Diese Arbeit untersucht das pathologische Verhalten des Selbstenergie-Funktionals Σ[G], insbesondere dessen Mehrwertigkeit in Bezug auf die vollständige Green-Funktion G — eine Eigenschaft, die die Annahmen der selbstkonsistenten Störungstheorie untergräbt. Letztere ist von besonderer Bedeutung für grundlegende und weit verbreitete Vielteilchentechniken. Die Studie basiert auf der Matsubara-Erweiterung (ME) des Zero-Space-Time- (ZST-) Modells, einem Minimalmodell, das wesentliche Merkmale der Mehrwertigkeit erfasst und dennoch analytisch handhabbar bleibt.Im ersten Teil wird die irreführende Konvergenz des iterativen Schemas aus E. Kozik et al [Phys. Rev. Lett. 114, 156402 (2015)] in Bezug auf die verschiedenen Äste (branches) von Σ[G] und die Eigenwerte der generalisierten Ladungssuszeptibilität untersucht. Diese Ergebnisse deuten auf einen engen, jedoch nicht abschließenden Zusammenhang zwischen den beiden Größen hin.Anschließend präsentieren wir die Ergebnisse der Anwendung eines zusätzlichen Magnetfelds auf das ME-Modell. Bereits mit diesem einzelnen hinzugefügten Freiheitsgrad wird eine numerische Lösung praktisch unmöglich zu erhalten.Daraufhin werden die ME-Funktionale zur näherungsweisen Lösung von Gittermodellen eingesetzt: (i) mittels Dynamical Mean-Field Theory (DMFT) für das Hubbard-Modell und (ii) für das Hatsugai–Kohmoto- (HK-) Modell, was die Untersuchung lokaler und nichtlokaler Korrelationen anhand von Spektralfunktionen ermöglicht. Diese Arbeit verbindet analytische Einsichten mit numerischen Simulationen, um aufzuzeigen, wie starke Wechselwirkungen selbstkonsistente iterative Methoden und Mott-ähnliche Übergänge in Gittermethoden für korrelierte Systeme beeinflussen. Besonderer Schwerpunkt liegt auf dem Verständnis des Auftretens unphysikalischer Lösungen sowie der Regime, in denen Standardmethoden der Störungstheorie versagen.
Diese Arbeit untersucht das pathologische Verhalten des Selbstenergie-Funktionals Σ[G], insbesondere dessen Mehrwertigkeit in Bezug auf die vollständige Green-Funktion G — eine Eigenschaft, die die Annahmen der selbstkonsistenten Störungstheorie untergräbt. Letztere ist von besonderer Bedeutung für grundlegende und weit verbreitete Vielteilchentechniken. Die Studie basiert auf der Matsubara-Erweiterung (ME) des Zero-Space-Time- (ZST-) Modells, einem Minimalmodell, das wesentliche Merkmale der Mehrwertigkeit erfasst und dennoch analytisch handhabbar bleibt.Im ersten Teil wird die irreführende Konvergenz des iterativen Schemas aus E. Kozik et al [Phys. Rev. Lett. 114, 156402 (2015)] in Bezug auf die verschiedenen Äste (branches) von Σ[G] und die Eigenwerte der generalisierten Ladungssuszeptibilität untersucht. Diese Ergebnisse deuten auf einen engen, jedoch nicht abschließenden Zusammenhang zwischen den beiden Größen hin.Anschließend präsentieren wir die Ergebnisse der Anwendung eines zusätzlichen Magnetfelds auf das ME-Modell. Bereits mit diesem einzelnen hinzugefügten Freiheitsgrad wird eine numerische Lösung praktisch unmöglich zu erhalten.Daraufhin werden die ME-Funktionale zur näherungsweisen Lösung von Gittermodellen eingesetzt: (i) mittels Dynamical Mean-Field Theory (DMFT) für das Hubbard-Modell und (ii) für das Hatsugai–Kohmoto- (HK-) Modell, was die Untersuchung lokaler und nichtlokaler Korrelationen anhand von Spektralfunktionen ermöglicht. Diese Arbeit verbindet analytische Einsichten mit numerischen Simulationen, um aufzuzeigen, wie starke Wechselwirkungen selbstkonsistente iterative Methoden und Mott-ähnliche Übergänge in Gittermethoden für korrelierte Systeme beeinflussen. Besonderer Schwerpunkt liegt auf dem Verständnis des Auftretens unphysikalischer Lösungen sowie der Regime, in denen Standardmethoden der Störungstheorie versagen.
