Intensity interferometry experiments in a scanning transmission electron microscope : physics and applications L'optique quantique réalisée à l'échelle du nanometer est un défit crucial, surtout pour la caractérisation d'émetteur de photon unique. Ces émetteurs sont des défauts ponctuels dans des matériaux (quelques angströms) ou des structures confinées de quelques nanomètres. Une façon d'atteindre cette échelle est d'utiliser la cathodoluminescence (CL) dans un microscope électronique à transmission à balayage (CL-STEM) [1]. Cependant, lorsque l'on cherche à étudier les propriétés statistique d'émission de la lumière sortant d'une expérience de CL, ce qui est nécessaire pour étudier par exemple la nature quantique d'émetteur de photon unique (SPE), une expérience dédiée s'ajoutant à l'expérience de CL-STEM doit être réalisée. Quelques mois avant mon arrivé dans le groupe STEM du LPS, une expérience d'interférence des intensités (HBT) qui mesure la fonction d'autocorrélation g(2)(τ) du signal de CL a été construit [2]. Il est bien connu que la signature univoque d'un SPE en photoluminescence (PL) est l'antibunching, c'est à dire que le g(2)(τ) est toujours inférieur à un. Il a été récemment démontré que lorsque seulement un SPE est excité la CL-STEM est similaire à la PL sur un célèbre SPE, le centre NV dans le diamant. Dans cette thèse nous montrerons comment la CL-STEM a permis de caractériser un nouveau défaut ponctuel dans le h-BN, montrant la pertinence de l'expérience HBT dans un CL-STEM pour découvrir et caractériser de nouveaux SPE. Cependant, en étudiant l'excitation de multiple SPE en CL, on a découvert un nouveau phénomène d'émission, caractérisé par un grand effet de regroupement (bunching) dans la fonction g(2) (g(2)(0) > 35), en complète contradiction avec les mesures de PL et ce que l'on pourrait attendre (g(2)(0)< 1). Dans mon manuscrit de thèse, cet effet surprenant a été expérimentalement étudié, expliqué théoriquement et appliqué à la mesure de temps de vie à l'échelle du nanomètre. Parce que l'optique quantique est souvent liée à la plasmonique quantique, je présenterai pour conclure une proposition théorique en collaboration avec Javier Garcia de Abajo pour étudier la plasmonique quantique dans un microscope électronique à transmission à balayage.
Intensity interferometry experiments in a scanning transmission electron microscope : physics and applications L'optique quantique réalisée à l'échelle du nanometer est un défit crucial, surtout pour la caractérisation d'émetteur de photon unique. Ces émetteurs sont des défauts ponctuels dans des matériaux (quelques angströms) ou des structures confinées de quelques nanomètres. Une façon d'atteindre cette échelle est d'utiliser la cathodoluminescence (CL) dans un microscope électronique à transmission à balayage (CL-STEM) [1]. Cependant, lorsque l'on cherche à étudier les propriétés statistique d'émission de la lumière sortant d'une expérience de CL, ce qui est nécessaire pour étudier par exemple la nature quantique d'émetteur de photon unique (SPE), une expérience dédiée s'ajoutant à l'expérience de CL-STEM doit être réalisée. Quelques mois avant mon arrivé dans le groupe STEM du LPS, une expérience d'interférence des intensités (HBT) qui mesure la fonction d'autocorrélation g(2)(τ) du signal de CL a été construit [2]. Il est bien connu que la signature univoque d'un SPE en photoluminescence (PL) est l'antibunching, c'est à dire que le g(2)(τ) est toujours inférieur à un. Il a été récemment démontré que lorsque seulement un SPE est excité la CL-STEM est similaire à la PL sur un célèbre SPE, le centre NV dans le diamant. Dans cette thèse nous montrerons comment la CL-STEM a permis de caractériser un nouveau défaut ponctuel dans le h-BN, montrant la pertinence de l'expérience HBT dans un CL-STEM pour découvrir et caractériser de nouveaux SPE. Cependant, en étudiant l'excitation de multiple SPE en CL, on a découvert un nouveau phénomène d'émission, caractérisé par un grand effet de regroupement (bunching) dans la fonction g(2) (g(2)(0) > 35), en complète contradiction avec les mesures de PL et ce que l'on pourrait attendre (g(2)(0)< 1). Dans mon manuscrit de thèse, cet effet surprenant a été expérimentalement étudié, expliqué théoriquement et appliqué à la mesure de temps de vie à l'échelle du nanomètre. Parce que l'optique quantique est souvent liée à la plasmonique quantique, je présenterai pour conclure une proposition théorique en collaboration avec Javier Garcia de Abajo pour étudier la plasmonique quantique dans un microscope électronique à transmission à balayage.
