Der mittlere Infrarotbereich (MIR) bietet im Gegensatz zum sichtbaren oder nahinfraroten (NIR) Spektralbereich aufgrund geringerer Streuung die Möglichkeit zur zerstörungsfreien Prüfung von keramischen Bauteilen.Allerdings sind die Lichtquellen und Detektoren in diesem Bereich um Größenordnungen unempfindlicher.Daher wird die Quantenkorrelation zwischen Photonen im MIR und NIR benutzt, die mittels parametrischer Fluoreszenz in einem Interferometer-Aufbau erzeugt wurden.Wird dann mit den Photonen im MIR die Probe abgetastet, kann die Information aus dem Interferenzspektrum der NIR-Photonen gewonnen werden.Die MIR-Photonen bleiben dabei "undetektiert".Bisherige Laboraufbauten wurden jetzt so weit miniaturisiert, dass sie in industrieller Umgebung eingesetzt werden können.
Der mittlere Infrarotbereich (MIR) bietet im Gegensatz zum sichtbaren oder nahinfraroten (NIR) Spektralbereich aufgrund geringerer Streuung die Möglichkeit zur zerstörungsfreien Prüfung von keramischen Bauteilen.Allerdings sind die Lichtquellen und Detektoren in diesem Bereich um Größenordnungen unempfindlicher.Daher wird die Quantenkorrelation zwischen Photonen im MIR und NIR benutzt, die mittels parametrischer Fluoreszenz in einem Interferometer-Aufbau erzeugt wurden.Wird dann mit den Photonen im MIR die Probe abgetastet, kann die Information aus dem Interferenzspektrum der NIR-Photonen gewonnen werden.Die MIR-Photonen bleiben dabei "undetektiert".Bisherige Laboraufbauten wurden jetzt so weit miniaturisiert, dass sie in industrieller Umgebung eingesetzt werden können.
Spektroskopie im mittleren Infrarotbereich (MIR) ist aufgrund der hohen Eindringtiefe der MIR-Strahlung ein leistungsfähiges Werkzeug zur Analyse stark streuender Materialien wie (Mikro-)Plastik.Herkömmliche MIR-Quellen und -Detektoren sind jedoch in der Regel groß, teuer und technisch sehr anspruchsvoll.Daher wurde ein quanteninterferometrischer Aufbau basierend auf spontaner parametrischer Fluoreszenz (SPDC) in einem nichtlinearen ppKTP-Kristall zur Erzeugung verschränkter NIR-MIR-Photonenpaare realisiert.Nach der Erzeugung interagiert das MIR-Photon mit der Polymerprobe, während das verschränkte NIR-Photon einen Referenzweg durchläuft und von einem herkömmlichen Spektrometer detektiert wird.Aufgrund der Quantenverschränkung können Informationen über die Wechselwirkung des MIR-Photons mit der Probe allein durch die Detektion des NIR-Photons abgeleitet werden.Diese als "sensing with undetected photons" bezeichnete Technik ermöglicht MIR-Spektroskopie ohne direkte MIR-Detektion.Durch hochpräzise Mikrointegration und einen gefalteten Strahlengang für den Referenzarm konnte der optische Aufbau miniaturisiert und auf einer Fläche von nur 75 mm x 90 mm aufgebaut werden.In dieser Konfiguration wurden Photonenraten von über 10 9 pro Sekunde pro Watt Pumpleistung sowie eine Quanteninterferenz-Visibility von ≈ 30 % erzielt.Diese Ergebnisse unterstreichen die Eignung der entwickelten Module für mobile Anwendungen, wie etwa die vor-Ort Analyse von Mikroplastik in Abwasser, und stellen einen wichtigen Schritt in Richtung industrietauglicher Lösungen dar.
Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschrankung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhorsichere Datenubertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation uber grose Distanzen: Die Reichweite der Ubertragung von Quantenzustanden ist aufgrund von Photonenverlusten in den Ubertragungskanalen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht moglich. Dieses Problem konnte uber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfager eingebaut werden, gelost werden. Bei der Auswahl
einer geeigneten Technologieplattform fur die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berucksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal fur die Konversion und Speicherung von Quantenzustanden sowie fur die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gangigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlussel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenfuhrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon uber einen langeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationaren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren konnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts fur Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren.
Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhohung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosaulenresonatoren, die es ermoglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplatze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt.
Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosaulenresonatoren mit sehr hohen Guten:
Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosaulenresonators ist seine Gute, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Hohe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgefuhrt. Dazu wird die Gute von Mikrosaulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhohten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstragern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie hoher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren fur alle Durchmesser groser sind. Fur einen Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordguten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden.
Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosaulenresonatoren:
Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosaulenresonatoren mit geringen Dunkelstromen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosaulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhangigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitatsmode unter Anregung auf die Saulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgefuhrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, uber eine Abnahme der Photostromintensitat des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor
zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Saulenoberseite von der Wellenlange abhangt, ist die effektive Anregungsintensitat eines exzitonischen Ubergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine
Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor uber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koharente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosaulenresonator gezeigt. Die koharente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers fuhrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die uber dessen Photostrom ausgelesen werden konnen. Uber eine Anderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert.
Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten:
Fur die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgefuhrt. Dazu wurde zunachst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilitat von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilitat der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Wahrend die Visibilitat fur nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht uber ein Wiederbefullen und zusatzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstrager auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilitat von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Auserdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei raumlich getrennten Quantenpunkten
demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilitat von v = (39 ± 2)% fur gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Anderung der Photonenenergie uber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies auserte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilitat. Um noch grosere Visibilitaten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop fur Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.
Nichtklassische Lichtquellen sind wichtige Komponenten für die zukünftige Realisierung von optischen Quantencomputern, Quantenkommunikationsnetzwerken und Anwendungen in der Quantenmetrologie. Besonders hervorzuheben sind Quantenlichtquellen auf der Basis von Halbleiter-Quantenpunkten zur Erzeugung von einzelnen ununterscheidbaren Photonen, Zwillingsphotonen-Zuständen oder polarisationsverschränkten Photonenpaaren. Zusätzlich erlaubt die fortgeschrittene Halbleitertechnologie die deterministische Integration einzelner Quantenpunkte in photonische Strukturen. In ähnlicher Weise sind quantenpunktbasierte Mikrosäulenlaser sowohl für die Grundlagenforschung auf dem Gebiet der Quantenelektrodynamik in Resonatoren als auch für zukünftige Anwendungen in der Datenübertragung aufgrund ihrer mikroskopischen Abmessungen, ihrer hohen Modulationsbandbreite und ihres geringen Energieverbrauchs von großem Interesse. Die Charakterisierung von Quantenemitter hinsichtlich ihrer Photonenstatistik wird in der Quantenoptik typischerweise durch die Messung der normalisierten Photonen-Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g(2)(Ƭ) bestimmt, jedoch nur der vollständige Zugang zur Photonenzahlverteilung ermöglicht einen tieferen Einblick in die physikalischen Prozesse der Lichtentstehung. Vor diesem Hintergrund werden in der vor liegenden Arbeit erstmalig photonenzahlauflösende Detektoren zur Charakterisierung von quantenpunktbasierten nanophotonischen Strukturen verwendet. Die Detektoren sind supraleitende Übergangskantensensoren, die wiederum von supraleitenden Quanteninterferenzdetektoren ausgelesen werden. Zum Betrieb der Detektoren wird eigens ein adiabatischer Entmagnetisierungskryostat aufgebaut, um die Detektormodule auf eine Temperatur von 6 100mK zu kühlen. Die einzelnen Detektorkanäle besitzen eine Detektionseffizenz von > 87%. In einem nächsten Schritt wird das aufgebaute photonenzahlauflösende Detektorsystem zur Charakterisierung eines quantenpunktbasierten Mikrosäulenlasers eingesetzt. Zwei Detektorkanäle detektieren gleichzeitig die Lichtemission von zwei orthogonalen Komponenten der fundamentalen Emissionsmode eines bimodalen Mikrosäulenlasers. Das angewandte experimentelle Schema bietet dabei einen beispiellosen Zugang zur gemeinsamen Photonenzahlverteilung und ermöglicht einen tiefen Einblick in die Dynamik und Photonenstatistik der Modenkomponenten, die durch das gemeinsame Verstärkungsmedium gekoppelten sind. Insbesondere decken dabei die photonenzahlauflösenden Messungen eine optische Bistabilität der gegensätzlich korrelierten Modenkomponenten auf, die sich in einem zeitlichen Schalten zwischen kohärenter und thermischer Lichtemission äußert. Des Weiteren wird mit dem photonenzahlauflösenden Detektorsystem die direkte Messung von Zweiphotonen-Zuständen einer energetisch entarteten Quantenpunkt-Biexztion-Exziton-Kaskade möglich. Das Experiment motiviert dazu, diese spezielle Konfiguration der Biexziton-Exziton-Kaskade durch einen Abstimmmechanismus zur realisieren. Die gewählte Methode ist dabei die Veränderung der elektronischen Bandstruktur durch einen mechanischen Spannungsübertag auf das Quantenpunkt-Halbleitermaterial. Mit diesem Verfahren ist es ebenfalls möglich, die Bindungsenergie und die Feinstrukturaufspaltung nahezu aufzuheben, was zur Erzeugung verschränkter Photonen unabdingbar ist. In einem finalen Schritt werden Quantenpunkte in Mikrolinsen integriert, um die Photonenauskoppeleffizienz zu erhöhen. In Kombination mit der Methode des mechanischen Spannungsübertrags ermöglicht es die Herstellung einer spektral abstimmbaren, hocheffizienten Einzelphotonenquelle. Um die zukünftige Anwendung dieser Technologie beispielsweise zur Verschränkungsvertauschung in einem Quantenrepeaternetzwerk zu demonstrierten, wird die Möglichkeit aufgezeigt, die Emissionslinien verschiedener Quantenpunkte so zu verstimmten, dass sie sich in Resonanz zueinander befinden. Eine zusätzliche Implementierung eines elektro-optischen Regelmechanismus stabilisiert dabei die Emissionsenergie im Bereich der homogenen Linienbreite der Emitter.