In dieser Arbeit beschäftigen wir uns mit der theoretischen Beschreibung des korrelierten Mott-Hubbard Isolators. Obwohl das Hubbard Modell das konzeptionell einfachste Modell korrelierter Elektronen darstellt, wurde bisher nur in einer Dimension eine exakte Lösung gefunden. Auch das Modell in unendlichen Dimensionen ist bisher nicht exakt gelöst. Zielsetzung unserer Arbeit ist die analytische Berechnung der Einteilchen-Zustandsdichte sowie der Lücke für Ladungsanregungen des Mott-Hubbard Isolators in unendlichen Dimensionen. Hierzu berechnen wir die lokale Greenfunktion des Hubbard Modells auf dem Bethegitter mit unendlich vielen nächsten Nachbarn bei der Temperatur T = 0. Unser Startpunkt ist die Dynamische Molekularfeldtheorie (DMFT), in der das auf dem Gitter definierte Hubbard Modell auf das Single Impurity Anderson Model (SIAM) abgebildet wird. Mit Hilfe der von uns auf das vorliegende Problem angepaßten Kato-Takahashi Störungstheorie, sind wir in der Lage die Lösungen der Selbstkonsistenzgleichungen der DMFT bis zur dritten Ordnung in 1/U anzugeben. Hiermit präsentieren wir zum ersten Mal eine analytische Lösung der Selbstkonsistenzgleichungen der DMFT für den Mott-Hubbard Isolator.
Die Supraleitung stellt ein klassisches Beispiel für ein Vielteilchenphänomen dar, bei dem elektronische Korrelationen zu makroskopischer quantenmechanischer Kohärenz führen. Während konventionelle Supraleitung, wie sie durch die BCS-Theorie beschrieben wird, bereits in schwach korrelierten Materialien auftreten kann, erfordern unkonventionelle Supraleiter --- etwa die bekannten Kuprate oder die jüngst entdeckten Nickelate --- eine deutlich anspruchsvollere theoretische Beschreibung. Besonders bei den Nickelaten mit unendlicher Schicht-Kristallstruktur geht man davon aus, dass sie d-Wellen-Supraleitung aufweisen, die entscheidend von der räumlichen Struktur elektronischer Korrelationen abhängt. Die Dynamische Molekularfeldtheorie (DMFT), die Korrelationen ausschließlich lokal behandelt, ist hierfür nicht ausreichend, da der lokale irreduzible Paarungsvertex $\Gamma_{\pp}$ allein keine d-Wellen-Instabilität erzeugen kann. Um diese Einschränkung zu überwinden, werden diagrammatische Erweiterungen der DMFT benötigt. Eine prominente Methode ist die Dynamische Vertex Approximation (DΓA), die nichtlokale Korrelationen durch die Verwendung des irreduziblen Vertex als Baustein einbezieht. Auf diese Weise eröffnet die DΓA den Zugang zu impuls- und frequenzabhängigen Selbstenergien, Suszeptibilitäten und Paarungswechselwirkungen und eignet sich damit besonders gut zur Untersuchung von Phasenübergängen wie unkonventioneller Supraleitung, bei denen nichtlokale Fluktuationen und räumlich erweiterte Korrelationen eine zentrale Rolle spielen. In dieser Arbeit präsentieren wir einen Code für die selbstkonsistente Leiter-Dynamische Vertex Approximation, angewandt auf das multi-orbitale Hubbard-Modell. Durch die Nutzung von Vertex-Asymptotiken ermöglicht die Implementierung Rechnungen bis in den Bereich sehr tiefer Temperaturen und damit die Bestimmung supraleitender Übergangstemperaturen aus Zweiteilchenkorrelationen sowie deren Rückwirkung auf Einteilcheneigenschaften. Im Gegensatz zur DMFT, die sämtliche räumlichen Korrelationen