrscheinlichkeit zwischen den beiden moglichen Zustanden der Storstelle besteht, wird die Storstelle in der lokalisierten Phase durch die starke Kopplung an ihre Umgebung in einem der beiden Zustande eingefroren und ein Tunneln ist nicht mehr moglich. Da das System fur endliche Selbstwechselwirkungsstarken nicht analytisch losbar ist, verwenden wir in diesem Parameterregime die Numerische Renormierungsgruppenmethode (NRG), um Resultate zu erhalten. Basierend auf den Ergebnissen der NRG-Berechnungen wird ein Phasendiagramm entwickelt, welches eine Linie von Quantenphasenubergangen als Funktion der Kopplungsstarke zwischen Storstellenoszillator und Umgebung fur alle Werte der Selbstwechselwirkung der Storstelle aufweist. Fur das zweite betrachtete Modell werden zwei magnetische Spin-1/2 Momente als Storstellen gewahlt, die in einem endlichen Abstand voneinander an die gemeinsame Umgebung koppeln. Dieses Modell wurde bereits ausgiebig fur den Fall untersucht, dass
In der vorliegenden Arbeit werden Untersuchungen vorgestellt, die sich mit drei verschiedenen Aspekten der Dynamik offener Quantensysteme beschäftigen. Zwei Themenkreise haben dabei mehr grundsätzliche Probleme der Theorie dissipativer Molekularsysteme zum Gegenstand. Dementsprechend müssen die Betrachtungen dazu auf einem allgemeineren Niveau verbleiben. In dem dritten Themenkreis jedoch, der sich mit Zwei-Teilchen-Effekten in der dissipativen Dynamik befaßt, können die Untersuchungen bis hin zu Berechnung von Meßgrößen geführt werden. Im ersten Teil der Arbeit gelingt eine Verallgemeinerung der vielbenutzten Standardform der Quanten-Master-Gleichung hin zur Nichtlinearen Quanten-Master-Gleichung. Mit der Anwendung der dazugehörigen zeitabhängigen Projektionsoperator-Technik kann ein Formalismus reaktiviert werden, der in der Literatur bisher eine nur sehr eingeschränkte Verbreitung findet. Der zweite Teil der Arbeit widmet sich Untersuchungen zur Monte-Carlo-Wellenfunktions-Methode mit dem Ergebnis, eine konsistente Verallgemeinerung auf ein Reservoir mit endlicher Temperatur anzugeben. Den Ausgangspunkt dazu bildet ein mikroskopisches Modell zur System-Reservoir-Kopplung, welches im Rahmen der Bewegungsgleichung für den reduzierten statistischen Operator in die sogenannte Lindblad-Form der Dissipation überführt wird. Nach der Betrachtung von Ein-Teilchen-Transferprozessen beschäftigt sich der dritte Teil der Arbeit mit der korrelierten Bewegung von zwei Quantenteilchen in einer dissipativen Umgebung mit der Hinwendung zum Zwei-Wasserstoff-System (Dihydrid-System) an Übergangsmetall-Verbindungen. Zunächst werden Modellrechnungen zur dissipationfreien Zwei-Teilchen-Dynamik in einem Potentialmodell durchzuführt. Der Einfluß, den die Teilchen-Teilchen-Korrelationen auf das Durchtunneln eines Potentialwalles besitzt, können durch verschiedene numerische Rechnungen aufgezeigt werden. Wie sich diese Effekte in Neutronenstreuexperimenten an dem Zwei-Teilchen-System der Übergangsmetall-Hydrid-Komplexe äußern, wird basierend auf Simulationsrechnungen untersucht. Kernstück dieser Betrachtungen bildet eine neuartige Formel für die Neutronenstreuung, die auf der dissipativen Dynamik des betrachteten Zwei-Teilchen-Systems aufbaut.