Expériences d'optique quantique électronique à l'échelle d'une seule particule Au cours des 25 dernières années, il n'y a eu que quelques rapports sur des expériences de type optique quantique avec des électrons.Les progrès réalisés dans ce récent domaine de recherche ont permis de mettre au point des techniques originales pour piéger, déplacer et manipuler les électrons dans des dispositifs à l'état solide.Ces progrès ouvrent de nouvelles perspectives pour l'étude de phénomènes quantiques fascinants tels que l'effect tunnel ou l'intrication avec les électrons.En raison de la contrôlabilité exigée dans les implémentations possibles de circuits logiques quantiques, il est maintenant particulièrement intéressant de réaliser des expériences d'optique quantique électronique avec des électrons volants uniques.Dans cette thèse, nous abordons deux expériences liées, mais conceptuellement différentes, d'optique quantique électronique au niveau de la particule unique.Toutes les expériences menées dans le cadre de cette thèse ont été réalisées à des températures cryogéniques avec des dispositifs définis par Schottky-gates dans des hétérostructures AlGaAs/GaAs.Tout d'abord, nous effectuons une expérience d'interférence d'électrons de type Mach-Zehnder dans le régime de transport balistique.En formant un grand point quantique dans l'une des branches de l'interféromètre, nous étudions le déphasage de la fonction d'onde d'un électron transmis de façon résonnante.Au cours de nos mesures, nous trouvons des signatures d'un comportement de transmission qui reflète les symétries internes des états propres des boîtes quantiques.Nos résultats mettent en lumière la question de longue date d'un comportement de phase de transmission universelle dans des boîtes quantiques en grand taille.Nous avons ainsi posé un jalon important vers une compréhension globale de la transmission par résonance d'électrons volants simples par des boîtes quantiques.Dans une deuxième expérience, nous allons au-delà du régime de transport balistique.Nous utilisons des ondes acoustiques de surface pour transporter un seul électron entre les boîtes quantiques définies par la grille de surface dans un circuit couplé par l'effect tunnel.Nous développons deux blocs de base essentiels pour partitionner et coupler les électrons volants simples dans un tel circuit piloté par le son.En dépassant une efficacité de transfert simple de 99 %, nous montrons qu'un circuit électronique quantique piloté par le son est réalisable à grande échelle.Nos résultats ouvrent la voie à des opérations de logique quantique avec des qubits d'électrons volants qui surfent sur une onde acoustique.