vernachlässigt, werden diese hier systematisch berücksichtigt, sodass sich eine natürliche Erweiterung der lokalen Theorie ergibt. Eine zentrale Motivation dieser Arbeit ist die multi-orbitale Natur korrelierter Supraleiter. Ein-Orbital-Modelle erfassen zwar wesentliche Eigenschaften bestimmter Materialien, stoßen jedoch bei vielen realen Systemen an ihre Grenzen. So lassen sich Kuprate oder unendliche Schichtnickelate (wie NdNiO2) in guter Näherung durch ein Ein-Orbital-Modell beschreiben, und tatsächlich wurde die Dynamische Vertex Approximation bereits erfolgreich eingesetzt, um ihre kritische Temperatur Tc vorherzusagen. Im Gegensatz dazu erfordert das kürzlich entdeckte Doppelschicht-Nickelat La3Ni2O7, das pro Einheitszelle zwei nichtäquivalente Ni-Atome enthält und die bislang höchste bekannte Tc unter den Nickelaten aufweist, eine multi-orbitale Beschreibung, um Schichtkopplungen und das Zusammenspiel der Orbitale adäquat zu erfassen. Mit der hier vorgestellten numerischen Implementierung eines multi-orbitalen DΓA-Verfahrens lassen sich diese Effekte nun berücksichtigen --- einschließlich Orbitalselektivität, Hund'scher Kopplung und verschränkter Instabilitäten. Diese Aspekte sind unerlässlich, um die Symmetrie der supraleitenden Paarung sowie die kritische Temperatur in solchen Systemen zu verstehen.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit effektiven Feynman-diagrammatischen Methoden für die Beschreibung starker elektronischer Korrelationseffekte in Festkörpern. Exakte numerische Lösungen für wechselwirkende Systeme mit mehr als ein paar Elektronen liegen weit außerhalb der Reichweite heute verfügbarer rechnerischer Ressourcen, wodurch Näherungsmethoden notwendig werden. Effektive Feynman-diagrammatische Methoden wie die Dynamische Vertex Approximation werden oft auf einfache Referenzmodelle angewandt, welche numerisch behandelt werden können. Aus diesen Referenzmodellen werden diagrammatische Größen bestimmt und als Näherung für ihre jeweiligen Gegenstücke im eigentlichen System verwendet. Bisher beschränkten sich derartige Methoden zumeist auf effektive Einteilchenund Zweiteilchen-Diagramme. Diese Arbeit erweitert dieses Wissen um einen Ausdruck für n-Teilchen Vertices (Korrelatoren) für das Falicov-Kimball Modell für beliebige Zahlen n. Dreiteilchen-Diagramme für das Falicov-Kimball und Hubbard Modell wurden versuchsweise ausgewertet und zeigten relevante Korrekturen zu konventionellen Zweiteilchen-Rechnungen. Zusätzlich wurde eine toplogische Klassifikation von Dreiteilchen-Diagrammen vorgenommen, wodurch ein Algorithmus zur Bestimmung des grundlegendsten Dreiteilchen-Diagramms, der vollständig irreduziblen Dreiteilchen-Vertex, angegeben werden konnte. Schließlich wurde der Effekt von äußerer Selbstkonsistenz für das Hubbard Modell im dual fermion Zugang untersucht. Dadurch wird ein besseres Verständnis für die Wahl eines Referenzmodells ermöglicht. Wenig überraschend stellt man fest, dass die Wahl des Referenzmodells einen großen Einfluss auf die theoretische Beschreibung korrelierter Elektronensysteme hat.