Im ersten Abschnitt dieser Arbeit versuchen wir, die algebraische Struktur, welche im Rahmen der dissipativen Quantenmechanik unter Verwendung des Influenzfunktionals auftritt, herauszuarbeiten. Dies erlaubt uns einen tieferen Einblick in ansonsten unübersichtliche und langwierige Rechenschritte, speziell im Realzeitformalismus, und ermöglicht uns eine leichtere Identifikation der dabei auftretenden Terme und deren Ursprung aus dem zugrunde liegenden Modell als auch deren physikalische Bedeutung. Die verwendeten Methoden haben wir soweit als möglich in konsistenter und anschaulicher Form eingeführt, so dass diese Arbeit ohne spezielle Kenntnis des Gebietes der dissipativen Quantenmechanik gelesen werden kann. Besonderen Wert haben wir auf den Übergang von der quantenmechanischen auf die klassische Beschreibung von dissipativen Vorgängen gelegt, da ein Verständnis dieses Übergangs eine tiefere Einsicht in den Messprozess liefert. In der selben Weise ist damit auch der Übergang von der mikroskopischen - durch die Quantenmechanik beschriebenen - Welt in die makroskopische Welt verbunden, welche den Gesetzen der klassischen Mechanik folgt. Zusätzlich zeigen wir, wie die Resultate der Influenzfunktionalmethode stochastisch interpretiert werden können, was einen leichteren Vergleich mit der bekannten quantenmechanischen Zeitentwicklung durch die Schrödingergleichung erlaubt. Im weiteren betrachten wir die sogenannte Tight-Binding Näherung von Modellen, bei welchen sich der Hamiltonraum für die Systembeschreibung im wesentlichen durch diskrete Eigenzustände des Ortsoperators ausdrücken lässt und Übergänge zwischen diesen Zuständen unterdrückt sind, wodurch eine Propagation entweder durch ein Tunneln oder durch thermische Anregung erfolgt. Im Rahmen der dissipativen Quantenmechanik bringt diese Methode eine immense Vereinfachung in der effektiven Beschreibung des Systems, da Anstelle einer ganzen Historie von Systempfaden nur noch die Übergangszeiten mit den entsprechenden Übergängen berücksichtigt werden müssen. Im Bild des Pfadintegralformalismus bedeutet dies, dass Anstelle des Integrals über alle Systempfade ein Produkt von Integrationen über alle möglichen Sprungzeiten mit Sprunggewichten entsprechend des Übergangs rückt, welches analytisch als auch numerisch wesentlich einfacher handzuhaben ist. Innerhalb dieser Näherung wurden dadurch in der Vergangenheit viele beeindruckende analytische Resultate abgeleitet. Darüber hinaus beschäftigen wir uns mit der Abbildung und dem Zusammenhang von dissipativen Modellen mit Feldmodellen aus der Quantenfeldtheorie und im besonderen der Feldtheorie statistischer Systeme. Der Reiz dieser Abbildungen liegt besonders darin, dass in den letztgenannten Gebieten schon seit Jahrzehnten sehr intensiv die grundlegenden Modelle bearbeitet wurden und vor allem auch nach neuen Methoden gesucht und Forschung dafür betrieben wurde und noch immer Gegenstand der aktuellen Forschung darstellt. Als Beispiel sei in zwei Dimensionen die Invarianz unter konformen Abbildungen genannt, welche immer dann Anwendung findet, wenn Systeme nur lokal wechselwirken und eine Invarianz unter lokaler Umskalierung der Felder zeigen. Bei statistischen Systemen mit lokaler Wechselwirkung zeigt sich dieses Verhalten immer beim Erreichen eines kritischen Punktes, da hier per Definition keine Längenskala ausgezeichnet ist. In zwei Dimensionen führt dies zu einer immensen Einschränkung der möglichen Form von Korrelationsfunktionen und hat zu dem eigenständigen Gebiet der Konformen Feldtheorie geführt, da konforme Abbildungen per Definition die lokale Struktur erhalten (Winkeltreue) und lokal nur zu einer Unskalierung führen. Während in D>2 Dimensionen nur endlich viele Generatoren für konforme Abbildungen existieren, ist deren Anzahl in 2 Dimensionen unendlich. Dies resultiert in einer unendlichen Anzahl von lokalen Erhaltungsgrößen mit den entsprechenden Folgen. Während solche Techniken sehr schnell unanschaulich werden, erlaubt die Abbildung auf dissipative Modelle hier oftmals eine sehr anschauliche Interpretation.