Les boîtes quantiques semiconductrices de type InAs/GaAs ont des proprié- tés électroniques et optiques qui les rapprochent de l'atome unique. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui s'intéresse à différents aspects de l'interaction lumière-matière dans ce type de système. Nous avons d'abord étudié le système couplé constitué du spin de l'électron et des spins nucléaires dans une boîte quantique unique, sous excitation non résonante. Pour ces expériences, nous avons utilisé des techniques de photoluminescence stationnaire résolues en polarisation : nous présentons des mesures complètes d'excitation de la photoluminescence, dans différentes conditions expérimentales. L'état de charge des boîtes quantiques fluctuant dans le temps d'une part et le couplage entre les spins nucléaires et le spin de l'électron via l'interaction hyperfine d'autre part sont à la base d'un effet original : il est possible de modifier optiquement les états propres de l'exciton neutre en l'absence de champ magnétique externe. Nos résultats expérimentaux sont confirmés par une spectroscopie de plus haute résolution, qui utilise un interféromètre de Fabry-Pérot placé en amont de la chaîne de détection. Nous présentons ensuite des expériences réalisées en régime cohérent, c'est-à-dire dans un temps plus court que le temps de déphasage du système, dans des échantillons à charge ajustable. Nous avons excité la boîte quantique à résonance (sur son état fondamental) avec des impulsions courtes (durée env. 1ps) limitées par la transformée de Fourier). En s'appuyant sur un schéma de détection original, nous détectons le signal de luminescence sur un état spectateur situé à quelques meV de la transition excitée. Ceci nous a permis de mettre en évidence les oscillations de Rabi de l'exciton dans une boîte quantique unique. Ensuite, en utilisant des impulsions à dérive de fréquence, nous montrons qu'il est possible de générer une population d'exciton de façon à la fois fidèle et robuste, en réalisant un passage adiabatique rapide. Ce résultat expérimental est une première étape en vue de l'implémentation puis de la manipulation d'un Q-bit dans une boîte quantique unique
Une source efficace de photons uniques et indiscernables Dans les domaines des communications quantiques et du calcul quantique, la transmission d'information à l'aide de photons uniques garantis la sécurité de la communication et permet la mise en œuvre de calculs irréalisables avec nos ordinateurs « classiques ». L'un des éléments primordiaux à la réalisation de tels protocoles est la source de photons. Elle doit émettre, à la demande, un et un seul photon aux propriétés quantiques déterminées.L'objectif de ce projet de thèse est de caractériser une source de photons uniques et indiscernables, conçue et fabriquée au CEA-Grenoble, et qui consiste en une boite quantique semiconductrice d'arséniure d'indium (InAs) intégrée à une nanocavité d'arséniure de gallium (GaAs). Présentant un faible facteur de qualité, la nanocavité permet l'extraction efficace de photons sur une grande plage de longueurs d'ondes (30nm). De plus, grâce à son petit volume de mode, l'émission spontanée des boites quantiques en son sein peut être accélérée par un effet Purcell pouvant aller jusqu'à 6.Dans ce manuscrit de thèse, nous détaillons tout d'abord la mise en place et l'optimisation des dispositifs expérimentaux utilisés pour caractériser les photons émis par notre échantillon : Micro-photoluminescence, mesure du temps de vie radiatif, expérience Hanbury-Brown et Twiss (HBT) et expérience Hong-Ou-Mandel (HOM). Ensuite, nous présentons les résultats expérimentaux obtenus pour les photons émis par deux boites quantiques distinctes : L'une contenant des états d'excitons neutres, et la seconde, un état d'exciton chargé. Afin de photo-créer ces états d'excitons dans les boites quantiques, deux dispositifs d'excitation optique impulsionnelle ont été mis en place : L'excitation résonante à deux photons du biexciton neutre, et l'excitation quasi-résonante assistée par phonons longitudinaux acoustiques de l'exciton neutre et de