Abstract Fragen der Photonenstatik von Lichtquellen sind in der Quantenoptik in den letzten Jahren sehr intensiv untersucht worden. Von besonderem Interesse ist dabei die Erzeugung der sogenannten nichtklassischen Strahlung. Diese ist nur bei einer quantenmechanischen Behandlung des Strahlungsfeldes erlaubt und kann nicht durch ein klassisches elektromagnetisches Feld dargestellt werden. Im Photonenbild entspricht der nichtklassischen Strahlung eine gleichmäßige Folge von Photonen. Ein solcher Lichtstrahl ist für die optische Kommunikation von sehr großem Interesse, da ein Optimum an Information übertragen werden kann; außerdem sind die Intensitätsschwankungen minimal. Aus diesem Grunde ist die Untersuchung der Bedingungen, die zur Erzeugung des nichtklassischen Lichtes führen, von großer Bedeutung. Es zeigt sich, daß die Herstellung der Strahlung in einem Maser/Laser dann möglich ist, wenn die Verluste außerordentlich klein gehalten werden; außerdem müssen die Energieaustauschprozesse zwischen Strahlungsfeld und Atomen sehr genau kontrolliert werden, so daß hierbei keine zusätzlichen Photonen verloren gehen. Diese Prozesse sind von grundsätzlichem Interesse, da sie eine Messung von Strahlungsfeldern erlauben, ohne daß dabei Photonen vernichtet werden, wie es normalerweise der Fall ist.
In der vorliegenden Arbeit wird die Interferenz zweier einzelner Photonen mit individuell einstellbarer Wellenlänge studiert. Die Photonen werden nacheinander mittels einer adiabatischen Passage in einem Atom-Resonator-System generiert, durchlaufen zwei verschieden lange optische Fasern und treffen zeitgleich auf einen Strahlteiler. Die Dauer der Photonen-Wellenpakete übersteigt die Zeitauflösung der beiden Detektoren an den Ausgängen des Strahlteilers. Somit kann die Koinzidenz von Photodetektionen erstmals in Abhängigkeit der Zeit zwischen den Detektionsereignissen untersucht werden. Dabei zeigt sich, dass die Photonen niemals gleichzeitig in den beiden Strahlteilerausgängen detektiert werden, selbst wenn sie durch ihre Frequenz oder ihre Ankunftszeit am Strahlteiler unterscheidbar sind. Für Photonen definierter Frequenzdifferenz oszilliert die Koinzidenzwahrscheinlichkeit mit dem Zeitabstand der Photodetektionen. Die Visibilität dieser Oszillation von nahezu 100 % ist auf die Quantennatur des Lichtes zurückzuführen und klassisch nicht erklärbar.
Experimente mit einzelnen Photonen eignen sich, um faszinierende Eigenschaften der Quantenphysik zu demonstrieren. Die wohl interessanteste ist die Verschränkung. Bisher wurden Demonstrationsexperimentezu dieser Thematik mit polarisationsverschränkten Photonen erstellt. Nach einem Vorschlag von Franson haben wir einen Aufbau entwickelt, der es ermöglicht, die Verschränkung zweier Photonen hinsichtlichderen Frequenz darzustellen. Dabei werden Photonenpaare durch parametrische Fluoreszenz erzeugt und gelangen in räumlich getrennte Michelson-Interferometer. Innerhalb der Kohärenzlänge zeigt sich die klassisch erwartete Interferenz. Bei Armlängenunterschieden jenseits der Kohärenzlänge ist Zwei-Photonen-Interferenzmit einer Sichtbarkeit von 49% möglich, sofern die Armlängendifferenzen beider Interferometer identisch sind. Dieser nichtlokale Effekt kann im Demonstrationsexperiment vor Ort sowie online als interaktivesBildschirmexperiment nachvollzogen werden. Mit unserem Aufbau kann Zwei-Photonen-Interferenz und klassisch erwartete Interferenz ohne Umbauten gezeigt werden. Damit wird das Verschränkungsphänomen ohne den Wissensbereich Polarisation für die Schul- und Universitätsausbildung greifbar. Da zudem darauf geachtet wurde nur Standardmaterialien moderner Quantenoptiklabore zu verwenden, ist es vielerorts leicht möglich den Aufbau zu übernehmen. Das Experiment ist mit kurzer Erklärung auf http://www.QuantumLab.de verfügbar.