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Einfluss der Wechselwirkung zwischen extrem kalten Bosonen, die in einem optischem Gitter gehalten werden, auf des Streusignal eines Teilchens, welches als Sonde fungiert. Die Bosonen im Gitter werden durch das Bose-Hubbard-Modell beschrieben. Ausgangspunkt für unsere Untersuchungen ist ein allgemeiner Ausdruck für den Streuquerschnitt des Teilchens, der für beliebige Wechselwirkungsstärken gültig ist. Generell erfordert die Bestimmung der Streueigenschaften die numerische Diagonalisierung des Hamilton- Operators, welcher die Bosonen beschreibt. Um eine analytische Beschreibung des Problems zu erhalten, machen wir von verschiedenen Näherungen Gebrauch, die für unterschiedliche Stärken der Wechselwirkung gültig sind. Numerische Simulationen zeigen, daß sich die Wechselwirkungsstärke im inelastischen Streuquerschnitt offenbart, welcher mit zunehmender Wechselwirkungsenergie abnimmt. Im Regime schwacher Wechselwirkungen können die Bosonen im Gitter durch eine makroskopisch besetzte Wellenfunktion – dem sogenannten Kondensat – beschrieben werden, vorausgesetzt die Zahl der Bosonen, die sich nicht im Kondensat befinden, ist klein im Vergleich zu ihrer Gesamtzahl. In der Bogoliubov-Näherung wird der Hamilton-Operator der Bosonen im Gitter durch eine klassische Hamilton-Funktion ersetzt, und Quantenfluktuationen um das klassische Feld (welches das Kondensat beschreibt) werden als Störung betrachtet. Dies erlaubt die analytische Bestimmung des Streuquerschnitts, der aufgrund der Anregung von Dichtefluktuationen einen nichtverschwindenden inelastischen Anteil aufweist. Wir zeigen, daß dieser für kleine Werte der Wechselwirkung linear abnimmt. Dieser lineare Zerfall ist universell insofern, als seine Steigung unabhängig von der bosonischen Dichte und der Größe des Gitters ist. Im Falle starker repulsiver Wechselwirkungen wird ein Quantenphasenübergang der Bosonen von einem superfluiden in einen isolierenden Zustand erwartet. In diesem Regime lässt sich das System störungstheoretisch behandeln, wobei der Wechselwirkungsterm im Hamilton-Operator der Bosonen im Gitter als Operator des ungestörten Systems betrachtet wird, und die kinetische Energie in Form des quantenmechanischen Tunnelns der Teilchen als Störung. Große Wechselwirkungsstärken führen zu einer Unterdrückung von Dichtefluktuationen – aufgrund der Abstoßung, welche die Lokalisierung der Atome energetisch favorisiert – und damit zur Abnahme des inelastischen Streusignals. Wir leiten eine Näherung für den inelastischen Streuquerschnitt in niedrigster Ordnung in der Tunnelstärke her. Im Gegensatz zum schwach wechselwirkenden Regime zerfällt das Streusignal hier quadratisch als Funktion der Wechselwirkung. Insbesondere ist in dieser Ordnung der Näherung keine qualitative änderung des Zerfalls am erwarteten Punkt des Quantenphasenübergangs zu beobachten. Um die Genauigkeit unserer Näherungen zu prüfen und ihre Aussagekraft zu untermauern, führen wir in sämtlichen Fällen numerische Simulationen des exakten Streuproblems durch und vergleichen die erhaltenen Daten mit den Näherungsformeln. So können wir zeigen, daß die von uns hergeleitete analytische Beschreibung innerhalb der jeweiligen Grenzen ihrer Gültigkeit die numerisch erhaltenen Daten zu reproduzieren vermag. Entsprechend diskutieren und erläutern wir Abweichungen, die auftreten, wenn diese Grenzen überschritten werden.