In den letzten Jahren haben Quantenpunkte viel Aufmerksamkeit erhalten, da ihre magnetischen Eigenschaften für Spintronik Geräte benutzt oder ein in einem Quantenpunkt eingesperrter Spin als Qubit für einen Quantencomputer verwendet werden könnte. In dieser Arbeit untersuchen wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften von verschiedenen Quantenstörstellensystemen (QIS). Als erstes wird das Kondo-Modell betrachtet, in dem das lokale magnetische Moment einer Störstelle über eine Heisenberg-Wechselwirkung an ein fermionisches Bad gekoppelt ist. Wir untersuchen, wie die Kondokorrelationen aufgebaut werden und wie sie sich durch das Leitungsband ausbreiten. Die Nichtgleichgewichtsergebnisse zeigen, dass die meisten Korrelationen sich innerhalb eines Lichtkegels ausbreiten, der bestimmt ist durch die Fermi-Geschwindigkeit. Interessanterweise sehen wir auch Korrelationen außerhalb des Lichtkegels. Mittels einer Störungstheorie in zweiter Ordnung in der Kopplung, können wir zeigen, dass diese Korrelationen mit den intrinsischen Korrelationen des Fermi-Sees zusammenhängen. Weiterhin stellen wir ein Experiment vor, in dem Metall-Molekül-Komplexe durch Reaktion von einem PTCDA Molekül, das auf einer Au(111) Oberfläche adsorbiert, mit einem einzelnen Au Atom gebildet werden. Dies führt zur Entstehung von Radikalen. Der beobachtete Kondoeffekt in den Rastertunnelmikroskopie (STM) Spektren ist ein eindeutiger Beweis für die Bildung eines lokalen Momentes. Die physikalisch korrekte Beschreibung der Bildung des lokalen Momentes und des Kondoeffekt ist jedoch mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) nicht möglich. Daher verwenden wir einen kombinierten DFT + Numerische Renormierungsgruppen (NRG) Ansatz, in dem wir die Ergebnisse der DFT als “ab initio” Eingangs-Parameter für unsere NRG verwenden. Wir zeigen, dass die Ergebnisse des Experiments und der NRG ohne Anpassungen der Modellparameter sehr gut übereinstimmen. Wenn zwei Au Atome auf benachbarten PTCDA Molekülen adsorbieren, weist das Spektrum in manchen Fällen eine Lücke um die Fermi-Energie, anstatt einer Kondoresonanz auf. Indem wir das System auf ein Zwei-Störstellen-Anderson-Modell (TIAM) abbilden, können wir zeigen, dass diese Lücke durch die starke nichtmagnetische chemische Wechselwirkung zwischen den beiden Komplexen entsteht. Mittels unserer NRG Ergebnisse liefern wir eine ausführliche Analyse des auftretenden Quantenphasenübergangs (QPT). Am Schluss betrachten wir die Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften des Zwei-Störstellen-Kondo-Modells (TIKM), welches einen QPT aufweist, wenn man die Energieabhängigkeit der Kopplungen an das Leitungsband vernachlässigt. Wir zeigen, dass es möglich ist, diesen QPT in dem voll energieabhängigen Modell mittels passenden Potentialstreutermen wiederherzustellen. Danach wird die Zeitdynamik nach einem Quench in der direkten Spin-Spin-Wechselwirkung zwischen den beiden Störstellenspins untersucht. Es wird gezeigt, dass eine ausreichend große antiferromagnetische Wechselwirkung die Thermalisierung der Spin-Spin-Korrelationsfunktion verhindert, da in diesem Fall die Störstellen vom Leitungsband entkoppeln.