l'exciton chargé. Nous présentons la mesure des trois figures de mérite d'une source de photon unique pour ces deux boites quantiques : La brillance, l'unicité des photons émis et leur indiscernabilité. Dans un second temps, nous nous intéresserons particulièrement à l'état d'exciton chargé et mesurerons le profil de sa raie d'émission et sa fonction d'autocorrélation sous excitation résonante continue. Ces résultats, réalisés au sein du groupe de nano-photonique de l'université de Bâle, constituent la première démonstration d'excitation continue sur ces nanostructures, ce qui est une agréable surprise étant donné leur petite taille.Pour terminer, nous nous pencherons sur l’effet de l’application de contraintes mécaniques sur la séparation en énergie des deux états de l’exciton neutre, appelée la « séparation de structure fine ». Lors de la cascade radiative de l’état du biexciton neutre, les deux photons émis sont intriqués en polarisation, et la fidélité de l’intrication dépend notamment de la séparation de structure fine. Nous étudierons ici un second échantillon, où les boites quantiques InAs sont intégrées à un microfil photonique de GaAs. En faisant fléchir le microfil, des contraintes mécaniques sont appliquées sur les boites quantiques, ce qui a pour effet de modifier l’énergie des états de l'excitons. Nous présenterons une étude expérimentale visant à observer un possible effet sur la séparation de structure fine.En conclusion, nous avons développé et optimisé divers dispositifs expérimentaux permettant la caractérisation de sources de photons pour des applications dans le domaine des communications quantiques et du calcul quantique. Pour une première version de ces nanostructure photonique, la brillance, l'unicité de l'émission et l'indiscernabilité des photons émis par nos boites quantiques intégrées dans des nanocavités sont très encourageantes pour la suite. Les prochains objectifs portent sur l'amélioration des nanocavités et sur la caractérisation plus approfondie des phénomènes de décohérence et du couplage mécanique entre les boites quantiques et ces structures.
Le travail décrit dans ce manuscrit porte sur l’élaboration d’une interface atome-champ originale pour un émetteur de la matière condensée : un système de demi-cavité composé d’un miroir et d’une lentille à forte ouverture numérique. Ce système permet de contrôler et en particulier d’augmenter le temps de vie d’un dipôle niché au sein d’un cristal situé au point focal de la lentille alors même que la distance entre l’atome et le miroir est très grande devant la longueur d’onde. Utiliser un tel système permet aussi d’obtenir une interaction forte entre un champ résonant fortement focalisé et l’atome. Pour cet objectif, les centres colorés du diamant sont des atomes artificiels de choix car ils présentent des propriétés de photoluminescence exceptionnelles. Une grande partie du travail effectué durant cette thèse a été dédiée à l’élaboration d’une plateforme expérimentale permettant d’étudier les propriétés de photoluminescence dans le domaine visible de systèmes de la matière condensée à température cryogénique afin de trouver les émetteurs adéquats pour réaliser cette interface. Nous avons caractérisé de nouveaux échantillons dans le cadre de collaborations avec des laboratoires spécialisés dans la croissance du diamant, en particulier des nanodiamants contenant des centres SiV- et GeV- aux propriétés optiques prometteuses. La photoluminescence de pointes en diamant nanométriques contenant des centres SiV- a été particulièrement étudiée. Un effet de photochromisme a été observé et nous a permis de mesurer la largeur de raie homogène d’un ensemble de centres SiV- élargi inhomogènement. Cette largeur se rapproche de la limite radiative. Nous donnons une explication de ce phénomène de photochromisme corroborée par différentes mesures. Enfin, des expériences préliminaires ont été réalisées en demi-cavité. Nous montrons comment la modification du temps de vie peut être mesurée en présence d’élargissement inhomogène en utilisant un second interféromètre en aval de la demi-cavité.