In der vorliegenden Arbeit werden mehrere Klassen quantenmechanischer Vielteilchensysteme im Formalismus der zweiten Quantisierung aus dem Blickpunkt von Symmetrien sowohl numerisch als auch analytisch untersucht. Um die numerischen Berechnungen durchführen zu können, wurde ein Computerprogramm mit Namen "ArbModel" mit den entsprechenden Fähigkeiten entwickelt. Hierbei wurde großen Wert auf Allgemeinheit gelegt, so dass Hamiltonians zu einer sehr großen Anzahl unterschiedlichster Modelle aufgestellt und diagonalisiert werden können. Alle Ideen, die für die Programmierung eines derartigen Programms notwendig sind, wurden erklärt und in dem numerischen Code verwirklicht. Mit diesem Programm zur Verfügung wurden Vielteilchensysteme, welche lediglich aus identischen Teilchen bestehen, im Allgemeinen untersucht. Es wurden allgemeine Bedingungen für das Vorhandensein einer dynamischen Symmetrie hergeleitet. Bedingungen für die schwächere Forderung nach der Erhaltung der sog. Senioritätsquantenzahl wurden ebenfalls im Detail untersucht. Obwohl derartige Untersuchungen in der Vergangenheit bereits stattgefunden haben, konnten neue Fälle gefunden und neue Bedingungen aufgestellt werden. Als überraschendes Ergebnis wurden Beispiele entdeckt, für welche die Seniorität im Allgemeinen gebrochen, für ein paar spezifische Zustände jedoch erhalten ist. Diese Zustände sind lösbar und entsprechende Formeln für ihre Anregungsenergien wurden angegeben. Alle analytischen Ergebnisse wurden mit "ArbModel" überprüft. Als weitere Anwendungen für den numerischen Code wurden die Vorhersagen einer sehr neuen Theorie, welche Quantenphasenübergänge mit sog. Verzweigungspunkten in Verbindung bringt, verifiziert. Hierfür wurde das sd-Interacting-Boson-Model 1 (sd-IBM1) mit einer sehr hohen Teilchenzahl verwendet. Außerdem wurde eine bestimmte dynamische Symmetrie des Interacting-Boson-Fermion-Models untersucht. Verzweigungsregeln für diese Bose-Fermi-Symmetrie wurden aufgestellt, sowie Auswahlregeln für M1-Übergänge abgeleitet. Auch hier verifiziert der numerische Code alle analytischen Ergebnisse. Da "ArbModel" alle analytischen Ergebnisse dieser Arbeit reproduziert, wurde somit auch der Beweis für Korrektheit dieses Programms gegeben.
Die vorliegende Arbeit setzt sich aus drei Teilen zusammen. Der erste Teil deckt die Grundlagen zum elektronischen Vielteilchenproblem in der Physik der kondensierten Materie ab und stellt den theoretischen Hintergrund der GW Methode vor. Nach einer Einführung zur Dichtefunktionaltheorie (DFT) werden später Methoden welche über konventionelle DFT hinausgehen, wie DFT+U und Hybridfunktionale vorgestellt. Dabei werden auch die jeweiligen Grenzen der Anwendbarkeit dieser Methoden diskutiert. Anschließend wird ein überblick über die GW Approximation gegeben, beginnend mit dem Bandlückenproblem und experimenteller Photoemissionsspektroskopie. Die Herleitung der GW Approximation aus der Vielkörper-Störungstheorie wird danach ausführlich behandelt. Insbesondere werden die Ein-Teilchen-Green's-Funktionen, die Dyson-Gleichung und die Hedin-Gleichungen eingeführt. Zuletzt wird die praktische Umsetzung der GW Approximation besprochen, einschließlich der konventionellen GW Implementierungen sowie der Space-Time-Methode. Hierbei werden auch die Nachteile der bestehenden GW Implementierungen aufgezeigt, wodurch die Notwendigkeit für einen niedrig skalierenden GW Algorithmus deutlich wird. Aus dieser überlegung stammt die Motivation zu dieser Arbeit. Abschließend kann gesagt werden, dass dieser Teil eine solide Grundlage bildet und eine konsequente Terminologie für den zweiten Teil der Arbeit einführt. Der zweite Teil präsentiert unsere kürzlich entwickelte Low-Scaling-GW Methode, die im "Vienna ab-initio Simulation Package" (VASP), einem weit verbreiteten Programm zur Berechnung der