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Einfluss der Wechselwirkung zwischen extrem kalten Bosonen, die in einem optischem Gitter gehalten werden, auf des Streusignal eines Teilchens, welches als Sonde fungiert. Die Bosonen im Gitter werden durch das Bose-Hubbard-Modell beschrieben. Ausgangspunkt für unsere Untersuchungen ist ein allgemeiner Ausdruck für den Streuquerschnitt des Teilchens, der für beliebige Wechselwirkungsstärken gültig ist. Generell erfordert die Bestimmung der Streueigenschaften die numerische Diagonalisierung des Hamilton- Operators, welcher die Bosonen beschreibt. Um eine analytische Beschreibung des Problems zu erhalten, machen wir von verschiedenen Näherungen Gebrauch, die für unterschiedliche Stärken der Wechselwirkung gültig sind. Numerische Simulationen zeigen, daß sich die Wechselwirkungsstärke im inelastischen Streuquerschnitt offenbart, welcher mit zunehmender Wechselwirkungsenergie abnimmt. Im Regime schwacher Wechselwirkungen können die Bosonen im Gitter durch eine makroskopisch besetzte Wellenfunktion – dem sogenannten Kondensat – beschrieben werden, vorausgesetzt die Zahl der Bosonen, die sich nicht im Kondensat befinden, ist klein im Vergleich zu ihrer Gesamtzahl. In der Bogoliubov-Näherung wird der Hamilton-Operator der Bosonen im Gitter durch eine klassische Hamilton-Funktion ersetzt, und Quantenfluktuationen um das klassische Feld (welches das Kondensat beschreibt) werden als Störung betrachtet. Dies erlaubt die analytische Bestimmung des Streuquerschnitts, der aufgrund der Anregung von Dichtefluktuationen einen nichtverschwindenden inelastischen Anteil aufweist. Wir zeigen, daß dieser für kleine Werte der Wechselwirkung linear abnimmt. Dieser lineare Zerfall ist universell insofern, als seine Steigung unabhängig von der bosonischen Dichte und der Größe des Gitters ist. Im Falle starker repulsiver Wechselwirkungen wird ein Quantenphasenübergang der Bosonen von einem superfluiden in einen isolierenden Zustand erwartet. In diesem Regime lässt sich das System störungstheoretisch behandeln, wobei der Wechselwirkungsterm im Hamilton-Operator der Bosonen im Gitter als Operator des ungestörten Systems betrachtet wird, und die kinetische Energie in Form des quantenmechanischen Tunnelns der Teilchen als Störung. Große Wechselwirkungsstärken führen zu einer Unterdrückung von Dichtefluktuationen – aufgrund der Abstoßung, welche die Lokalisierung der Atome energetisch favorisiert – und damit zur Abnahme des inelastischen Streusignals. Wir leiten eine Näherung für den inelastischen Streuquerschnitt in niedrigster Ordnung in der Tunnelstärke her. Im Gegensatz zum schwach wechselwirkenden Regime zerfällt das Streusignal hier quadratisch als Funktion der Wechselwirkung. Insbesondere ist in dieser Ordnung der Näherung keine qualitative änderung des Zerfalls am erwarteten Punkt des Quantenphasenübergangs zu beobachten. Um die Genauigkeit unserer Näherungen zu prüfen und ihre Aussagekraft zu untermauern, führen wir in sämtlichen Fällen numerische Simulationen des exakten Streuproblems durch und vergleichen die erhaltenen Daten mit den Näherungsformeln. So können wir zeigen, daß die von uns hergeleitete analytische Beschreibung innerhalb der jeweiligen Grenzen ihrer Gültigkeit die numerisch erhaltenen Daten zu reproduzieren vermag. Entsprechend diskutieren und erläutern wir Abweichungen, die auftreten, wenn diese Grenzen überschritten werden.