Les boîtes quantiques de semiconducteurs sont communément décrites comme des atomes artificiels à l'état solide, et la dynamique de décohérence dans ce système est conditionnée par les fluctuations de l'environnement de la boîte quantique. En effet, l'existence d'une matrice solide pour ces nanostructures artificielles conduit à la présence d'impuretés, de défauts, de charges localisés autour de la boîte quantique. Par effet Stark quantique confiné, les micro-champs électriques créés par les défauts environnants modifient l'énergie d'émission de la boîte quantique. Les fluctuations de configuration de l'environnement conduisent alors à des décalages énergétiques aléatoires du profil d'émission, c'est l'effet de diffusion spectrale qui se produit sur des échelles énergétiques allant de quelques µeV à plusieurs meV en fonction des matériaux employés pour fabriquer les boîtes quantiques. Ce mécanisme a été mis en évidence pour des boîtes quantiques de semiconducteurs par des expériences de spectroscopie de photoluminescence à l'échelle d'une boîte quantique unique [1]. Un effet de diffusion spectrale photo-induite a été observé avec des temps caractéristiques de fluctuations de l'énergie d'émission allant de quelques microsecondes à plusieurs minutes. Dans cet exposé, je présenterai nos résultats récents qui montrent l'existence d'un régime de rétrécissement par le mouvement pour le phénomène de diffusion spectrale [2]. Des expériences de spectroscopie par transformée de Fourier à très haute résolution spectrale sur le signal de photoluminescence d'une boîte quantique unique nous ont permis de mettre en évidence une modification du profil de raie qui est lorentzien à basse puissance d'excitation ou basse température, et qui devient gaussien en augmentant ces paramètres. La transition entre ces deux types de profil montre des régimes de modulation de l'environnement fluctuant différents, le profil lorentzien étant la signature d'un effet de rétrécissement par le mouvement pour le phénomène de diffusion spectrale. Cette manifestation de rétrécissement par le mouvement est tout à fait inhabituelle dans la mesure où elle se produit à faible puissance d'excitation et basse température, contrairement à la phénoménologie standard décrite en résonance magnétique nucléaire. Je présenterai une interprétation quantitative de ces résultats et expliquerai que le caractère inhabituel de cet effet provient de l'assymétrie des processus de capture et échappement des porteurs dans les pièges au voisinage de la boîte quantique. Je discuterai par ailleurs les conséquences de cette phénoménologie non-standard sur la dynamique du déphasage assisté par phonons. [1] S. A. Empedocles, D. J. Norris and M. G. Bawendi, Phys. Rev. Lett. 77, 3873 (1996). [2] A. Berthelot, I. Favero, G. Cassabois, C. Voisin, C. Delalande, Ph. Roussignol, R. Ferreira, and J. M. Gérard, Nat. Phys. 2, 759 (2006).
Les boîtes quantiques semiconductrices de type InAs/GaAs ont des proprié- tés électroniques et optiques qui les rapprochent de l'atome unique. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui s'intéresse à différents aspects de l'interaction lumière-matière dans ce type de système. Nous avons d'abord étudié le système couplé constitué du spin de l'électron et des spins nucléaires dans une boîte quantique unique, sous excitation non résonante. Pour ces expériences, nous avons utilisé des techniques de photoluminescence stationnaire résolues en polarisation : nous présentons des mesures complètes d'excitation de la photoluminescence, dans différentes conditions expérimentales. L'état de charge des boîtes quantiques fluctuant dans le temps d'une part et le couplage entre les spins nucléaires et le spin de l'électron via l'interaction hyperfine d'autre part sont à la base d'un effet original : il est possible de modifier optiquement les états propres de l'exciton neutre en l'absence de champ magnétique externe. Nos résultats expérimentaux sont confirmés par une spectroscopie de plus haute résolution, qui utilise un interféromètre de Fabry-Pérot placé en amont de la chaîne de détection. Nous présentons ensuite des expériences réalisées en régime cohérent, c'est-à-dire dans un temps plus court que le temps de déphasage du système, dans des échantillons à charge ajustable. Nous avons excité la boîte quantique à résonance (sur son état fondamental) avec des impulsions courtes (durée env. 1ps) limitées par la transformée de Fourier). En s'appuyant sur un schéma de détection original, nous détectons le signal de luminescence sur un état spectateur situé à quelques meV de la transition excitée. Ceci nous a permis de mettre en évidence les oscillations de Rabi de l'exciton dans une boîte quantique unique. Ensuite, en utilisant des impulsions à dérive de fréquence, nous montrons qu'il est possible de générer une population d'exciton de façon à la fois fidèle et robuste, en réalisant un passage adiabatique rapide. Ce résultat expérimental est une première étape en vue de l'implémentation puis de la manipulation d'un Q-bit dans une boîte quantique unique