elektronischen Struktur, implementiert wurde. Diese neue Methode ermöglicht schnelle Quasiteilchenberechnungen mit einer Skalierung, die sich in der Systemgröße kubisch verhält und linear in der Anzahl der k-Punkte, die verwendet werden um die Brillouin-Zone zu sampeln. Dadurch werden sowohl die Nachteile der konventionellen GW Implementierungen, welche in der Regel auf kleine Systeme beschränkt sind, als auch jene der speicherintensiven Space-Time-Methode überwunden. Es wird ausführlich erläutert, wie eine so günstige Skalierung erreicht werden kann. Danach wird der Erfolg der Methode bei der Berechnung von Quasiteilchen-Energien und Spektralfunktionen typischer Isolatoren, Halbleiter und Metalle diskutiert. Die Ergebnisse werden mit konventionellen GW Berechnungen verglichen und es zeigt sich eine sehr hohe übereinstimmung. Darüber hinaus wurde die neue Methode auch erfolgreich zur Bestimmung der Ionisierungspotentiale und der Elektronenaffinitäten von hundert Closed-Shell-Molekülen angewandt. Die Ergebnisse werden mit experimentellen Daten sowie Ergebnissen aus anderen elektronischen Strukturpaketen verglichen. Insgesamt wurde eine gute übereinstimmung erzielt. Um diese übereinstimmung zu erreichen, korrigieren wir die Fehler für endliche Basissätze sowie Fehler, die durch periodisch wiederholte Bilder entstehen. Für die etwas größeren Abweichungen der Elektronenaffinitäten werden mögliche Erklärungen diskutiert. Wegen der geringen Skalierung unserer neuen Methode glauben wir, dass sie ein großes Anwendungspotenzial besitzt, insbesondere für große Einheitszellen. Dies wird im Bereich der Materialmodellierung dazu beitragen, Methoden welche über DFT hinaus gehen zu etablieren. Die vorgestellte Low-Scaling-GW stellt zwar einen großen Fortschritt gegenüber älterer GW Methoden dar, jedoch wird in der aktuellen Implementierung die Spin-Orbit-Kopplung (SOC) nicht berücksichtigt, während dies bei der herkömmlichen GW Implementierung in VASP möglich ist. In diesem Abschnitt werden daher einige änderungen an der herkömmlichen Implementierung der GW besprochen, welche es erlauben mäßig große Systeme zu behandeln, bei denen SOC nicht vernachlässigt werden darf. Dies wird durch optimierte imaginäre Zeit/Frequenz Gitter sowie äußerst effiziente diskrete Fourier-Transformationen erreicht, beides Hauptmerkmale der neuen Low-Scaling-GW Methode. Die modifizierte GW Methode wurde für ZnO und CdTe getestet und es zeigt sich eine ausgezeichnete übereinstimmung mit der herkömmlichen, unmodifizierten GW Implementierung. Darüber hinaus wird eine teilweise selbst-konsistente Low-Scaling-GW0r Methode vorgestellt und vorläufige Testergebnisse für Si werden präsentiert. Die Auswirkungen der Selbstkonsistenz werden in Bezug auf Teilchenzahlerhaltung und Bandlücken diskutiert. Abschließend wird noch eine praktikable Möglichkeit zur Kombination unserer Low-Scaling-GW Methode mit der Dynamical-Mean-Field-Theorie (DMFT), d.h. GW+DMFT, vorgestellt. Besonders hervorgehoben und ausführlich besprochen wird die frequenzabhängige, partiell abgeschirmte Wechselwirkung U(iw), welche mittels der Constrained-Random-Phase-Approximation (cRPA) berechnet wird sowie das Double-Counting, das bei GW+DMFT auftritt. Vorläufige Ergebnisse von GW+DMFT für SrVO3 werden präsentiert. Am Ende der Arbeit befindet sich eine Conclusio in welcher die Ergebnisse und Schlussfolgerungen zusammengefasst werden und ein Ausblick über die weitere Entwicklung skizziert ist. Es sei noch angemerkt, dass einige Gleichungen und Herleitungen separat in den Anhängen platziert wurden. Obwohl viele dieser Gleichungen zum besseren Verständnis des Haupttextes beitragen, wurde zum Zwecke der besseren Lesbarkeit und übersicht diese Aufteilung gewählt. Der interessierte Leser wird daher in den Anhängen nützliche und ausführliche Details finden.